D+OT体系的分子反应动力学研究

本文基于DTO(1A1)分子的多体展式分析势能函数,用准经典的Monte-Carlo轨迹法研究了D+OT(0,0)体系的分子反应动力学过程.结果表明,在碰撞能低时(<92.048 kJ mol-1),可以生成长寿命DTO(1A1)络合物,并且该络合反应是有阈能反应,这一结论与用多体项展式理论计算的DTO分子势能曲线结果一致.随碰撞能增加,逐渐出现置换产物DT和OD,最终分子被完全碰散成D,T和O原子,而且反应D+OT(0,0)→OD+T,D+OT(0,0)→DT+O和D+OT(0,0)→D+T+O也是有阈能反应.     

VO2相变机制和掺杂改性的第一性原理研究进展

VO₂具有“半导体-金属”相变特性,能够随温度变化自动调节近红外光透射率和电阻,在热开关、光学传感器、信息存储器件、智能窗以及非制冷焦平面探测器等方面具有广阔的应用前景,是一种备受关注的热致变色材料。首先,通过简要介绍VO2基本物理化学性质及相变原理的实验研究现状,着重综述了基于密度泛函理论的第一性原理计算在VO2相变机制研究中的最新进展,即VO₂的相变是Peierls和Mott相变机理相耦合的结果。其次,围绕能带调控,分金属元素和非金属元素两大类,综述了第一性原理计算在VO2掺杂改性中的应用。再次,指出了当前研究中存在的争议,即不同第一性原理计算方法得到的计算结果差别很大,因此在选择计算方法的类型时需要十分谨慎。最后展望了第一性原理计算在VO2材料研究中的应用前景。     

多尺度材料计算方法

 在材料基因组科学研究中,多尺度集成材料计算占有不可或缺的地位。本文以微观-介观-宏观材料计算方法中具有代表性的第一原理、分子动力学、计算热力学/动力学及有限元方法为重点,介绍多尺度材料计算方法的基础和应用。     

掺杂锰氧化物的聚乙烯醇基碳包覆复合材料的制备及界面改良优化机制

采用掺杂锰氧化物MnO_x的聚乙烯醇(polyvinylalcohol,PVA)基碳包覆(CF_0.79@C-MnO_x)对氟化碳(CF_0.79)进行改性.为提升锂氟化碳电池倍率性能,进一步探讨碳化温度、氧化温度和包覆层厚度对制备的CF_0.79@C-MnO_x复合材料电化学性能的影响,以此优化氟化碳包覆层获得界面改良最佳优化机制.实验结果表明:优化碳化温度,可得到导电性最好的碳层;优化氧化温度,可得到结晶性好的锰氧化物;优化PVA和Mn(NO₃)₂浓度来调控包覆层厚度,可进一步改善氟化碳的界面,促进锂离子扩散到氟化碳电极上.微观形貌表征及电化学性能分析均表明,CF_0.79@C-MnO_x-350℃氩气-400℃氧气-0.25mol/LMn(NO₃)₂-0.25mol/LPVA具有最佳的性能,在高的放电倍率下,无论在倍率性能还是电压平台,...     

稀磁半导体Zn1-xMnxSe的光谱随温度移位的理论解释

该文从固态物质的物态方程出发 ,找到了根据共价效应修正因子N和晶场参数Dq 随温度变化的关系 ,从而满意地解释了Zn1-xMnxSe光谱的温度移位 .     

单晶Co~(2+):MgGa_2Se_4光学吸收谱的理论解释

该文考虑了d电子t2g轨道和eg 轨道局域性差别的影响 ,并计及Racah参量A对光谱跃迁的贡献 ,导出了 3d7电子组态在Td 对称下的哈密顿矩阵公式 .从理论上研究了Co2 + :MgGa2 Se4 中Co2 + 离子的吸收光谱 ,理论结果与实验结果吻合很好 .     

四价离子M（M=Mn,Pr,Sn,Zr,Se,Te）掺杂对CeO_2氧化还原性能的影响

于考虑了Ce-4f电子之间强关联作用PBE＋U方案,采用第一性原理计算方法系统研究了掺杂Mn,Pr,Sn,Zr,Se和Te等对CeO2原子结构、电子结构和还原性能影响.针对形氧空位后掺杂离子对体系中电子转移影响,提出了两种不同制：对于Zr,Se和Te等掺杂CeO2,氧空位形能的降低主要是受到氧空位形后结构扭曲影响;而对于Mn,Pr和Sn等掺杂体系,氧空位形能受到结构扭曲和电子转移双重影响,因此,氧空位形后电子首先转移到掺杂离子上而不是通常的Ce4＋上.研究发现,当四价掺杂离子到电子后最外层电子全满或半满结构时,氧空位形时所产生的电子会优先转移到掺杂离子上.     

锂离子电池无机固体电解质的计算

利用高通量计算来挖掘材料基因是加速材料研发的有效手段。利用第一性原理对目标材料进行精确计算,可以得到晶体结构、电子结构、缺陷、相图与相变、离子/电子输运机制等信息。通过综述锂离子电池无机固体电解质材料的计算研究进展,展望了计算在高电导率、宽电化学窗口且与正负极匹配的固体电解质材料的高效优化、选取和设计方面的应用前景。     

单晶Co^2＋：MgGa2Se4光学吸收谱的理论解释

该文考察了ｄ电子ｔ２ｇ轨道ｅｇ轨道局域性差别的影响，并计及Ｒａｃａｈ参量Ａ对光谱跃迁的贡献，导出了３ｄ＾７电子组态在Ｔｄ对称下的哈密顿矩阵公式。从理论上研究了Ｃｏ＾２＋：ＭｇＧａ２Ｓｅ４中Ｃｏ＾２＋离子的吸收光谱，理论结果与实验结果吻合很好。