中国PM2.5与O3协同控制路径

基于WRF-CAMx（the weather research and forecasting model and the comprehensive air quality model with extensions）空气质量模型定量分析了不同NO_x、挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）在减排情景下全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度变化情况,并通过引入敏感度的概念,评估PM_2.5与O₃对NO_x、VOCs减排的敏感性,直观地揭示了NO_x、VOCs减排对PM_2.5与O₃浓度改善效益,以此提出中国PM_2.5与O₃协同控制路径.模拟结果表明,NO_x减排可有效降低全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度,减排比例较小时,PM_2.5浓度...     

低浓度颗粒流Boltzmann方程的同伦分析方法解

同伦分析方法(homotopy analysis method, HAM)是求解强非线性问题的有力手段. 针对颗粒流的动理学理论中的非线性微分积分方程——?Boltzmann方程, 采用 HAM方法选取局域Maxwell速度分布函数作为初始猜测解, 得到了低浓度颗粒流的Boltzmann方程的一阶近似解, 与传统的Chapman-Enskog方法得到的一阶近似解表达式的结构一致, 初步显示了HAM方法求解Boltzmann方程的有效性, 为一般Boltzmann方程的HAM方法求解奠定了基础.     

2013～2020年北京大气PM2.5和O3污染演变态势与典型过程特征

细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013～2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_2.5与O₃污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明, PM_2.5污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下, O₃污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5～7月中大约1/3时间处于O3污染过程;且在2018年, O₃超标天数首次超过PM_2.5超标天数,暗示O₃可能正在取代PM_2.5成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_2.5污染过程、3次O₃污染过程、3次PM_2.5与O₃双污染过程,发现PM_2.5爆发时和O3爆发前对应着高氮氧化物（N...     

长江三角洲区域大气PM2.5和臭氧污染协同控制路径

国家“碳达峰、碳中和”战略目标（以下简称“双碳”目标）的提出对长江三角洲（以下简称长三角）高质量一体化发展赋予了新的要求.本文基于长三角区域精细化排放清单和WRF-CMAQ模型,模拟了不同政策情景下区域空气质量改善情况.结果显示,绿色低碳情景（CP）较趋势照常情景（BAU）和末端强化情景（EP）具有更大的减排潜力,是实现绿色美丽长三角目标的重要路径.CP情景下,与2017年相比,预计2025年SO₂、NO_x、NMVOCs（non-methane volatile organic compounds）、一次PM_2.5排放将分别下降55.1%、26.5%、25.2%、27%;2035年,则将分别下降66%、56.4%、36.1%、39.4%.截至2035年,区域PM_2.5年均值和臭氧日8 h最大值第90百分位数（O₃-8 h 90th）将分别达到26和129μg m^-3,50%地级市PM_2.5年均浓度将达到世界卫生组织第二阶段指导值.综合...     

珠江三角洲大气夜间非均相化学反应对二次气溶胶和臭氧的影响

近年来,我国在PM_2.5治理方面取得了显著成效,而O₃污染问题日益突出.观测结果表明,珠江三角洲光化学反应活跃季PM_2.5与O₃呈现明显的正相关,但对两者之间耦合关系认识不清使得其协同控制具有很大难度.迄今为止,大部分研究主要关注日间光化学机制,而对夜间大气化学过程的认识明显不足.最新研究表明,夜间五氧化二氮（N₂O₅）非均相反应是PM_2.5和O₃生成的重要潜在机制,不仅对二次硝酸盐生成具有重要贡献,而且其非均相反应产物硝酰氯（ClNO₂）在次日清晨的光解对促进大气氧化性也有重要影响.本研究于2018年10月在臭氧污染较严重季节对深圳城市大气中N₂O₅和ClNO₂进行了在线测量,基于气相和颗粒相污染物变化对N₂O₅的非均相反应进行量化计算与活性评估.观测结果表明,夜间N_2<...     

长江三角洲区域细颗粒物和臭氧对前体物减排的响应及政策启示

大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染已成为中国当前最严峻的大气环境问题.氮氧化物（NO_x）与挥发性有机物（VOCs）是PM_2.5和O₃的共同前体物,准确量化NO_x与VOCs对PM_2.5和O₃的非线性响应关系,是实现PM_2.5和O₃的协同防控、持续改善环境空气质量的前提.本研究构建了长江三角洲（简称长三角）地区大气PM_2.5和O₃对其前体物排放的响应曲面模型（RSM）,探究了长三角41个城市不同季节大气PM_2.5和O₃对NO_x与VOCs减排的协同响应,提出了在长三角地区应采取分区域、分阶段、分季节的PM_2.5和O₃的协同调控策略.本研究还发现长三角地区不同城市的排放-浓度响应关系具有显著差异.对于O_3<...     

不同时间尺度上PM2.5与臭氧协同关系及其影响因素分析

PM_2.5和O₃（P-O）协同控制是持续改善我国空气质量的关键,识别我国重要地区P-O协同关系及其影响因素是实施P-O协同控制的基础.本研究选取华北平原（NCP）地区和长江三角洲（YRD）地区,分析了2019年不同季节和时间尺度P-O协同关系.结合北京、石家庄、上海、南京全年PM_2.5化学组分和气象要素数据,运用相关性分析,探究主导P-O协同关系的化学组分以及气象条件对P-O关系的影响.结果表明,不同时间尺度P-O协同关系及其主导组分不同.日均尺度上,除NCP地区的秋、冬季外,两个地区其他季节的P-O之间皆呈现正协同关系,尤其夏季P-O为强的正协同关系（COR≥0.5）;而小时尺度仅夏季仍为正协同关系.P-O关系还存在区域差异,南方皆强于北方,近海强于内陆.日均尺度,夏季P-O正相关是主要组分共同驱动,化学协同作用主导;除夏季外,组分硫酸盐(SO₄^2-)和一次有机碳（POC）主导NCP城市的P-O协同关系,而主导YRD城市的是硝酸盐（NO₃^-     

基于相关系数的水文序列滑动周期识别方法

准确进行周期识别对于合理认识水文变异规律、开展中长期水文模拟预报、水安全评价等具有重要的意义.本文通过滑动改变周期长度和初相位,构造出多组模拟周期序列,并以相关系数作为模拟周期序列与原始序列拟合精度的判别指标,选择拟合程度最好的模拟周期作为最优周期识别结果,从而提出水文序列滑动周期识别方法.理论和公式推导表明:相关系数可表征水文序列中的周期波动程度,相关系数越大,说明拟合精度越高,对应的周期变异越显著.统计试验结果显示:相比于常用的周期识别方法,文中方法的周期识别效率更高,且在各因素影响下也最具稳定性和可靠性.最后,文中方法应用于澜沧江流域21个站的年降雨量序列进行周期识别,结果显示该流域的降雨周期存在多时间尺度特征,北部和中部的降雨周期长度较短,多数在2～5 a左右,而南部的降雨周期5～10 a居多,个别站点的周期长度达到了18 a.     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

固态电解质Li3PS4晶相结构转变

硫化物Li₃PS₄是重要的含硫快离子导体,锂离子电导率高,机械性能优异,化学兼容性好,属于全固态电池中一类重要的固态电解质.Li₃PS₄具有多种晶体结构（玻璃态、α相、β相、γ相）,而晶体结构对于材料离子电导率有决定性的影响,因此探究不同Li₃PS₄晶体结构的合成条件及其转变过程对固态电解质的应用有重要意义.本文通过原位变温Raman和室温X射线衍射（XRD）分析发现,通过球磨法所得glass-Li₃PS₄在首次升温过程中（240℃）优先转变为亚稳态的β-Li₃PS₄,此时冷却到室温能保持β相结构,并具有较高的离子电导率(0.65 mS cm^–1).当烧结温度继续升高（>480℃）,β相会转变为离子电导率更高但热力学不稳定的α-Li₃PS₄,在后续的降温过程中,α相会直接转变为热力学更稳定但离子电导...     

祁连山南麓高寒灌丛生态系统生长季CO2通量动态年际特征及环境驱动

高寒生态系统对全球碳循环发挥着至关重要的作用,然而对高寒生态系统长时间尺度上碳平衡动态及驱动机制的研究仍相对薄弱.本文以青藏高原东北部高寒金露梅灌丛为研究对象,分析了基于涡度相关系统观测的高寒灌丛2003～2016年生长季（5～9月）CO₂通量动态及影响机制.结果表明,总初级生产力（gross primary production,GPP）和生态系统呼吸（ecosystem respiration, Re）呈先增加后降低的单峰趋势,净生态系统CO₂交换（net ecosystem exchange, NEE）呈先下降后上升的"V"型变化趋势.高寒灌丛整个生长季总NEE、GPP和Re平均值分别为-143.8±30.5、509.0±65.1和365.2±34.6 g Cm^-2,表现为碳汇.在月尺度,分类回归树分析（classification and regression trees,CART）表明,生长季积温（aggregated growing season degree days, GDD）是月GPP和月NEE的最重要...     

我国城市大气PM2.5与O3浓度相关性的时空特征分析

近些年,我国大气PM_2.5的质量浓度显著降低, O₃污染加剧.为了厘清PM_2.5和O₃浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_2.5浓度与O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）和大气总氧化剂（Ox=O₃+NO2）浓度之间的相关性. 2015年以来, PM_2.5与O₃双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4～5月.在40°N以南的地区, PM_2.5与O₃浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O₃和PM_2.5的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_2.5中一次组分占比增高以及较弱的O₃光化...     

加强O3和PM2.5协同控制,持续改善我国环境空气质量

<正>我国自2013年发布《大气污染防治行动计划》以来,在保持经济快速发展的同时,大气环境质量明显改善.在六项常规污染物中,二氧化硫（SO₂）、细颗粒物(PM_2.5)、可吸入颗粒物(PM₁₀)、一氧化碳（CO）、二氧化氮（NO₂）浓度均显著下降[1].但我国大气污染形势依然严峻, PM_2.5浓度距离世界卫生组织的推荐值仍然有较大差距;     

全球沙漠面积和粉尘排放量的新估算

沙漠是干旱半干旱地区最重要的地表景观,是粉尘排放的主要源区.确定全球沙漠边界、计算沙漠面积、估算沙漠的粉尘排放量对于定量评估沙漠对气候与环境的影响具有重要意义.利用中分辨率成像光谱仪（Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）数据,结合支持向量机（Support Vector Machine,SVM）、试错法及目视解译技术提取了全球沙漠范围.对全球沙漠分区域进行面积和分类精度计算.利用地形、降水、蒸散、地表风速等数据对全球沙漠的环境变化进行分析.基于移动风蚀仪（Portable In-Situ Wind Erosion Laboratory,PI-SWERL）的观测数据,结合地表类型、土壤湿度和摩阻风速估算出全球沙漠的年粉尘排放量.研究表明,全球沙漠面积为～17.54×10⁶km²,总体分类精度为92.37%.沙漠多分布于地形低于2000 m、降水量不足200 mm、全年风速为4～6 m/s的极端干旱和干旱地区.沙漠每年排放～1792.65 Tg粉尘(本文指PM₁₀     

2015～2050年南亚与东南亚输送对中国大气臭氧浓度的影响

使用戈达德对地观测系统化学传输模型（Goddard Earth Observing System Chemical Transport Model,GEOS-Chem）模拟了不同共享社会经济路径（shared socioeconomic pathways,SSPs）下2015～2050年中国、南亚和东南亚地区的日最大8小时臭氧（MDA8 O₃）浓度以及人为和生物质燃烧排放变化导致的南亚和东南亚输送变化对中国O₃浓度的影响.南亚和东南亚输送对中国O₃的影响涵盖珠江三角洲（简称珠三角）、广西、云南、贵州、四川盆地、青海、西藏以及新疆部分区域,使上述区域2015年MDA8 O₃年均浓度上升3.0～19.0μg m^-3.在典型污染区域,2015年南亚和东南亚传输对四川盆地MDA8 O₃浓度影响最大(+6.2μg m^-3),珠三角随后(+4.7μg m^-3),长江三角洲（简称长三角）影响最小(+0.6μg m^-3...     

磁功能化石墨烯气凝胶自组装合成及吸波性能

本研究通过化学自组装和原位热解成功构建了锚定超细Fe₃O₄纳米颗粒的磁功能化石墨烯气凝胶复合材料.分别采用X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）表征复合材料的晶体结构及元素组成;采用红外及拉曼光谱分析表征其化学结构、石墨化程度和结构缺陷;通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对复合材料的形貌及微观结构进行测试.实验结果表明, 600℃煅烧温度、填充量仅为5wt%（质量百分比）的复合材料表现出最优异的性能,最小反射损耗(RL_min)和有效吸收带宽（EAB）均优于目前报道的大多数吸波材料.电磁分析结果表明,优异的微波吸收性能归因于复合材料增强的协同效应和独特的三维结构.     

交联网络结构Ti3C2纳米线的制备及其在锂硫电池中的应用

锂硫电池因其能量密度高、成本低等优势被认为是最具希望的下一代储能器件之一,然而其正极材料的发展和应用仍面临诸多挑战.本文通过将剥离的Ti₃C₂纳米片在NaOH溶液中刻蚀得到具有交联结构的Ti₃C₂纳米线,并利用熔融浸渍法负载硫颗粒,用作锂硫电池的正极材料.具有极性表面的Ti₃C₂可有效捕获多硫化锂中间体,从而抑制多硫化锂的穿梭效应.与Ti₃C₂纳米片相比,具有交联网络状结构的Ti₃C₂纳米线具有更大的比表面积和多孔结构,可以有效提供固硫所需的空间,并容纳硫在锂化过程中的体积膨胀.其较大的比表面积有利于Ti₃C₂纳米线对多硫化锂的捕获,其多孔结构有利于锂离子的扩散. Ti₃C₂纳米线/硫复合物展现出优异的电化学性能,在0.2 C的倍率下, 100次循环后,其可逆容量为658 mAh g...     

BiVO4/TiO2制备与光催化性能的研究进展

目前针对TiO₂和BiVO₄的改性方法有很多,但是构建异质结是最为简单的一种优化措施之一. BiVO₄/TiO₂由于二者可以相互修饰,并且具有低成本、无毒、稳定的优点,被广泛应用于光催化领域.构建理想的BiVO₄/TiO₂异质结可以进一步推动复合材料在光催化领域的发展.本文首先从化学溶液法和物理沉积法出发阐述了常用的制备方法,主要包括水热法、溶胶凝胶法、原子沉积法、磁控溅射沉积以及脉冲激光沉积;基于此,介绍了BiVO₄/TiO₂在光催化降解、光催化分解水以及光催化还原CO₂中的应用及相关机理;然后,从质量分数比、晶面工程、形貌调控、助催化剂、元素掺杂等方面介绍了优化BiVO₄/TiO₂光催化性能的方法.通过对过去的相关研究进行整理与分析,旨在为BiVO₄/TiO₂这一类宽窄带隙半导体构成的复合光催化材料提...     

时变线性/非线性结构参数识别及系统辨识方法研究进展

对线性时变结构系统参数识别方法进行了简要回顾, 总结了时频分析方法、时间序列分析方法以及子空间方法近几年国内外相关研究进展, 重点介绍了子空间方法用于时变结构系统模态参数识别方法相关研究成果. 介绍了用于非线性时变系统辨识的主要的神经网络方法, 以及基于自回归滑动平均模型的时间序列分析方法. 最后指出了该领域研究中存在的一些问题和今后的主要研究方向.     

2015～2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素

近些年,我国已采取了系列严格的减排措施,旨在治理大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染.本文基于国家空气环境监测网络地面观测数据,侧重分析了我国主要城市PM_2.5和O₃时空变化趋势以及影响因素.2015～2020年PM_2.5整体呈逐步下降趋势,而O₃在2015～2019年呈整体上升趋势,但在2020年部分地区有下降趋势.结合气象要素数据,利用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波耦合逐步多元线性回归,分析了排放与气象条件影响因素对典型城市PM_2.5和O₃长期分量趋势的贡献,其中排放对二者的贡献分别约为63%～93%和40%～80%.冬季PM_2.5/CO与NO₂/SO₂由负转为正比例关系,表明在当前的减排情景下,氮氧化物对该季节PM_2.5主要二次组分形成的贡献潜势可能在增加.O₃与PM