青藏高原干旱区湖泊正构烷烃氢同位素记录降水同位素

湖泊和海洋沉积物中正构烷烃氢同位素作为有潜力的古水文和古气候指标已经得到广泛应用,但是在干旱区由于蒸发强烈而严重影响正构烷烃氢同位素比值,因此其能否记录降水同位素变化受到质疑.本研究在青藏高原干旱区采集了21个湖泊表层沉积物(其中20个湖泊年平均降水量400 mm),发现其正构烷烃氢同位素(δD_(wax))与年均降水平均氢同位素(δD_(ann))呈现较强相关(r~2=0.84,P0.001),其与夏季降水平均氢同位素(δD_(sum))相关性更好(r~2=0.91,P0.001),说明降水是控制湖泊沉积物中正构烷烃氢同位素(δD_(wax))变化的主要因素,在干旱地区正构烷烃氢同位素(δD_(wax))仍然可以反映降水氢同位素(δD_p)信息.本研究中湖泊表层沉积物正构烷烃和降水之间的氢同位素表观分馏平均值(ε_(wax-p))为-113‰,较湿润地区偏正,可能是由于干旱区蒸发强烈引起.因此沉积正构烷烃氢同位素(δD_(wax))可以作为夏季降水平均氢同位素(δDp)的替代指标,记录夏季风强度和古水文变化.     

长白山-贝加尔湖断面水生植物正构烷烃及其氢同位素与环境水的分馏关系

开展了自长白山至贝加尔湖空间跨度约2000 km断面上代表性地点的水生植物正构烷烃及其单体氢同位素研究.结果表明,该区域大型水生植物正构烷烃具有明显的奇偶优势,以C23或C25为主峰,这两个链长的正构烷烃可以作为研究区水生植物来源的普适性特征标志物.同一植物来源的不同链长正构烷烃的单体氢同位素值相近,尤其是n-C21,n-C23,n-C25三者的氢同位素值相差很小.水生植物正构烷烃与环境水间的氢同位素分馏值稳定在?159‰左右,与欧洲等地区获得的结果有很好的一致性,表明正构烷烃单体氢同位素可以示踪水体的氢同位素组成.全球水生植物正构烷烃氢同位素数据综合分析显示,正构烷烃C23和C25氢同位素平均值是反演环境水体氢同位素组成的优选代用指标.本研究不仅获得了这一区域水生植物的分子标志物数据,同时对全面认识和理解正构烷烃氢同位素组成及其在古气候研究中的应用具有重要意义.     

青藏高原冰蚀湖沉积物正构烷烃记录的气候和环境变化信息: 以希门错为例

利用气相色谱-质谱联用仪从青藏高原东部典型冰蚀湖湖泊沉积物中检测出正构烷烃系列分子化石, 将其与湖区表层土壤及牛粪中正构烷烃的分布特征进行对比, 认为冰蚀湖湖泊沉积物中C₂₇~C₃₃ 正构烷烃主要来自流域内土壤生态系统中的高等植物, 且食草动物对高等植物的摄食消化过程并未显著改变C₂₇~C₃₃ 正构烷烃的分布特征. 在0~44 cm 的湖泊沉积物岩芯中,陆生高等植被来源的正构烷烃相对含量从底部到顶部总体上呈现下降趋势, 由此推测, 湖区高等植被在0~44 cm 沉积时段内有逐渐退化的趋势. 根据²¹⁰Pb 定年并结合已有的AMS ¹⁴C 年代,认为该沉积岩芯记录了希门错湖区过去近900 a 以来的气候和环境变化历史, 其正构烷烃指标(ACL_27~33, P_aq 以及P_wax)与区域温度记录具有一定的对应关系, 特别是记录了相对寒冷的小冰期气候事件(LIA). 说明冰蚀湖湖泊沉积物中正构烷烃即使分布模式不变, 其代用指标依然精细地记录了古气候、古环境变化信息.     

中国大陆主要植物中单体正构烷烃氢同位素组成及其与环境关系研究

为了认识不同地区和不同植物中单体正构烷烃的氢同位素组成及其对环境的响应, 应用GC-TC-IRMS氢同位素分析新技术, 对中国纬度从20°~39°N范围的6个地区草、芦苇和树叶三类植物单体正构烷烃的氢同位素进行了分析和研究. 结果表明, 对于同一植物来说, 单体正构烷烃之间的d D差值分布在42.1‰~66.6‰, 表明同一植物的d D差值显著; 偶碳数正构烷烃的氢同位素大都略重于奇碳数正构烷烃; 大多数植物中正构烷烃氢同位素分布具有随碳数增加变重的趋势. 在不同类型植物中, 平均d D值分布在-202.6%~-130.7‰之间, 盐沼样品中最大; 不同地区同类植物的单体正构烷烃平均d D值具有树叶>芦苇>草的特征; 同一地区不同植物种类之间正构烷烃的d 13D值也是树叶>芦 苇>草, 反映了不同植物种类之间正构烷烃氢同位素组成差别显著. 草、树叶中正构烷烃平均d D值和C27, C29正构烷烃d D值与纬度和温度具有很好的相关性, 这些d D值都随样品所在地区的纬度增加而变小, 随气温的增加而变大, 说明它们可以指示环境. 这些结果为植物中单体正构烷烃氢同位素分布规律的认识及其应用研究提供了重要的基础资料.     

贵州凉风洞大气降水-土壤水-滴水的δ~(18)O信号传递及其意义

通过对贵州荔波凉风洞(LFD)大气降水、土壤水、土壤气、洞穴滴水以及滴水对应的现代化学沉积物氧(氢)同位素组成的系统监测,发现LFD土壤水和滴水主要来源于当地大气降水;3种水(大气降水、土壤水和滴水)氧同位素值的变化幅度在年内依次减小,分别在0～-10‰,-2‰～-9‰和-6‰～-8‰之间;3种水氧同位素值之间存在大致协调同步的季节变化规律:雨季偏轻,旱季偏重;地表蒸发作用导致滴水氧同位素年算术平均值相对于大气降水值偏重约0.3‰以上.计算结果验证了LFD系统中洞穴次生化学沉积物形成过程基本达到了氧同位素平衡,利用洞穴沉积物氧同位素值恢复和重建古气温和降水量是可行的,但应注意研究区地表蒸发作用对氧同位素值的调节作用。     

墨西哥湾北陆坡区冷泉碳酸盐岩脂肪酸及碳同位素特征

对墨西哥湾北部水深约540m的上陆坡GC185区(GC-F样品)和水深约2200m的下陆坡AC645区(AC-E样品)冷泉碳酸盐岩中的脂肪酸及其单体化合物的δ13C进行了分析.在AC-E和GC-F冷泉碳酸盐岩样品中检测到了30多种脂肪酸化合物,均以主峰碳为C16的低碳数(C20)脂肪酸为主,具偶碳优势,主要包括正构脂肪酸、异构(i-)/反异构(ai-)脂肪酸以及带支链的(iso/anteiso)奇碳数脂肪酸.其中n-C12:0,n-C13:0,i-C14:0和n-C14:0具有明显偏低的δ13C值(-39.99‰~-32.36‰),可能来源于冷泉生物.n-C18:2和C18:1△9具有相同的碳同位素值,可能来源于冷泉渗漏区贝氏硫细菌属/辫硫菌属.支链奇碳数脂肪酸(iso/anteiso-C13~C17)具有特别负的δ13C值(-63.95‰~-44.17‰),明显不同于其他类别脂肪酸的碳同位素值,推断这类化合物是海底渗漏区甲烷厌氧氧化过程中的硫酸盐还原细菌生命活动的产物.     

中国东部表土总有机质碳同位素和长链正构烷烃碳同位素对比研究及其意义

中国东部较高空间分辨率表土总有机质(TOC)碳同位素, 以及从中抽提的来自陆生高等植物的具有明显奇偶优势的长链正构烷烃碳同位素, 具有一致的空间变化趋势和显著的正相关关系. 两者都在北纬31°~40°之间较为偏正, 而在该区域以北和以南都较为偏负, 这一结果与中国东部表土植硅体碳同位素研究结果是一致的, 共同指示了中国东部地区北纬31°~40°之间区域的水热组合条件较适合C₄植物的生长. 来自华北同一研究地点相同植被类型(草地)下的12个表土, 其总有机质碳同位素和长链正构烷烃碳同位素变化幅度都很小, 两者之间的差异也很稳定. 这些研究结果说明, 在中国东部地区, 表土TOC碳同位素和长链正构烷烃碳同位素可以同等有效的作为上覆植被中C₃/C₄植物比例的指示器. 同时, 中国东部表土两类碳同位素的对比表明, -22‰和-32‰可以作为纯C₄和纯C₃植被下表土长链正构烷烃碳同位素组成的端元值(C27, C29, C31加权平均值)而应用于估计历史时期C4植物的相对生物量贡献.     

贵州凉风洞大气降水-土壤水-滴水的δ18O信号传递及其意义

通过对贵州荔波凉风洞(LFD)大气降水、土壤水、土壤气、洞穴滴水以及滴水对应的现代化学沉积物氧(氢)同位素组成的系统监测, 发现LFD土壤水和滴水主要来源于当地大气降水; 3种水(大气降水、土壤水和滴水)氧同位素值的变化幅度在年内依次减小, 分别在0~-10‰, -2‰~-9‰和-6‰~-8‰之间; 3种水氧同位素值之间存在大致协调同步的季节变化规律: 雨季偏轻, 旱季偏重; 地表蒸发作用导致滴水氧同位素年算术平均值相对于大气降水值偏重约0.3‰以上. 计算结果验证了LFD系统中洞穴次生化学沉积物形成过程基本达到了氧同位素平衡, 利用洞穴沉积物氧同位素值恢复和重建古气温和降水量是可行的, 但应注意研究区地表蒸发作用对氧同位素值的调节作用.     

2002年华北沿海特大沙尘单体长链正构烷烃的碳同位素组成

利用气相色谱/质谱(GC/MS)和气相色谱/同位素比值质谱(GC/IRMS), 就2002年春季华北沿海青岛两次特大沙尘长链正构烷烃的单体碳同位素组成进行了分析和研究. 结果显示典型植物蜡源正构烷烃(C29和C31)单体碳同位素组成比典型人为源汽车尾气部分(C₂₁~C₂₃)明显偏轻. C₂₉非沙尘期碳同位素组成为－30.3‰ ~－31.9‰, 平均为－30.5‰; 特大沙尘期为－31.1‰ ~－31.5‰, 平均为－31.3‰. C₃₁非沙尘期碳同位素组成为－31.1‰ ~－33.0‰, 平均为－31.4‰; 特大沙尘期为－31.3‰ ~－32.6‰, 平均为－31.7‰. 研究区特大沙尘中的植物蜡主要来源于草本植物由长程输送而来, 本地源植物蜡主要来源于落叶植物和木本植物. 华北沿海特大沙尘期的植物蜡83.3%为C₃植物的贡献, 非沙尘期C₃植物对植物蜡的贡献可占80.0%, 表明现代气候环境下, 东亚沙尘向中国近海及西北太平洋输送的植物蜡主要源于C₃植物. 长链正构烷烃的分子和分子-同位素组成可作为东亚沙尘及西北太平洋沉积物中陆源有机质物源识别的有效指标.     

藏南地区降水量变化对陆源正构烷烃单体氢稳定同位素影响初探

在藏南羊卓雍错流域的沉错和宁金岗桑冰川分别钻取了浅湖芯和冰芯,对过去80年来湖芯中记录的陆源正构烷烃单体氢稳定同位素(δDwax)与冰芯氢稳定同位素(δDice)进行比较,发现二者具有较好的相关性(R2=0.41,P=0.047),显示了陆生植物叶蜡正构烷烃单体氢稳定同位素对大气降水氢稳定同位素的继承效应.但δDwax与δDice之间的分馏(εwax-ice)与冰芯积累量(降水量)呈现反相关关系(R2=0.65,P=0.0051),说明气候的干湿变化对δDwax有显著的影响.因此降水稳定同位素和降水量是影响δDwax的两个重要因素.     

青藏高原湖泊水量与水质变化的新认知

青藏高原湖泊众多,是气候变化敏感的指示器。湖泊作为地表下垫面的重要组成部分,不仅通过陆-气之间的水汽和能量交换影响区域气候(如降水、气温),而且通过沉积物记录了过去的气候变化信息。湖泊的水量和水质是制约湖泊与大气水分能量交换和湖泊沉积过程的基本要素,对青藏高原湖泊水量、水质的基础调查工作是准确认识青藏高原对气候响应与影响的关键。基于最近5年在青藏高原地区开展的湖泊基础调查工作,明晰了过去对青藏高原重要湖泊基础资料的模糊认识,阐述了湖泊面积、水量变化的时空差异及其对气候变化的响应,探讨了基于遥感水色开展大范围长、时间湖泊水质研究的新方法。     

合同察汗淖(碱)湖沉积物中的长链不饱和酮及其古气候意义

我国内蒙古合同察汗淖 (碱 )湖浅层沉积物剖面中检出长链不饱和脂肪酮 .根据剖面中普遍存在的长链不饱和酮的组成和分布与以往文献报道的海洋沉积物中的具有相似性 ,推测其原始生物亦可能是金藻源 .研究发现 ,Uk′37指数与自生钙、镁碳酸盐矿物的δ18O(‰ )值具有良好的对比性 ,从而说明长链不饱和酮指数Uk′37对气候的指示作用也适用于碱性较强的高盐度湖泊环境     

抚仙湖近现代沉积物中长链支链烷烃和环烷烃的检出及可能的环境意义

抚仙湖是寡营养大型淡水深水湖,在该湖近百年的沉积物中检出了高丰度的含季碳原子的长链支链烷烃(C2n支链烷烃)、长链环戊烷和长链环己烷系列化合物,其分布特征表现为独特的奇碳或偶碳模式.检出的8种C2n支链烷烃和长链环烷烃在沉积剖面上具有完全一致的丰度变化,表明它们来源的一致性.同时这两类化合物与藻类和细菌来源的短链奇碳正构烷烃(C20)、3-甲基烷烃、藿烯、多不饱和脂肪酸、植醇、甾醇、以及长链烷基二醇在剖面上具有相似的丰度变化;而与高等植物来源的长链奇碳正构烷烃具有一定的丰度变化差异,这表明C2n化合物和长链环烷烃可能与水体中藻类和细菌的输入有关,特别是低氧含量水体中改造藻类有机质的异养细菌,这与抚仙湖独特的水体环境有关.     

柴达木察尔汗湖贝壳堤剖面长链支链烷烃及其古环境意义

系统地分析了中国柴达木盆地察尔汗湖贝壳堤剖面中的生物标志化合物, 在古湖泊沉积中检测出含季碳的长链支链烷烃A~C系列化合物, 分别被确定为5,5-二乙基烷烃、6,6-二乙基烷烃、5-丁基, 5-乙基烷烃系列, 它们的相对丰度表现为A > B > C. 根据A, C系列为奇数碳分布, B系列为偶数碳分布, A系列的高值区域对应于B和C系列的高值区域的特征, 认为A, B和C来自相同生物源. 根据在剖面下部A系列丰度较低, 而在剖面上部湖泊咸化过程中A系列丰度较高来判断, 该系列化合物来自更适宜湖泊咸化过程中所存在的某种喜热的菌藻类. 从研究剖面变化趋势来看, 湖泊早期输入的有机质成熟度较高, A系列C23为主峰, 湖泊发育和晚期低成熟有机质比较丰富, 其主峰碳有向高碳数转移的趋势. 在剖面中A25/nC25比值在湖泊发育过程中其相对丰度存在明显差异, 反映了柴达木盆地该阶段湖泊演化过程与气候环境的特殊性, 表明这类支链烷烃的分布特征可能记录了湖泊演化历史过程中的环境信息, 这对恢复与重建剖面记录的气候环境具有十分重要的意义.     

西藏纳木错湖芯正构烷烃及其反映的8.4 ka以来的环境变化

采用索氏抽提法提取纳木错NMLC-1孔湖芯沉积物中的正构烷烃, 利用GC/MS进行了测试. 在已经建立的深度-年代曲线基础上, 通过分析正构烷烃的组成与含量, 结合TOC, TN和CaCO₃等环境代用指标, 重建了纳木错湖区约8.4 ka以来的环境变化历史. 结果表明: 约8.4~6.7 ka BP期间, 环境较温暖, 降水呈增加趋势, 末期变冷干. 约6.7~2.9 ka BP期间可分为两个亚期, 早期温暖湿润, 至6.0 ka BP左右达到环境最适宜期; 晚期温度波动降低, 陆生植被和沉水植物退化, 以3.0 ka BP左右的冷事件结束. 约2.9 ka BP~现在, 冷暖交替, 1.4 ka BP左右开始趋于干燥, 600~400 a BP间的降温体现了小冰期特征.     

墨西哥湾沉积物中PMI系列生物标记物及其碳同位素组成

在墨西哥湾海底沉积物中检测到一组含有1～5个不饱和双键、不规则2,6,10,15,19-五甲基二十烯烃(PMI)系列化合物, 其在色谱图上分布在nC22 ～ nC24之间. 这些化合物具有极负的碳同位素组成,13C比值在86.7‰～ 115.5‰之间, 而与其伴生的正构烷烃化合物碳同位素比值在28.4‰～ 34.6‰之间. 这些化合物是海底甲烷古细菌厌氧氧化活动所产生的特征生物标志物, 指示着海底存在天然气渗漏或有天然气水合物的产出.     

墨西哥湾沉积物中PMI△系列生物标记物及其碳同位素组成

在墨西哥湾海底沉积物中检测到一组含有1~5个不饱和双键、不规则2,6,10,15,19-五甲基二十烯烃(PMI?)系列化合物,其在色谱图上分布在nC22~nC24之间.这些化合物具有极负的碳同位素组成,δ13C比值在?86.7‰~?115.5‰之间,而与其伴生的正构烷烃化合物碳同位素比值在?28.4‰~?34.6‰之间.这些化合物是海底甲烷古细菌厌氧氧化活动所产生的特征生物标志物,指示着海底存在天然气渗漏或有天然气水合物的产出.     

陇西黄土高原秦安地区全新世植被的讨论

前人曾报道黄土高原西部甘肃秦安地区全新世中期气候湿润, 湿地广泛分布, 发现以松属为主的针叶树花粉可高达80%以上, 推断当地发育森林植被. 依据前人报道的全新世湿地-冲积黄土剖面并补充了典型全新世黄土-古土壤剖面, 开展了分子标志化合物组分的研究, 发现所有样品正构烷烃的高碳数部分均具有显著的奇偶优势, 并且以表征草本植物的正构烷烃C₃₁为主峰, 且C₂₇, C₂₉, C₃₁这三个有机分子中C₂₇的含量最低(C₂₇2931), 与研究区草原植被现代表土结果一致, 而与以C₂₉为主峰的森林草原现代表土结果有别, 也不同于当地现代松科植物以C₂₉为主峰的正构烷烃分布模式, 表明研究区全新世以草原植被为主, 并非前人报道的森林植被. 研究说明, 若将孢粉和分子标志化合物指标有机结合, 可以弥补因孢粉传播等带来的古植被重建方面的问题, 更好地解释植被变化.     

现代土壤中含季碳支链烷烃的分布特征及环境意义

利用色谱质谱(GC-MS)技术对中国及蒙古国不同气候区的26个深约20 cm表层土壤中的类脂物进行了系统分析. 讨论了在现代土壤中首次发现的含季碳的支链烷烃系列化合物, 如5, 5-二乙基烷烃、6,6-二乙基烷烃、5-丁基, 5-乙基烷烃和6-丁基, 6-乙基烷烃等. 它们每个系列都只有奇碳或偶碳分布, 明显指示生物来源, 其碳数分布具有协变性. 其中5,5-二乙基烷烃的分布同正构烷烃一样具有规律性的空间变化趋势, 与气候和植被的空间分布有很好的一致关系. 在湿热的东南和西南地区其低碳数组分占优势, 主峰基本上为C₂₁或C₂₃; 而在寒冷干旱的西北地区及蒙古国高碳数组分丰度较高, 主峰基本上为C₂₉. 研究结果证明: 和正构烷烃的SC₂₁^-/SC₂₁⁺一样, 5,5-二乙基烷烃的高低碳数分布优势作为一个新的独立指标, 可以敏感地指示土壤生态和气候的变化.     

沉积物的单体异构和环烷烃碳同位素研究

对抚顺油页岩中异构和环烷烃进行了分离, 研究了单体碳同位素组成特征, 探讨了其生物地球化学意义. 结果表明, 使用5Å分子筛长时间冷络合的方法, 使其饱和烃中异构和环烷烃与正构烷烃完全分离, 满足了GC-IRMS的分析要求. 异构和环烷烃单体碳同位素组成指示了它们主要来自养光合藻类、化学自养细菌(δ¹³C值为−33.4‰~−39.0‰)和甲烷自养细菌(δ¹³C值为−38.4‰~−46.3‰), 只有高碳数2-甲基-异构烷烃δ¹³C值反映了高等植物的成因. C₃₀ 4-甲基甾烷碳同位素组成最重(δ¹³C值为−22.4‰), 表明其先质甲藻所利用的碳源或生长条件有所不同. 藿烷异构体之间δ¹³C值的变化规律说明它们异构化过程中富集¹³C的先质优先被异构化. 对甲烷自养细菌成因藿烷的认识揭示了有机质的生物地球化学强烈改造作用和有机碳的循环过程.