碳纤维负载零价铁的制备及其去除水溶液中的六价铬

以碳纤维作为载体,采用电沉积法制备碳纤维负载零价铁( PCF-ZVI),利用扫描电镜、能谱仪及X射线衍射仪对其进行了表征,并考察了其对水溶液中Cr(VI)的去除效果.实验结果表明：碳纤维负载零价铁对水溶液中的Cr(VI)具有很好的去除效果.当铁碳质量比为2：1,投加量(以Fe0计)为2 g·L-1,Cr(VI)初始质量浓度为20 mg·L-1,pH值为5,反应时间40 min后,Cr(VI)的去除率可达99.96%,碳纤维上负载的零价铁对Cr(VI)的还原过程为准一级动力学,并且还原速率与反应温度的关系符合Arrhenius定律,反应活化能为20.683 kJ·mol-1.     

凹土负载零价铁去除水中Cr(Ⅵ)的研究

以FeC12·4H2O和NaBH4为原料,凹土为载体,采用液相还原法制备凹土负载零价铁,并用扫描电子显微镜(SEM)及X射线衍射(XRD)进行表征.考察了Cr(VI)溶液初始浓度,pH,凹土负载零价铁投加量及反应时间等条件对Cr(VI)去除效果的影响.结果表明,Cr(VI)的去除率随反应时间和凹土负载零价铁投加量增加而升高,而随pH和Cr(VI)溶液初始浓度升高而降低;凹土负载零价铁对Cr(VI)的还原去除基本符合伪一级反应动力学模型.凹土负载零价纳米铁Cr(VI)的良好去除效果表明其在地表水原位修复领域具有较好的应用前景.     

UV—C辐照降解水中2，4，6-三氯酚

采用uV—C辐照降解水中2,4,6-三氯酚（2,4,6-TCP）,考察了UV光强、2,4,6-TCP初始浓度、反应液pH值、水中阴离子和阳离子对降解效果的影响．结果表明：UV—C辐照降解2,4,6-TCP符合拟一级反应动力学,在光强为142“W·cm^（-2）,2,4,6-TCP初始浓度为1mg·L^（-1）条件下,辐照120min后2,4,6-TCP的去除率达到76．89％．通过增大紫外光强和减小2,4,6-TCP初始浓度,可提高反应速率和2,4,6-TCP去除率．碱性条件更利于Uv_c辐照降解2,4,6-TCP．水中各种离子的存在对2,4,6-TCP的光解速率有较大的影响,其中SO。”,HCO3-,CO3^（2-）和Fe^（3＋）对反应起促进作用,Fe^（3＋）促进效果最明显．     

零价铁降解邻氯苯酚的动力学研究

对零价铁体系中邻氯苯酚的降解规律和影响因素进行了研究。采用间歇实验的方法,分别考察了pH值、铁粉添加量、初始浓度和铁碳比对邻氯苯酚去除率的影响。结果表明,邻氯苯酚在零价铁作用下,降解规律符合一级反应动力学模型;在本实验条件下,零价铁降解邻氯苯酚的最佳pH值为4～5,铁粉添加量为5～6g,溶液初始浓度为350～500mg/L,铁碳质量比为1.5～5。     

2,4,6-三氯酚的UV/H2O2光化学降解

采用UV/H2O2工艺降解水中2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP),研究H2O2投加量、pH、阴离子、阳离子、叔丁醇和腐殖酸对降解效果的影响,并利用LC-HESI-MS-MS探讨UV/H2O2降解2,4,6-TCP的降解机理.研究结果表明:UV/H2O2降解2,4,6-TCP的过程符合拟一级反应动力学.随着H2O2投加量的增加,2,4,6-TCP的去除率和反应速率增加,当H2O2投加量为10 mmol/L时,反应速率常数K达到0.109 4 min-1.酸性条件更利于UV/H2O2降解2,4,6-TCP.水中各种离子的存在对2,4,6-TCP的光解速率有较大的影响,其中阴离子CO32-对反应均存在明显的抑制作用,阳离子Fe3+促进效果显著.2,4,6-TCP的UV/H2O2反应速率随叔丁醇浓度的增加而下降,腐殖酸在低浓度时促进反应进行,在高浓度时,2,4,6-TCP的降解受到抑制.水中2,4,6-三氯酚在UV/H2O2作用下主要发生脱氯反应,生成二氯邻二苯酚或二氯对二苯酚,未得到彻底矿化.     

壳聚糖-纳米零价铁球去除水中二价镉的研究

为了更好地利用纳米零价铁修复水体镉污染,以壳聚糖为载体,制备出壳聚糖-纳米零价铁球用以去除水中的镉(Cd(Ⅱ)).利用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对壳聚糖-纳米零价铁球进行表征分析,通过对比与Cd(Ⅱ)溶液反应前后的样品的X线光电子能谱探讨壳聚糖-纳米零价铁球对Cd(Ⅱ)的去除机理,并进行批实验研究环境因素对去除效果的影响.研究结果表明:制备出的壳聚糖-纳米零价铁球为规则均一的黑色球体,粒径约为3.1 mm;所有壳聚糖-纳米零价铁球均具有多孔结构,平均孔径约为40.6μm,且纳米零价铁均匀分布在球内;壳聚糖-纳米零价铁球对Cd(Ⅱ)的去除机理包括物理吸附过程和化学还原过程,且化学还原过程起主要作用;批实验结果显示壳聚糖-纳米零价铁球对Cd(Ⅱ)的去除率随pH值、反应温度和纳米零价铁投加量的增加而增大,随Cd(Ⅱ)初始质量浓度的升高而减小.     

超声波与零价铁联合降解五氯苯酚的初步研究

实验对超声波／零价铁协同体系、超声波体系、零价铁体系降解水中的五氯苯酚进行了对比研究,并且详细探讨了超声波／零价铁协同体系降解五氯苯酚的影响因素．结果表明：超声波／零价铁协同体系处理五氯苯酚的去除率比超声波体系和零价铁体系的去除率之和还要大,超声波与零价铁具有明显的协同效应,协同体系中五氯苯酚降解速率比单独超声中的降解速率提高了5．67倍,协同反应符合表现一级动力学反应．     

壳聚糖稳定纳米零价铁对土壤中Cr(Ⅵ)的去除

研究了壳聚糖稳定纳米零价铁对土壤中Cr(Ⅵ) 的去除效果. 实验结果表明: 去除效率随零价铁投加量的增加而增大, 最大去除效率达95.9%, 是100目铁屑去除效率的6倍; 土壤pH值和土壤中Cr(Ⅵ)的初始含量与去除效率成反比; 零价铁对土壤中Cr(Ⅵ)的去除是吸附作用与还原作用共同发生的结果; 纳米零价铁对Cr(Ⅵ)的还原过程符合伪一级反应动力学,其表观速率常数kobs为0.016/min.     

纳米Ni/Fe双金属催化降解盐酸环丙沙星的研究

用液相还原法制备纳米Ni/Fe双金属,通过比表面分析仪(BET)、X射线衍射分析仪(XRD)、透射电镜(TEM)对其进行了表征.研究结果表明,制备的纳米金属颗粒直径在10～20 nm,比表面积为68 m2/g.纳米Ni/Fe投加量为0.43 g/L,盐酸环丙沙星的初始质量浓度为30 mg/L,初始pH为7的降解效果最好,催化反应60 min后,降解率达83.3%.在最佳反应条件下,纳米Ni/Fe、纳米零价铁和商业铁粉的降解效率顺序为:纳米Ni/Fe双金属>纳米零价铁>商业铁粉.纳米Ni/Fe双金属对盐酸环丙沙星的降解反应近似符合一级动力学方程.     

纳米孔壳聚糖固载四(五氟苯基)铁卟啉催化氧化环己烷作用

为模拟细胞色素P-450酶的键联作用、轴向配位作用以及空腔的功能,实现温和条件下环己烷氧化的高效催化作用,采用微波辅助法制备纳米孔壳聚糖(np-CTS)共价接枝与轴向配位固载四(五氟苯基)铁卟啉(Fe TPFPP),即Fe TPFPP/np-CTS。应用扫描电镜(SEM),氮气物理吸/脱附(BET,BJH),紫外—可见光谱(UV-Vis),热重分析(TG-DSC),红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱技术(XPS)研究其结构。在温和氧化反应条件下,用此催化剂催化氧气氧化环己烷。Fe TPFPP/np-CTS表现出较好的催化性能,其催化氧化环己烷的转化率和KA油产率分别为38.2%和24.5%,比未固载的和无孔壳聚糖固载的铁卟啉分别提高28%和66%,以及18%和74%。其中壳聚糖对铁卟啉的接枝,轴向配位及其空腔都起着重要的作用。     

零价铁-厌氧活性污泥耦合降解三氯乙烷和二恶烷复合污染

针对地下水中常见的三氯乙烷(TCA)和二恶烷复合污染的去除问题,在升流式厌氧反应器中构建零价铁-厌氧活性污泥耦合体系,深入研究了耦合体系对TCA和二恶烷的降解特性,并对降解动力学及菌群多样性进行了分析,探究了耦合降解机制。研究表明,耦合体系极大地提高了TCA和二恶烷的降解率,使之分别达到97.5%和92.0%,且降解过程符合准一级反应动力学。TCA通过零价铁还原脱氯生成氯乙烷。最后通过研究零价铁腐蚀产物与微生物菌群结构得到了耦合降解机制。     

零价铁-Fenton氧化法预处理医药化工废水

研究用零价铁(Fe0)/双氧水(H2O2)-Fenton氧化法预处理医药化工废水.考察不同初始参数如初始pH、H2O2浓度、Fe0用量、废水初始TOC浓度、温度等对废水TOC去除率的影响.试验结果表明,在初始pH值为3.0、H2O2/TOC摩尔比为2、Fe0用量为12.0 g/L,废水初始TOC浓度为1.0 g/L和反应温度25℃的条件下,反应60 min后,废水TOC的去除率为75.5%.酸性条件和提高温度均有利于反应的进行.研究表明,曝气/Fe0/H2O2系统可作为一种有效去除医药化工废水中有机污染物的预处理方法.     

Sol-gel法固定化漆酶处理氯酚类污染物

以2,4-二氯酚(2,4-DCP)和2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)为代表,采用Sol-gel法固定化漆酶处理氯酚类污染物.结果表明:底物初始浓度为0.5 mmol/L,固定化漆酶投加量为7 g/L,反应3 h后DCP去除率可达95.3%,而反应2 h后TCP去除率可达99.6%.TCP和DCP去除过程可以用米氏方程描述,其米氏常数Km值分别为11.72和9.97 mmol/L,因此固定化漆酶对TCP的亲和力高于DCP,这导致了在反应时间、初始浓度、固定化酶投加量以及底物共存等因素变化后两者去除效果上的差异.连续48 h的运行数据和酶活损失表明固定化漆酶具有较好的反应稳定性.     

芒果皮绿色合成贝壳基纳米零价铁及对甲基橙的去除

为合理利用芒果皮和贝壳类废弃物资源并有效缓解水体中甲基橙的污染问题,利用废弃芒果皮和贝壳绿色合成贝壳基纳米零价铁复合材料.利用Folin-Ciocalteu法、1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DDPH)自由基清除能力和铁还原能力以及紫外-可见光谱(UV-Vis)测试结果优化材料制备工艺,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FTIR)表征材料结构,同时研究了材料对水中甲基橙的去除效果.结果表明:利用芒果皮提取液成功制备了纳米零价铁,其大多为球形和椭圆形颗粒;负载贝壳后有效地分散并稳定了纳米粒子,降低了纳米零价铁的聚集程度;当反应温度为45℃,投加量4 g/L,甲基橙初始质量浓度为800 mg/L时,贝壳基纳米零价铁对于甲基橙的去除率达到93.66%.     

活性炭负载Fe_2O_3催化臭氧降解丁香酚

应用制备的活性炭(AC)负载活性组分催化剂催化臭氧处理丁香酚模拟废水,通过扫描电镜、X-射线衍射仪和比表面积分析仪对制备的催化剂特性进行表征,考察了AC负载活性组分的种类和初始pH值、负载量、催化剂加入量对催化臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)(重铬酸盐指数)去除效果的影响,并对降解过程中COD_(Cr)的去除反应动力学进行研究.结果表明:AC表面成功负载了活性组分Fe_2O_3、CuO/Cu_2O、CeO_2、NiO,制备的催化剂(Fe/AC、Cu/AC、Ce/AC、Ni/AC)具有明显的催化活性,显著提高了臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的去除效果,催化活性从大到小依次为Fe/ACCe/AC Cu/AC Ni/AC;制备的Fe/AC具有最高的催化活性,在pH值为11、负载量为3%、Fe/AC加入量为0.3g/L条件下,反应60 min后COD_(Cr)去除率达到88. 90%,分别比AC催化臭氧处理和单独臭氧处理提高了21. 13%和29. 95%.动力学分析表明,臭氧氧化、AC、Fe/AC、Ce/AC、Cu/AC、Ni/AC催化臭氧氧化处理丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的降解符合表观二级动力学规律,活性炭负载的活性组分有效提高了反应的动力学速率.     

凹凸棒土负载纳米Fe/Ni的制备及其去除水中Zn(Ⅱ)性能研究

采用液相还原法制备以凹凸棒土为载体的纳米双金属Fe/Ni复合材料,通过Zn(Ⅱ)静态吸附试验,确定了除Zn(Ⅱ)效果最佳的Fe/Ni@ATP复合材料,即纳米铁与凹凸棒土的负载比为1∶2、Fe/Ni双金属中Ni掺杂比为2%,并考察了Zn(Ⅱ)初始浓度、pH及环境温度对该复合材料去除水中Zn(Ⅱ)效果的影响。结果表明,经过凹凸棒土负载和掺杂Ni改性以后,Fe/Ni@ATP复合材料的Zn(Ⅱ)去除率显著提高,颗粒团聚状况得到改善,比表面积明显增加。在实验条件范围内,较高的溶液pH值、环境温度以及较低的Zn(Ⅱ)初始浓度均有利于Fe/Ni@ATP复合材料对Zn(Ⅱ)的去除。该过程符合Langmuir吸附等温模型,吸附机理为零价铁表面氧化物与Zn(Ⅱ)的配合作用,此外,水中Zn(Ⅱ)也可以通过生成Zn(OH)_2沉淀的形式去除。     

五氯酚的生物电化学催化厌氧转化过程与机制

研究了电催化体系、厌氧微生物体系和厌氧微生物电化学催化体系(电生物体系)对五氯酚(PCP)的降解,研究发现电生物体系的降解效率较电催化体系提高85.2%,较微生物体系提高18.5%.电生物体系中PCP脱氯的途径为:PCP先间位脱氯主要生成2,3,4,6-TeCP和2,4,6-TCP,而后2,4,6-TCP脱氯主要生成2,4-DCP,再经对位脱氯生成邻氯酚和苯酚;苯酚在阳极附近多菌种协同作用下进一步氧化,从而减少苯酚的积累加快了PCP的还原转化.电生物体系通过微生物对电子的"长"距离传递和生物还原转化,形成了电化学与生物的交互反应过程,提高了PCP的降解效果.     

不同粒径零价铁颗粒降解地下水中卤代烃的动力学研究

针对目前我国地下水中卤代烃污染问题, 采用零价铁技术, 应用不同粒径的零价铁, 对4种具代表性的卤代烃(四氯乙烯、三氯乙烯、四氯化碳和三氯甲烷)的降解动力学进行对比研究。结果表明, 在投加过量铁粉、卤代烃浓度为400 μg/L的条件下, 4种卤代烃的降解速率均与零价铁颗粒的粒径大小负相关。4种卤代烃的降解均符合伪一级动力学反应, 按照颗粒零价铁粒径大小, 伪一级反应速率常数从大到小依次为K_20nm>K_100nm>K_10μm>K_100μm。对比同种零价铁、不同卤代烃之间的降解速率, 得出的结论为K_烷烃>K_烯烃, K_四氯>K_三氯, 即氯代程度高的烷烃被零价铁降解的速率最高。基于体系中的pH, DO以及氯离子浓度变化趋势, 卤代烃降解过程中pH升高, DO的消耗与卤代烃降解同步并存在竞争关系。研究表明, 零价铁技术能有效地去除水中卤代烃, 可作为饮用水处理中前端处理工艺, 通过脱氯来降低卤代烃的毒性及分子量, 利于后续的工艺处理。     

臭氧(O3)氧化降解2,4,6-三氯酚的动力学研究

采用臭氧氧化技术处理2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP),研究其反应动力学,同时研究2,4,6-TCP的初始质量浓度、臭氧发生量、pH、水中常见阴离子对降解速率的影响.研究结果表明:臭氧氧化能有效降解2,4,6-TCP,且降解规律符合准一级动力学模型;2,4,6-TCP初始质量浓度由3 mg/L增加到l0 mg/L,降解速率k由0.134 1 min-1降低到0.058 1 min-1;同定初始质量浓度5 mg/L,当臭氧发生量由0.68 mg/min增加到2.34 mg/min时,降解速率常数由0.087 7 min-1提高到0.328 4 min-1;当pH由2.96逐步增加至11.00时,2,4,6-TCP 的降解速率常数由0.050 3 min-1提高到0.168 1 min-1,且对于相同的pH增幅对降解反应速率的影响,酸性条件较碱性条件更大;SO42-对降解速率的影响不明显,HCO3-,CO32-,NO3-和C1-均有利于2,4,6-TCP的降解,反应速率常数由大至小依次为:HCO3-,CO32-,NO3-,Cl-和SO42-.     

紫外光/生物膜耦合降解苯酚与2,4,6-三氯酚

氯酚是一种较难生物降解的有机化合物且又广泛存在于自然环境中,传统的生物方法不能有效地使其得到降解,同时氯酚的存在还会对苯酚的降解产生一定的抑制作用.为此本研究采用一种一体式的内循环光/生物降解反应器,借助生物膜与波长为254 nm的紫外辐射的协同作用对含有苯酚和2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)混合溶液进行降解.实验中分别比较了单独紫外辐射(P)、单独生物降解(B)以及紫外辐射与生物降解(P+B)共同作用下苯酚与2,4,6-TCP的降解规律,重点讨论了2,4,6-TCP对苯酚降解速率的影响.实验结果表明:2,4,6-TCP的存在对苯酚的降解有抑制作用,而采用P+B方法时,该抑制作用可以得到有效地缓解,苯酚对2,4,6-TCP降解速率的影响不大,采用紫外光辐射与生物膜耦合的方法对混合溶液进行降解时,混合溶液中苯酚和2,4,6-TCP的降解速率最快,相应的COD平均去除率也最高.