用于气相胺化反应的Pd-La/尖晶石催化剂的预处理

探讨了2,6-二异丙基苯酚气相胺化反应的催化反应机理,提出了气相胺化反应由金属Pd活性中心和弱酸中心共同催化完成。在此基础上,研究了Pd-La／尖晶石催化剂较适宜的预处理条件如：预处理气氛、预处理温度及预处理方式对气相胺化反应性能的影响。220℃氢气气氛是Pd-La／尖晶石催化剂较适宜的预处理条件。采用吡啶吸附-IR和XPS对采用氢气气氛220℃预处理前后的Pd-La／尖晶石催化剂进行了表征,结果表明该预处理促进了催化剂上金属Pd活性中心和弱酸中心的形成。     

小晶粒SAPO-34分子筛的合成Ⅰ.化学合成法

采用HF-三乙胺复合模板剂法或TEAOH—Morpholine(四乙基氢氧化铵-吗啉)双模板剂法均可得到小晶粒的SAPO-34分子筛，但通过调节TEAOH的用量，由TEAOH—Morpholine双模板剂法得到的SAPO-34分子筛的晶粒最小。MTO(甲醇制低碳烯烃工艺)反应的结果表明，小晶粒分子筛有利于得到较高的单程乙烯 丙烯得率。     

Hβ沸石上甲苯歧化和C9芳烃烷基转移反应

研究了不同表面酸度的Ｈβ沸石上甲苯歧化和Ｃ９芳烃烷基转移反应。结果表明：随Ｈβ沸石表面酸度增加,甲苯转化率逐渐增大,Ｃ９芳轻转化率先增大后逐渐下降,芳烃总转化率先增大后趋于稳定;苯和二甲苯选择性随表面酸度增另而逐渐下降,产物中的Ｃ１０芳烃量逐渐增多,反应产物中甲乙苯,三甲苯异构体比例偏离热力学平衡值,二甲苯异构体比例与热力学平衡值一致。反应产物中二甲苯与苯间的摩尔比均大于４,Ｈβ沸石具有优异的甲苯     

滴流床的压降和持液量

以α-甲基苯乙烯加氢系统为对象,研究滴流床的流体力学特征,在冷态条件下测定了滴流床内压降和持液量,得到压降、动持液量与气速和液速的关系式。结果表明压降梯度受气速影响较液速大,动持液量受液速影响较气速大。气速增加,床层压降增大,动持液量减小;静持液量只与体系的物性、填料物性、装填方式等有关,与反应条件无关。另外,在零气速条件下,用KOH作为示踪剂,采用脉冲注入法,研究了滴流床的停留时间分布,得到床层的Peclet准数与液速的关系,Peclet准数随着液速的增加按指数级增加。     

由烃加工到烃合成:催化技术进展

烃类化合物是构成液体燃料和合成材料单体的重要化学品,面对资源和环境的双重挑战,传统的烃类生产技术已不能满足经济发展需求.本文分析了由烃加工到烃合成技术发展趋势,综述了烃加工和烃合成对催化新技术的需求,提出烃加工要围绕石油资源高效利用与绿色清洁转化技术,烃合成要发展甲醇及合成气等碳一转化技术,进而推进煤、天然气高效清洁利用,同时要发展生物质资源转化及可再生能源的利用技术,最终实现碳循环.通过分析总结典型催化案例,阐述了"系统与基元"、"表观与本征"等烃加工到烃合成催化技术的关键科学问题.     

Hβ沸石上甲苯歧化和C_9芳烃烷基转移反应

:研究了不同表面酸度的 Hβ沸石上甲苯歧化和 C9芳烃烷基转移反应。结果表明 :随 Hβ沸石表面酸度增加 ,甲苯转化率逐渐增大 ,C9芳烃转化率先增大后逐渐下降 ,芳烃总转化率先增大后趋于稳定 ;苯和二甲苯选择性随表面酸度增加而逐渐下降 ,产物中的 C 1 0 芳烃量逐渐增多 ,反应产物中甲乙苯、三甲苯异构体比例偏离热力学平衡值 ,二甲苯异构体比例与热力学平衡值一致。反应产物中二甲苯与苯间的摩尔比均大于 4 ,Hβ沸石具有优异的甲苯或苯与 C9芳烃烷基转移性能。     

小晶粒SAPO-34分子筛的合成 I.化学合成法

采用HF-三乙胺复合模板剂法或TEAOH-Morpholine(四乙基氢氧化铵-吗啉)双模板剂法均可得到小晶粒的SAPO-34分子筛,但通过调节TEAOH的用量,由TEAOH-Morpholine双模板剂法得到的SAPO-34分子筛的晶粒最小。MTO(甲醇制低碳烯烃工艺)反应的结果表明,小晶粒分子筛有利于得到较高的单程乙烯+丙烯得率。     

流体流动和传热耦合对固定床错流传热的影响

将流动模型和传热模型耦合，对内置传热圆管的固定床内错流传热进行研究，获得了床层温度分布，并与不考虑床层速度分布的单一传热模型进行了比较。结果表明，错流传热与流体流动方向密切相关，床层被加热的区域在加热管的两侧和后方，出现了较宽的被加热区；与单一传热模型相比较，等温线在圆管附近显得稀疏，温度梯度减小；在加热管前方，耦合传热模型的最高温度大大高于单一传热模型，而在加热管后方，此差异相对降低；颗粒雷诺数Rep对传热的影响程度更强于单一传热模型。耦合传热模型相对误差小于1．5％，耦合模型真实可靠。     

分子筛催化剂失活过程分析及评价方法

提出了将“前－后实验”和“连续实验”两种催速失活的实验方法结合起来的一种新的催化剂活性评价方法,可以较短的实验时间内,获得该催化剂比较全面、完整的活性衰退的信息。使用该评价方法,对ZSM－5分子筛催化剂AB－97催化苯与乙烯的烷基化反应的失活规律进行了实验研究,结果表明：在缓和条件与苛刻条件下,催化剂的失活规律有所不同。在实验基础上,结合Monte-Carlo模拟的方法,对此进行了机理分析,发现在不同的反应条件下,反应物在催化剂晶粒表面上吸附位置以及反应机理均不相同,同时证实了实验结果。     

Hβ沸石上甲苯和C_9芳烃歧化与烷基转移反应

研究了不同表面酸度的 Hβ沸石上甲苯和 C9芳烃歧化与烷基转移反应。结果表明 :随 Hβ沸石表面酸度增加 ,甲苯转化率逐渐增大 ,C9芳烃转化率先增大后逐渐下降 ,芳烃总转化率先增大后趋于稳定 ;苯和二甲苯选择性随表面酸度增加而逐渐下降 ,产物中的 C 10 芳烃量逐渐增多 ,反应产物中甲乙苯、三甲苯异构体比例偏离热力学平衡值 ,二甲苯异构体比例与热力学平衡值一致。反应产物中二甲苯与苯之摩尔比均大于 4,Hβ沸石具有优异的甲苯或苯与 C9芳烃烷基转移性能。