中温COS水解催化剂氢解活性的评价

通过研究空速、温度以及氢气含量的改变对COS水解转化率的影响,对水解催化剂的氢解活性进行了评价,基于实验结果,指出空速和温度对催化剂活性的影响较大,空速越大,催化剂活性越低;催化剂活性随温度升高呈抛物线形状变化;氢气含量的改变对催化剂活性影响不明显。对固定床反应器上COS氢解活性进行了研究,以期为中温脱除COS提供技术和工艺支持。     

掺杂改性TiO_2/AC与TiO_2/ACF的制备及其对气相甲苯的降解性能

以钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了Fe、N离子共掺杂的、以活性炭(AC)和活性炭纤维(ACF)为载体的TiO2/AC和TiO2/ACF光催化剂.采用扫描电镜、X射线衍射仪、紫外-可见光分光光度计等对催化剂样品进行了表征.选取甲苯为模型化合物进行光催化降解实验,研究了催化剂制备过程中离子掺杂量、抑制剂种类、焙烧温度、载体种类以及循环使用次数对催化剂活性的影响.结果表明:TiO2在ACF上的分散效果好于在AC上;TiO2以颗粒状镶嵌在AC孔隙内、以膜状包覆在ACF表面,所制备的光催化剂均以锐钛矿相存在;Fe、N离子共掺杂实现了催化剂的可见光响应;以冰醋酸为抑制剂、N和Fe离子掺杂量均为8%(摩尔分数)、500℃下焙烧2 h时,所得的TiO2/ACF光催化剂对气相甲苯的降解活性最高,循环使用效果最好.     

La-Al/堇青石蜂窝状催化剂上COS的水解反应

实验采用蜂窝状堇青石为栽体,考察了在不同γ-Al2O3和La(OH)3负载量下COS的水解活性,并研究了空速的变化以及氧气的存在对于催化活性的影响。结果表明：在低温下,COS水解活性随γ-Al2O3和La(OH)3负载量增大而逐渐增加;空速对催化剂的活性影响较大;La-Al/董青石蜂窝状催化剂具有较好的抗氧性能。     

改性活性炭催化水解羰基硫

采用浸渍法制备锰金属氧化物改性活性炭催化剂,从反应温度、空速、水汽含量、羰基硫(COS)质量浓度和稳定性等方面考察催化剂脱硫性能.实验结果表明,该催化剂在温度为40～70℃,空速为1000-2 500 h-1,相对湿度为2.40%-6.20%,COS质量浓度为0.9～2.5 g/m3下具有较高的脱硫精度;该催化剂适用于黄磷尾气中微量COS的脱除,催化剂中毒的机理可能是COS在脱除过程中氧化生成的硫酸盐毒化了表面碱性羟基活性位.     

V2O5/TiO2烟气脱硝催化剂的钾、钠、锌、磷中毒及再生

为研究SCR脱硝催化剂的钾、钠、锌、磷中毒,采用K,Na,Zn的氯盐和P的铵盐作为V2O5/TiO2催化剂中毒的前驱体,研究了4种物质对氨法SCR脱硝反应的影响.通过比较水洗、酸洗和氯化铵洗涤3种再生方式,对钾盐中毒的V2O5/TiO2催化剂进行了再生性能研究.最后对于新型抗中毒催化剂的制备进行了探索.实验结果表明:钾盐对于V2O5/TiO2催化剂的毒化作用最强;酸洗具有最佳的再生效果,钾盐中毒的催化剂经酸洗再生后,脱硝活性在一定条件下高于新鲜催化剂;通过添加助剂磷钨酸,V2O5/TiO2催化剂的活性温度窗口得以拓宽,且抗钾盐中毒能力也得到了提高.     

炭负载Co-Mo催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能研究

利用X射线衍射及程序升温还原技术 ,对等体积浸渍法制备的Co Mo/AC催化剂进行了表征。采用高压微反装置、以二苯并噻吩为模型化合物 ,在一定的温度和空速下对催化剂进行了加氢脱硫活性评价。X射线衍射表征结果表明 ,柱状活性炭具有良好的担载催化剂活性组分的能力 ,活性组分在载体表面能很好地分散 ,因而只检测到部分活性组分很弱的衍射峰。在 12 0℃和 2 6 0℃条件下处理的催化剂表面物种主要是MoO3 ,没有发现含Co的物种和CoMoO复合氧化物的衍射峰 ;5 0 0℃焙烧处理的催化剂的表面物种主要是MoO2 。程序升温还原表征结果表明 ,Co Mo/AC催化剂表面物种的还原温度低于Co Mo/γ Al2 O3 催化剂。加氢脱硫活性评价结果表明 ,催化剂的还原特性和加氢脱硫活性有一定的对应关系。在Co Mo/AC体系中 ,Co与Mo原子比为 0 .7的催化剂的加氢脱硫活性高于γ Al2 O3 负载的Co Mo催化剂 ;而Co与Mo原子比为 0 .2 ,0 .35和 0 .5的Co Mo/AC催化剂的加氢脱硫活性却低于Co Mo/γ Al2 O3 催化剂     

TGH催化剂的表面化学研究

本文利用SEM,XRD,BET和IR等现代仪器,研究了用于羰基硫水解的TGH催化剂及其载体γ-Al_2O_3的表面结构、酸碱分布和吸附性能。结果表明,由γ-Al_2O_3浸渍活性组分制成TGH催化剂以后,结晶结构、孔结构没有发生明显的变化。活性组分高度分散在活性表面上,使表面碱分布增宽,强碱中心数目增多,吸附COS和CO_2等酸性分子的机制发生了根本变化。并且,两个表面对CO_2的吸附是均匀的,对COS是不均匀的。     

商用SCR催化剂的钠中毒及再生

实验室模拟商用SCR催化剂(V2O5-WO3/Ti O2)碱金属钠中毒,并通过水洗和0.5 mol/L H2SO4洗对失活催化剂进行再生。通过SEM,BET和XPS等方法对催化剂表面的理化性能进行分析,并探讨钒钛系催化剂的反应及失活机理。结果表明:较低负载量的Na2O会引发严重的催化剂中毒现象,通过水洗和酸洗再生可以使失活催化剂的表面活性得到不同程度的恢复,酸洗再生效果比水洗再生效果好;碱金属钠盐引起的催化剂物理中毒主要是盐颗粒的沉积和孔道的堵塞,但不是催化剂失活的主要原因,化学中毒主要是因为Na与催化剂表面的B酸性位上的V—OH发生反应,生成V—ONa,改变催化剂表面金属氧化物的化学环境,阻碍NO和NH3向催化剂内部的扩散;催化剂的脱硝活性与其表面的化学吸附氧量和表面活性中心上w(V4+)/w(V5+)的比有一定的正相关性。     

炭负载Co-Mo催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能研究

利用X射线衍射及程序升温还原技术，对等体积浸渍法制备的Co-Mo/AC催化剂进行了表征。采用高压微反装置、以二苯并噻吩为模型化合物，在一定的温度和空速下对催化剂进行了加氢脱硫活性评价。X射线衍射表征结果表明，柱状活性炭具有良好的担载催化剂活性组分的能力，活性组分在载体表面能很好地分散，因而只检测到部分活性组分很弱的衍射峰。在120℃和260℃条件下处理的催化剂表面物种主要是MoO3，没有发现含Co的物种和CoMoO复合氧化物的衍射峰；500℃焙烧处理的催化剂的表面物种主要是MoO2。程序升温还原表征结果表明，Co-Mo／AC催化剂表面物种的还原温度低于Co-Mo/γ-Al2O3催化剂。加氢脱硫活性评价结果表明，催化剂的还原特性和加氢脱硫活性有一定的对应关系。在Co-Mo/AC体系中，Co与Mo原子比为0．7的催化剂的加氢脱硫活性高于γ-Al2O3负载的Co-Mo催化剂；而Co与Mo原子比为0.2，0．35和0．5的Co-Mo／AC催化剂的加氢脱硫活性却低于Co-Mo/γ-Al2O3催化剂。     

乙苯催化加氢制乙基环己烷的Ru/AC催化研究

制备了Ru/AC催化剂.研究了在Ru/AC催化剂存在下反应时间、反应温度、反应压力、催化剂用量及碱用量对乙苯加氢反应性能的影响,并考察了催化剂的稳定性.用XRD和XPS对催化剂进行了表征;结果表明,Ru/AC催化剂呈微晶状态,粒度很小,经氢气还原后表面主要为Ru0,对乙苯加氢有很高的加氢活性,当ncatal./nsubstrate=0.2％,nNaOH=4.35×10-5mol.L-1,1100℃,3MPa,1h时,转化率达100％.