九龙江河口区不同粒级210Po的输入-迁出速率及其意义

对九龙江河口区表层水中溶解态、低分子量组分和胶体态²¹⁰Po的地球化学行为进行了分析, 估算了3种组分的输入-迁出速率. 结果表明, 溶解态和低分子量组分²¹⁰Po均表现出强烈的迁出行为, 胶体态²¹⁰Po在低盐区(S＜15)迁出而高盐区(S＞15)输入. 3种组分²¹⁰Po输入-迁出速率揭示了²¹⁰Po在九龙江河口区被快速地迁出. 输入与迁出速率之间的差异反映了各组分²¹⁰Po地球化学行为的不同. 低分子量组分²¹⁰Po比通常所谓的溶解态²¹⁰Po更适合于表征其在河口区的地球化学行为.     

基于210Po/210Pb不平衡的南大洋与南海颗粒有机物的输出与再矿化

对南大洋及南海上层水体²¹⁰Po/²¹⁰Pb不平衡进行了研究, 发现表层水体²¹⁰Po亏损, 次表层或中层水体²¹⁰Po过剩, 且颗粒态²¹⁰Po比活度与颗粒有机碳(POC)之间存在良好的正相关关系, 证实²¹⁰Po相对于其母体²¹⁰Pb的亏损与过剩可示踪颗粒有机物的输出与再矿化. 次表层水体中δ¹³C的减小及δ¹⁵N的增大等证据均支持²¹⁰Po的过剩缘自颗粒有机物的再矿化. 根据箱式模型计算得南大洋和南海表层水体POC输出通量分别为1.2和2.3 mmol C·m^-2·d^-1, 次表层或中层水体²¹⁰Po再矿化通量分别为0.062和0.566 Bq·m^-2·d^-1, 相应的再循环效率分别为52%±26%和119%±52%, 由此得到次表层或中层水体POC的再矿化通量分别为0.6和2.7 mmol C·m^-2·d^-1. 本研究的结果表明²¹⁰Po/²¹⁰Pb不平衡不仅可示踪颗粒有机物的输出, 亦可示踪其再矿化.     

九龙江口营养盐的分布、通量及其年代际变化

于2008年4月至2011年4月对九龙江河口的营养盐进行了8个航次的调查,包含丰水期(5～9月)和枯水期(10月～次年4月).结果表明,九龙江口上游营养盐浓度很高(硝酸盐NO3-N120～230μmol/L,亚硝酸盐NO2-N5～15μmol/L,氨氮NH4-N15～170μmol/L,磷酸盐SRP1.2～3.5μmol/L,硅酸盐DSi200～340μmol/L),且枯水期高于丰水期.NO3-N是溶解态无机氮(DIN)的主要组分,枯水期NO3-N可占DIN的55%～72%,而丰水期该比例则高达67%～96%.NO3-N和DSi在盐度1～32的河口混合区基本呈现保守混合行为.SRP在盐度1～25的区域浓度变化很小(1.0～2.0μmol/L),在盐度>25的区域则被相对低营养盐的近海海水所稀释.利用高分辨率的径流量资料和淡水端实测营养盐浓度,计算出九龙江DIN,SRP和DSi的入河口通量分别为34.3×103tN/a,0.63×103tP/a和72.7×103tSi/a;而通过将营养盐在高盐段的保守混合规律外推至零盐度估算河口输出有效浓度的方法,估算出九龙江口营养盐的入海通量分别为34.8×103tN/a,0.82×103tP/a,71.6×103tSi/a.利用LOICZ推荐的营养盐收支模式方法,估算调查期间九龙江口对SRP的添加量为0.16×103tP/a.与世界其他河流对比,九龙江流域单位面积上的NO3-N产率处于较高水平.与历史数据相比,近10余年来九龙江口上、中游NO3-N和SRP的浓度增加2～3倍,而DSi浓度在九龙江口盐度梯度上的分布则改变不大.这种营养盐年代际变化与密西西比河DIN和SRP升高而DSi浓度大幅度下降的变化特征很不相同.     

青海湖现代沉积速率空间分布及沉积通量初步研究

考察了青海湖表层沉积物137Cs活度及通量时空分布,建立了湖泊沉积速率空间分布模式.青海湖河口/岸边区域沉积物137Cs通量高,但平均137Cs活度低;湖中心区域137Cs通量低但平均活度高.河口/岸边区域沉积速率高,沉积物陆源组分(如SiO2,Fe2O3,Ti等)的含量及通量高.湖中心区域沉积速率低,化学/生物沉积组分(如次生碳酸盐)含量高.因此,决定青海湖沉积速率空间分布的主要因素是流域陆源物质的堆积速率.根据本文获得的不同湖区沉积速率计算了青海湖平均质量堆积速率(0.0337g·cm-2·a-1),并用Ca质量平衡方法检验了该平均值的合理性.在此基础上,估算了青海湖沉积通量及流域泥沙输入和大气粉尘对湖泊沉积的贡献.     

降雨期间岩溶地下水化学组分的来源及运移路径

对降雨期间重庆青木关岩溶地下水系统出口姜家泉的水物理化学动态变化进行监测,获取高分辨率的数据,运用主成分分析法探索岩溶地下水化学组分的来源;结合水物理化学数据的变异系数,探讨化学组分在岩溶含水层中的运移路径.结果表明,水-岩作用和农业活动,以及水土流失是研究区岩溶地下水化学组分的主要来源.K+,Na+,NO3,Cl和PO43等离子从地表输入后,与碳酸盐岩溶解产生的Ca2+,Mg2+,Sr2+和HCO3等一并存储于裂隙、孔隙和溶隙等岩溶非饱和带中,受岩溶非饱和带的调蓄.这些离子在降雨期间随扩散流补给地下河,其浓度较为稳定,变异系数低.而全Fe、全Mn和Al3+等未经岩溶非饱和带的调蓄,在降雨期间随坡面漫流直接通过落水洞灌入地下河,其浓度极不稳定,变异系数高.农业活动和水土流失输入的物质严重威胁着岩溶地下水生态环境和当地居民的健康,因而有必要加强岩溶生态系统管理工作,从控制岩溶地下水外界物质输入端的源头抓起.     

北冰洋: 生物生产力的“沙漠”?

利用14C吸收法、3H吸收法、234Th/238U不平衡法和210Pbex测年法分别测定了北冰洋的初级生产力、细菌生产力、颗粒有机碳输出通量及沉积物有机碳埋藏速率. 结果表明, 北冰洋水柱积分生产力介于3.8~197.1 mmol C/m2@d, 高于早期的报道值, 其中楚克奇陆架区初级生产力水平高于深海盆地. 积分细菌生产力与初级生产力的比值大于0.5, 表明在北冰洋寒冷的水体中细菌活动并未受到明显限制. 由234Th/238U不平衡获得的234Th亏损程度、溶解态与颗粒态234Th停留时间、颗粒有机碳的输出通量均证实, 北冰洋深海盆地仍存在一定的颗粒清除、迁出作用. 夏季期间楚克奇陆架沉积物有机碳埋藏速率为25~35 mmol C/m2@d, 占水柱初级生产力的59%~82%, 表明有机碳的输送与埋藏是非常高效的. 上述证据均表明, 至少在夏季期间, 北冰洋并非生物生产力极其贫瘠的海洋"沙漠", 它存在相对活跃的海洋碳循环过程, 重新评估北冰洋在全球碳循环中的作用显得更为重要.     

青海湖现代沉积速率空间分布及沉积通量初步研究

考察了青海湖表层沉积物¹³⁷Cs活度及通量时空分布, 建立了湖泊沉积速率空间分布模式. 青海湖河口/岸边区域沉积物¹³⁷Cs通量高, 但平均¹³⁷Cs活度低; 湖中心区域¹³⁷Cs通量低但平均活度高. 河口/岸边区域沉积速率高, 沉积物陆源组分(如SiO₂, Fe₂O₃, Ti等)的含量及通量高. 湖中心区域沉积速率低, 化学/生物沉积组分(如次生碳酸盐)含量高. 因此, 决定青海湖沉积速率空间分布的主要因素是流域陆源物质的堆积速率. 根据本文获得的不同湖区沉积速率计算了青海湖平均质量堆积速率(0.0337 g•cm⁻²•a⁻¹), 并用Ca质量平衡方法检验了该平均值的合理性. 在此基础上, 估算了青海湖沉积通量及流域泥沙输入和大气粉尘对湖泊沉积的贡献.     

红枫湖和百花湖天然溶解有机质的分子荧光特征与分子量分布的关系

由于在水体生态环境系统中的重要功能及化学组成和结构的复杂性, 天然溶解有机质(Dissolved Organic Matter, DOM)是近年来水环境研究领域的热点和难点问题之一. 分子荧光特征和分子量分布被广泛认为是DOM特征研究的重要参数, 但是它们之间的关系尚不清楚. 本文联合运用分子荧光光谱,高效液相体积排阻色谱、紫外吸收和荧光在线检测技术, 研究了贵州红枫湖和百花湖及其河水中溶解有机质的分子荧光与分子量分布特征, 及它们之间的关系. 水体中DOM普遍存在两个明显的类腐殖荧光峰(A和B), 但河水还存在另一个特征明显的类蛋白荧光峰(C). 研究结果表明: 类腐殖荧光物质主要由1.0~3.0 kD之间的小分子组分组成, 而类蛋白荧光物质主要是一些分子量大于2.0 kD的组分组成. 运用高效液相体积排阻色谱技术测定DOM分子量分布时, 估算的分子量分布特征与吸收光谱检测器的波长选择有关.     

筑坝对喀斯特河流水体溶解性无机碳地球化学行为的影响

为探究筑坝对河流溶解性无机碳（DIC）地球化学行为的影响, 对乌江流域的水库及河流进行了半月1次为期1年的现场监测和取样分析. 相对于入库河流, 库区叶绿素a浓度平均提高了5.6倍, 库区表层DIC中HCO₃^-和溶解CO₂比重下降, CO₃^2-比重和DIC碳同位素值（δ¹³C_DIC）上升, 而水库下泄水中DIC各组分却表现出与库区表层相反的地球化学行为. δ¹³C_DIC变化范围为-10.2‰~2.5‰, 表明碳酸盐岩风化、光合作用及呼吸作用共同控制了δ¹³C_DIC的变化. 河流筑坝后浮游植物生物活动增强, 显著影响了原始河流DIC的地球化学行为, δ¹³C_DIC可以用来判断这种变化过程. 河流-水库水体高频率监测对于准确评估筑坝河流CO₂释放通量和明确碳循环过程中的源汇关系是非常必要的.     

210Pbex在土壤中的深度分布和通过210Pbex法求算土壤侵蚀速率模型

中国和英国的3个土壤剖面给出了非农耕地和农耕地土壤中210Pbex和137Cs的深度分布, 这两种核素的深度分布非常相似, 非农耕地核素的最大浓度出现在土壤表层, 向下浓度呈指数急剧降低; 农耕地核素基本均匀分布于犁耕层深度内. 中国黄土高原的210Pbex本底值为573 mBq/cm2, 略高于英国的520 mBq/cm2. 20世纪50～70年代核试验产生的137Cs在土壤中呈非稳定态分布, 而土壤中的天然核素210Pb在土壤环境和侵蚀过程长期不变的情况下, 呈稳定态分布. 因此, 土壤中210Pbex的质量平衡不同于137Cs. 根据210Pbex连续沉降、衰变和流失的过程, 推导出非农耕地和农耕地土壤中210Pbex稳定态分布的质量平衡模型, 用以计算土壤侵蚀速率. 此外, 还给出了通过无侵蚀草地土壤中210Pbex的深度分布, 求算农耕地210Pbex表层富集系数的方法.     

Ce基大块非晶合金在纳米压人过程中的变形行为

利用纳米压入技术研究了Ce基大块非晶合金的变形行为,以及加载速率对塑性变形行为的影响规律.结果表明,Ce基大块非晶合金在纳米压入过程中表现出的变形行为与其他体系大块非晶有显著差别.Ce60Al15Cu10Ni15合金在低加载速率下为连续的塑性变形,在高加载速率下表现出显著的锯齿流变特征;而Ce65Al10Cu10Ni10Nb5合金,在所研究的加载速率范围内均为连续的塑性变形．但是,这两种合金都出现了室温蠕变现象．另外,探讨了Ce基大块非晶合金的反常塑性变形行为的产生机理．     

基于BrO3--MnSO4-H2SO4-丙二酸体系的中药电化学指纹图谱

提出了BrO3--MnSO4-H2SO4-丙二酸化学振荡反应体系,在考察各组分浓度对空白体系稳定性和振荡特征参数影响的基础上,获得了黄芪、陈皮、葛根等7种中草药的电化学指纹图谱.结果表明,这些指纹图谱可以用于中草药的分析和鉴别,且快速、准确.并探讨了中草药振荡行为的原因及其机理.     

实验测得的C2-C6二元羧酸溶液的冻结温度: 冰核核化过程中的重要指标

由于大气气溶胶影响着地球辐射总量的平衡与能量的估算, 有机化合物作为气溶胶和云凝结核(cloud condensation nuclei, CCN)的重要组成成分, 其重要性已经越来越引起科学家们的重视. 而低分子量二元羧酸(low molecular weight dicarboxylic acids, LMWDCA)作为大气(包括云和雾)中气溶胶的重要成分,其在大气中的传输与转化过程中的作用尤其是对冰核(ice nuclei, IN)核化过程的影响已经成为当前的一个重要的前沿科学研究领域. 本研究利用麦吉尔大学的冻结核记数仪分别测量了不同pH的水溶液(超纯净水与自来水)中单纯态的与混合态的低分子量二元羧酸(C2-C6)液滴的冻结温度. 结果显示, 低分子量二元羧酸(C2-C6)自来水溶液的冻结温度明显的高于其相应的超纯净水溶液. 不同混合态的二元羧酸(C2-C6)的纯净水和自来水溶液液滴的平均冻结温度范围分别是: (-24.1±2.8)~(-21.3±3.9)℃和(-10.2±2.2)~(-9.5±2.2)℃, 而所测对照水(超纯净水与自来水)溶液液滴的平均冻结温度则分别是(-22.6±3.5)和(-11.2±2.4)℃. C2-C6二元羧酸的加入对于水溶液液滴的冻结温度增高的促进作用并不显著.     

入侵害虫美国白蛾性信息素组分的鉴定和野外活性评估

应用气相色谱(gas chromography, GC)和气相色谱-质谱(gas chromatography-mass spectrometry, GC-MS)分析了美国白蛾中国种群性腺提取物的组分, 通过与合成标准化合物的保留时间和质谱图的比较, 4种化合物被确定为美国白蛾中国种群的性信息素组分, 分别为(9Z,12Z)-十八碳二烯醛、(9Z,12Z,15Z)-十八碳三烯醛、(3Z,6Z,9S,10R)-9,10-环氧-3,6-二十一碳二烯和(3Z,6Z,9S,10R)-9,10-环氧-1,3,6-二十一碳三烯, 其比例为2:33.6:58.4:6. 野外实验结果表明, 合成的性信息素单组分对美国白蛾雄蛾没有引诱力, 而4种组分的混合物对美国白蛾雄蛾有显著的诱捕活性; 剂量为200~300 μg的该混合物的灰色橡胶诱芯, 能够有效地监测美国白蛾种群动态变化.     

西藏纳木错全新世沉积物的环境磁学参数变化机理

青藏高原的高分辨环境记录对于理解全球气候与环境变化至关重要.湖泊沉积物的磁学参数能够记录沉积环境和古气候信息.纳木错是西南季风过渡区大湖的典型代表,前人在该湖开展了大量地球化学、微体化石、沉积学和生物化学分析,极大地推动了该区古气候环境的重建工作.但迄今为止,还缺乏对纳木错湖泊沉积物系统的环境磁学研究.因此,本文选取纳木错湖芯NC08/01孔全新世以来(11.3calkaBP)的湖泊沉积物进行详细的岩石磁学与环境磁学研究,结合地球化学指标,在明确的气候背景下探讨该湖沉积物磁性参数的变化机制.结果表明,纳木错全新世沉积物的磁性参数受到陆源磁性矿物输入、还原溶解作用和磁细菌活动的共同影响.根据各磁学参数系统的变化趋势,可将该研究段样品分为3段:第Ⅰ段(236～199cm,11.3～7.8calkaBP)主要载磁矿物为粗颗粒磁铁矿,粒度均一,含量较高,并与Ti含量呈正相关关系,指示该段磁性矿物受后期溶解作用影响较小,其含量主要反映物源输入信息;第Ⅱ段(198～102cm,7.8～2.1calkaBP),磁性矿物颗粒变细,含量明显降低.在该段,湖面下降,水动力减小,进而输入的磁性矿物粒径也减小,容易受到后期溶解作用的影响;第Ⅲ段(101～0cm,2.1～0calkaBP),磁性矿物以生物成因单畴磁铁矿和陆源碎屑成因磁铁矿为主,磁性颗粒含量的变化与Ti含量不相关.以上结果表明,在弱还原环境中,湖泊沉积物磁性矿物的保存状态及磁学性质与其初始粒径密切相关.通过对磁性矿物信息的系统研究(包括粒径和含量变化等)并结合陆源输入指标(如Ti含量),能够较为准确地反映湖泊环境氧化还原程度的变化.以上结果为正确解译该湖沉积物的环境磁学指标提供了基础.     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.     

冲绳海槽南部海洋环境改变的地质记录

冲绳海槽E017孔岩芯的粒度、沉积速率、地球化学、矿物、有孔虫黑潮标志种、底栖有孔虫群落、浮游有孔虫古水温和碳酸盐溶解等指标的变化, 一致表明了冲绳海槽南部在10.1~9.2 kaBP(cal)前后区域海洋环境经历了一次大的改变, 可能对应了黑潮的加强, 并再次经台湾东北部海域进入冲绳海槽. 研究表明黑潮的重新入侵经历了一个由弱渐强的过程, 并在最近约5 kaBP(cal)以来黑潮的强弱变化变得更加波动. 浮游和底栖有孔虫的群落变化相对于沉积物粒度、地球化学和矿物指标的变化有大约0.9 ka的滞后, 可能表明了黑潮的入侵及其引起的表层和深层水环境的变化是一个渐变的过程, 生物群落变化相对环境变化有较明显的滞后. 由于黑潮的重新入侵引起了底层水化学环境的变化, 冲绳海槽的碳酸盐溶解作用在近9.2 kaBP(cal)来显著加强, 并在最近3 kaBP(cal)以来碳酸盐溶解强度变至最大.     

湿热山地丘陵流域化学风化过程的碳汇估算

通过对地表化学径流组成的分析, 应用化学物质平衡法和扣除法对增江流域化学风化过程产生的大气CO₂ 吸收通量进行估算. 结果表明: 在碳酸盐岩地层不纯且分布面积较少的增江流域, 径流溶解质主要由HCO₃^-, Ca²⁺, Na⁺和溶解性Si 组成; 硅酸盐矿物的化学风化过程是增江河流溶解质的主要来源, 其次是碳酸盐矿物化学风化过程的贡献.大气CO₂ 是增江流域岩石化学风化的主要侵蚀介质. 增江流域岩石化学风化过程对大气CO₂ 的吸收通量是(3.50~3.81)×10⁵ mol km^-2 a^-1, 仅比热带-亚热带玄武岩和碳酸盐岩流域低, 高于温带-寒温带流域化学风化过程对CO₂ 的吸收通量. 受湿润季风环流影响的北半球中低纬度带地表化学风化过程构成全球生物地球化学循环的一个重要碳汇.     

焙烧对二氧化硅胶体晶体薄膜光学特性的影响

以垂直沉积法(vertical deposition method)从SiO₂的乙醇胶体溶液中制备了胶体晶体薄膜, 并将其在不同温度下进行了焙烧. 通过扫描电子显微镜和紫外-可见光分光光度计对生成态和在400℃, 800℃焙烧后的SiO₂胶体晶体薄膜进行了表征. 结果表明, 样品在较大范围内保持单晶密排有序结构, 而且无断裂现象发生. 经400℃和800℃焙烧3 h后衍射峰发生很小的蓝移, 而衍射峰的幅值和半峰宽度却发生了显著变化.     

大陆俯冲带流体活动和元素迁移:大别-苏鲁超高压变质岩和变质脉的研究

大别-苏鲁超高压变质岩和变质脉的岩石学及地球化学研究表明,在大陆俯冲带流体-岩石反应过程中,伴随着显著的元素迁移和同位素分馏.大别-苏鲁造山带高压脉中单矿物(如金红石和多硅白云母)具有明显的生长环带,指示变质脉是流体-岩石相互作用的结果.较高的流体/岩石比和强烈的二者相互作用是导致Nb-Ta迁移和分异的主导因素.对中国大陆科学钻探主孔石榴橄榄岩、榴辉岩和变质脉的Li和B同位素地球化学研究,表明在陆壳深俯冲和折返过程中Li和B发生了明显的分馏且表现出不同的地球化学行为.富集Si,Al,Na,LILE(如Rb,Ba和Sr)和HFSE(如Nb,Ta和Ti)的高压变质脉的存在以及不同岩性接触带高度变化的地球化学特征指示,在峰期超高压变质条件下可能形成了超临界流体,它对微量元素的迁移起到了非常重要的作用.