基于电位法和酸碱度法的醇胺溶液吸收二氧化碳

醇胺溶液具有对二氧化碳吸收速率快、吸收容量大及再生简单的特点,采用电位法和酸碱度法对一乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、三乙醇胺(TEA)吸收二氧化碳特性进行研究,揭示电位、酸碱度与吸收速率、吸收容量之间的内在联系,并考察醇胺溶液再生二氧化碳的特性,提出测定溶液中醇胺浓度和CO2体积分数的新方法.结果表明:MEA和DEA是优良的醇胺吸收剂;做出速率-电位曲线或速率-酸碱度曲线,就可以利用电位法或酸碱度法对醇胺溶液吸收二氧化碳的反应程度进行估测.     

膜气吸收法分离烟气中CO2的实验

采用聚丙烯中空纤维膜接触器,分别用去离子水、单乙醇胺(MEA)及N-甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液作为吸收剂,对模拟烟气中的CO2分离进行了试验研究.考察了气体流速、入口气体中CO2体积分数、吸收剂流速、吸收剂浓度以及吸收剂种类等因素对CO2脱除率和总传质速率的影响.实验结果显示:3种吸收剂分离CO2的效率由大到小依次为MEA、MDEA、去离子水;CO2的脱除率和传质通量随吸收剂浓度、流速的提高均增加;CO2的脱除率随气体流速和CO2在入口气体中体积分数的增大而减小,而传质速率却随之增加.系统长时间运行后发现存在膜孔润湿现象,进而影响膜的传质性能.因此,吸收剂浓度须在传质和长时间运行性能之间进行权衡.     

新型高效捕集CO_2的旋转吸收填料装置的试验研究

针对燃煤电厂烟气捕捉CO2的效率低、再生能耗大以及设备体积庞大等缺点,本文设计开发了一种新型高效捕捉CO2的旋转吸收技术,采用醇胺(MDEA)水溶液中加入烯胺(TETA)组成的混胺为吸收剂,在旋转填料塔中强化吸收烟气中的CO2。在确定吸收剂温度和气液流量的试验条件下,进行了旋转吸收塔吸收性能的试验研究。试验结果表明,与传统填料塔相比,旋转吸收塔可以显著提高CO2的吸收效率,增强传质效果,且在相同的操作条件下,旋转吸收塔CO2的吸收效率达71.3%。     

θ环填料塔中单乙醇胺吸收CO2传质性能研究

在乱堆θ环不锈钢填料的自制填料塔中,使用单乙醇胺(MEA)作为吸收剂,研究MEA脱除CO2的去除率和总体积传质系数KGav,考察了贫液中CO2负载量、吸收剂浓度、液体流量、吸收温度等不同参数对总体积传质系数的影响.实验结果表明,KGav随贫液中CO2负载量的增大而减小,随吸收剂浓度、液体流量的增大而增大;且进料温度在3...     

Ca(OH)_2–H_2O–CO_2系统气液反应结晶实验研究

通过实验方法研究饱和氢氧化钙溶液与CO_2反应结晶生成碳酸钙沉淀的过程.研究不同操作条件对体积传质系数、反应结晶速率以及产品最终粒度分布的影响.实验结果表明:气液体积传质系数随着搅拌速率与气体流量的增加而增加;反应结晶速率随着搅拌速率、气体流量与CO_2体积分数的增加而增加;而晶体平均尺寸随着搅拌速率和CO_2体积分数的增加而降低;气体流量对晶体的粒度分布无显著影响.碳酸钙晶体同时存在生长与聚并现象.     

旋转填充床技术用于烟气脱硫试验研究

以水、氢氧化钙和氢氧化镁悬浮液为吸收剂,在旋转填充床内进行了烟气脱硫实验.着重研究了吸收液流量、吸收剂浓度、进气SO2浓度和旋转床转速对传质速率的影响,分析了各因素对SO2传质速率产生影响的原因.结果表明,在确定的实验条件下,碱性悬浮液吸收SO2的传质速率是纯水的3～4倍,增大吸收液流量和旋转床转速可使SO2的传质速率得到极大的提高.     

旋转填充床技术用于烟气脱硫试验研究

以水、氢氧化钙和氢氧化镁悬浮液为吸收剂,在旋转填充床内进行了烟气脱硫实验．着重研究了吸收液流量、吸收剂浓度、进气SO2浓度和旋转床转速对传质速率的影响,分析了各因素对SO2传质速率产生影响的原因．结果表明,在确定的实验条件下,碱性悬浮液吸收SO2的传质速率是纯水的3—4倍,增大吸收液流量和旋转床转速可使SO2的传质速率得到极大的提高．     

新型静态折流板式填料塔吸收CO2实验研究

针对目前电厂锅炉烟道气中CO_2脱除效率低的现状,依据热质交换原理,提出一种新型静态折流板式吸收装置。为测试新装置性能,自行搭建新型静态折流板式填料塔,选用体积比20%MDEA+10%TETA+70%H2O的混合胺液作为吸收剂,进行新型装置吸收CO_2性能的实验研究。实验结果表明,当模拟烟气CO_2与N_2体积比为3:17,模拟烟气流量为0.5 m3/h,混合胺液温度为40℃时,CO_2吸收性能随填料高度、液态分布器转速及混合胺液流量的增加出现先增大后减小的趋势。当填料高度300 mm,液体分布器转速900 r/min,混合胺液流量20 L/h时吸收效率达最大值88.2%。     

微通道内乙醇胺降膜吸收CO_2过程中Marangoni对流的影响

利用流体体积分数(VOF)和水平集(Level Set)耦合的多相流数值模拟方法,对微通道降膜反应器中乙醇胺(MEA)溶液反应吸收CO_2的过程进行了研究.根据所建立的MEA-CO_2体系的流动-反应-传质模型,对微通道内降膜反应吸收过程中出现的Marangoni对流对传质的增强效果进行了定量分析,数值模拟得到的Marangoni对流增强因子与文献实验结果具有较好的一致性.在工业烟道气的CO_2浓度下,通过对不同MEA溶液浓度下的Marangoni对流增强因子和吸收率进行分析,得到了利用Marangoni对流增强反应传质的最佳MEA浓度值,可为进一步的工业应用提供参考.     

有机胺吸收CO_2反应热实验

采用自主开发的CO_2反应热测试研究系统,测量伯胺MEA(乙醇胺)和仲胺DEA(二乙醇胺)在不同温度、不同质量分数和不同压力下的CO_2的吸收量和吸收反应热,计算不同体系的脱除率,对其进行对比分析研究;测量不同温度下MEA和DEA溶液的解吸反应热,并对解吸反应的边界进行分析探讨。结果表明:反应热随温度、压力升高而增大,随质量分数升高稍有升高;解吸反应的结束边界是通过观察冷凝水的出液情况判断的,一种是分散的液滴,另一种状态是液塞形成桥塞管路状,平衡状态反应器内余压约为1.5 k Pa,气体流量趋近零;不同温度、不同质量分数和不同压力下MEA溶液吸收反应热范围为80~100 k J/mol,解吸反应热范围为100~140 k J/mol,DEA溶液吸收反应热范围为50~80 k J/mol,解吸反应热范围为70~100 k J/mol;DEA溶液吸收量随各吸收工况的变化趋势与MEA基本一致,DEA溶液的吸收能力仅有MEA溶液的一半,但解吸脱除率普遍高于60%,解吸能力较MEA强。     

扭曲椭圆管内超临界CO2冷却换热的数值模拟

为了提高CO₂热泵的传热性能,基于Fluent的数值模拟方法研究了不同质量流量下,扭距为100 mm及无扭曲状态下的水平椭圆管管内超临界CO₂冷却换热特性及二次流的变化规律,并针对竖直椭圆管引入局部换热系数和压降,研究了长短轴比b/a及扭距对扭曲管换热性能的影响。结果表明,低质量流量下扭曲椭圆管内浮升力明显大于椭圆管扭曲结构所产生的浮升力,对于低质量流量G<200 kg/(m²·s²)下的超临界CO₂流体,椭圆管具有更大强度的浮升力所造成的二次流,强化传热更明显;对于高质量流量G>200 kg/(m²·s²)下的超临界CO₂流体时,扭曲椭圆管具有更大强度自身结构所产生的周期性二次流来强化传热;管内的传热系数及压降随着扭曲程度及压扁程度的增大而增大。为扭曲椭圆管在CO₂热泵中的应用提供了重要的理论与数据支持。     

相变吸收剂捕集二氧化碳的研究进展

人类工业活动排放的大量CO_2气体是导致全球变暖的主要因素,CO_2捕集、封存与利用(CCUS)是实现碳减排和应对全球变暖最有效的技术方向。常用的CO_2捕集技术中,采用有机胺类化学吸收剂的水溶液捕集CO_2面临的主要技术难题是再生能耗高,如何降低能耗将直接关系到CCUS技术的未来走向。相变吸收剂在吸收CO_2时具有优异的吸收特性,而且可分离为液-液或液-固两相,其中一相富集CO_2,在降低能耗方面呈现出较大优势。通过对传统有机胺水溶液脱除CO_2工艺的能耗结构进行分析,综述了CO_2相变吸收体系在碳捕集方面的研究现状,并对相变吸收剂的研究动向和技术发展前景进行了展望:探索相变吸收剂的相变机理,解决其组成和工艺稳定性问题;开展微胶囊、极性摆动等新型吸收剂和耐热酶、固体酸等催化再生技术方面的研究。     

N-甲基二乙醇胺/二乙醇胺在超重机中脱除H_2S的实验研究

用N2、H2S模拟含硫天然气,研究了常压下超重力反应器中,二乙醇胺(DEA)和N-甲基二乙醇胺(MDEA)溶剂的脱硫性能。分别考察了液量、气速、转速、H2S体积分数以及温度对2种溶剂脱硫性能的影响。结果表明:采用质量分数为20%的DEA脱硫剂,在常温、转速为1000 r/min、液量为3.5 L/h、气速为910 L/h、进口H2S体积分数为1%的条件下,获得了99.9%的脱除率。与MDEA比较,在相同的操作条件下,DEA的脱硫效果优于MDEA。     

氧化吸收法同步脱除燃烧烟气中SO2，NOx和CO2的化学热力学及其评价

湿化学法同步脱除烟气中气态污染物是燃烧源大气污染控制的重要方法之一,为探究采用不同氧化吸收策略同时脱除燃烧烟气中SO_2,NO_x和CO_2的可行性,基于化学热力学原理,分析了9种联合氧化吸收策略的性能,具体的氧化吸收策略包括:H_2O_2-NH_3·H_2O,H_2O_2-MDEA,H_2O_2-NaOH,O3-NH_3·H_2O,O3-MDEA,O3-NaOH,NaClO_2-NH_3·H_2O,NaClO_2-MDEA和NaClO_2-NaOH,并提出新的动态加权法对其性能进行综合评价。结果表明:上述所有策略均具有SO_2,NO_x和CO_2捕获的可行性。O3-NaOH,NaClO_2-MDEA和NaOH做吸收剂的氧化吸收溶液分别对单一脱硫、脱硝和脱碳效果最好。当综合考虑同步脱除SO_2,NO_x和CO_2时,NaClO_2-MDEA优于其他策略,其结果可为燃烧烟气中的气体污染物的联合脱除提供参考。     

碱土金属碳酸盐催化乙醇胺-CO2反应机理研究

利用碱土金属碳酸盐（CaCO₃）进行非均相催化乙醇胺（MEA）-CO₂吸收试验。催化剂质量为0.0～25.0 g,吸收剂浓度分别为1.0,3.0和5.0 M（mol/L）。在试验基础上,运用图解法开发MEA溶液吸收CO₂动力学模型,验证催化剂的有效性。运用积分法处理试验数据,并对数据进行线性回归分析,得到适用于0,1,2级反应速率方程。经验证,在胺转化率X_A<0.80时,MEA-CO₂反应符合1级反应速率方程。通过简要评估CaCO₃的催化效果,发现其可将2级非催化反应速率常数k_Z提高至原来的1.1～1.8倍。因此,CaCO₃是一种能够有效促进MEA-CO₂相互作用的催化剂。     

球磨法制备Bi12GeO20/WO3复合材料及可见光催化去除NO性能研究

采用简易球磨法制备了一系列Bi₁₂GeO₂₀/WO₃二元半导体复合材料,并对其物相、光学和电化学性质进行了分析。可见光光催化去除NO试验表明：随着WO₃负载量的逐渐增大,材料去除活性先增大后减小,这主要归结于合适的相组成以及异质结提高了界面载流子的分离效率。另外,WO₃的加入可有效抑制有毒中间产物NO₂的生成,从而促进硝酸根与亚硝酸根的生成。通过活性物种捕捉试验发现,超氧自由基和空穴在光催化反应中均起到了主要作用,羟基自由基起到了辅助作用。能带结构分析表明,复合材料的光催化机制遵从Ⅰ型过程。循环试验证明,材料具有较好的重复利用性和结构稳定性。     

CO2混相调节剂驱油机理室内研究

为了深入了解混相调节剂降低CO_2/原油最小混相压力的作用,测试CO_2混相调节剂降低最小混相压力的机理,开展了室内实验,并深入研究调节剂的效果。实验结果表明,混相调节剂可以降低CO_2/原油表面张力、促进CO_2抽提原油轻质组分效果、增加CO_2在原油中溶解度、降低原油黏度的作用;其中,主要的机理为降低表面张力和提高抽提轻质组分效果;当原油中调节剂质量浓度达0.3%以上,气液表面张力消失,达到混相;加入调节剂后,采出端气体突破时,CO_2萃取、抽提轻质烃体积百分数增加14倍以上。调节剂作用机理研究,深入了对调节剂改善CO_2驱油效果的认识,并对进一步筛选和研发新型调节剂具有指导意义。     

Trend, seasonal and diurnal variations of atmospheric CO2 in Beijing

The concentration of atmospheric CO₂ in Beijing increased rapidly at a mean growth rate of 3.7% · a⁻¹ from 1993 to 1995. After displaying a peak of (409.7±25.9) μmol · mol⁻¹ in 1995, it decreased slowly. Both the almost stable anthropogenic CO₂ source and increasing biotic CO₂ sink contribute to the drop of CO₂ concentration from 1995 to 2000. The seasonal variation of CO₂ concentration exhibits a clear cycle with a maximum in winter, averaging (426.8±20.6) μmol · mol⁻¹, and a minimum in summer, averaging (369.1±6.1) μmol·mol⁻¹. The seasonal variation of CO₂ concentration is mainly controlled by phenology. The mean diurnal variation of atmospheric CO₂ concentration for a year in Beijing is highly clear: daily maximum CO₂ concentration usually occurs at night, but daily minimum CO₂ concentration does in the daytime, with a mean diurnal difference more than 34.7 μmol·mol⁻¹. It has been revealed that the interannual variations of atmospheric CO₂ concentration in winter and autumn regulated the interannual trend of atmospheric CO₂, whereas the interannual variation of CO₂ concentration in summer affected the general tendency of atmospheric CO₂ in a less degree.     

CO2和O2共注入下方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响

我国大型可地浸砂岩型铀矿床普遍存在黄铁矿和方解石与铀矿物密切共生现象。中性地浸采铀过程中O₂和CO₂的共注入会诱导黄铁矿氧化和方解石溶解,目前针对二者共存体系中方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响尚不明确。本文通过静态批实验和数值模拟的方法对比研究了CO₂和O₂条件下方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响。结果表明:无CO₂分压下中性Tris缓冲体系中黄铁矿氧化对U(VI)的吸附率高达90%,有CO₂分压下碳酸铀酰体系中铀的固定率明显降低,约有32%的铀被吸附。在方解石和黄铁矿共存体系中,单独通O₂条件下铀的吸附率为27%,CO₂和O₂共通时黄铁矿氧化对铀的吸附率仅为2%,结合数值模拟结果表明O₂₊黄铁矿+方解石体系和CO₂₊O₂₊黄铁矿+方解石体系中Ca₂(UO₂)(CO₃)₃质量比分别为80%和95%。X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)和傅里叶红外光谱(Fourier transform infrared,FT-IR)结果表明黄铁矿表面发生微氧化形成针铁矿和纤铁矿会增加U(VI)的吸附,方解石溶解促进Ca-UO₂-CO₃络合物的形成影响了黄铁矿及其氧化产物对U(VI)的固定,提高了U(VI)的迁移能力。     

Re-examining the reliability of tree-ring isotope ratio as a historical CO2 proxy

To examine the reliability of using tree ring δ¹³C and the model of isotopic fractionation in reconstructing atmospheric CO₂ levels, we studied the variations of some important parameters of several subtropical species under natural field conditions. It was found that, different from other researchers’ results, leaf conductance to CO₂ transfer, g, did not change in proportion to the change in rate of CO₂ assimilation, A, with the result that intercellular concen- tration of CO₂, C_i, could not keep constant. Thus, we conclude that the use of tree-ring isotope ratios in the reconstruction of atmospheric CO₂ variation based on the presupposition that C_i keeps constant during assimilation is not reliable under current circumstances.