水体中有机磷酸酯Fenton、电-Fenton的降解特性

采用Fenton、电-Fenton高级氧化技术降解水体OPEs(TCEP和TEP),通过系统实验和表观动力学方程的建立,比较、探讨Fenton、电-Fenton降解水体OPEs的特征。主要结论为:(1)在一定条件下,Fenton氧化降解水中OPEs的反应速率和OPEs、H_2O_2以及Fe~(2+)的初始浓度均呈正相关关系;(2)水体中TEP的电-Fenton降解速率受电极初始电位、初始Fe~(2+)浓度以及初始TEP浓度影响,其中电极电位对反应速率的影响更大;(3)与Fenton高级氧化技术相比,电-Fenton对有机物降解更彻底,且能耗低,但反应时间较长;(4)Fenton降解水体TCEP、TEP和电-Fenton降解水体TEP的表观动力学方程分别为γ=10~(0.202 9)P~(1.059 9)F~(1.418 1)H~(0.673 6)、γ=10~(0.817 7)P~(1.081 0)F~(1.155 1)H~(0.510 8)、γ=10~(-1.065 0)P~(1.113 8)V~(1.748 7)。     

紫外联用高级氧化技术降解氯霉素试验研究

为了实现紫外高级氧化技术在实际水处理中去除抗生素的应用,以氯霉素（CAP）为研究对象,对比了静态试验中紫外技术,连续流下单独紫外技术、紫外高级氧化技术（UV/H₂O₂、UV/PS）对氯霉素的去除效能。进一步分析了连续流下紫外光强、紫外光波长、停留时间、氧化剂投加量、氯霉素初始浓度和原水水质等因素对去除效果的影响。研究发现静态流单独紫外对于氯霉素120 min照射后,降解率大于80%,降解速率符合一阶动力学。实际连续流应用情况受停留时间限制,单独紫外氧化技术对氯霉素去除率较低。相同停留时间下,基于紫外UV/H₂O₂和UV/PS高级氧化技术对氯霉素的去除率大幅提高,分别达到58%和43%,紫外光激活氧化剂产生强氧化自由基（OH^·,SO₄^2-·）,起到主要作用。同时增大紫外光强、氧化剂投加量及降低氯霉素的初始浓度会增加氯霉素的降解效能。研究发现原水中存在的无机和有机污染物会降低紫外高级氧化技术对氯霉素的去除效率,但能同步去除原水中常规污染物,为基于紫外高级氧化技术的实际水处理推广应用提供了可能。     

Fe2+/Na2S2O8法去除水中四环素的研究

本文研究了二价铁活化过硫酸钠法去除水中四环素(TC)的影响因素与机理,为四环素类废水的治理提供了新方法。研究结果表明,水中TC降解率随Na₂S₂O₈浓度的增大而增大;随TC浓度的增加而减小;随Fe₂₊浓度升高,TC降解率先增大再减小,说明过高浓度的Fe₂₊对反应产生抑制作用。在初始条件TC浓度为10 μM,Na₂S₂O₈浓度50 μM,Fe₂₊浓度50 μM,pH为3.4时,TC降解率可以达到92%。利用分子探针法证明了体系中产生的自由基为SO_4-?和?OH,其中SO_4-?为主要作用自由基。     

Al-TiO2负载及Fenton协同催化降解苯酚废水

将Al-TiO₂光催化剂负载于金属钛板表面,以苯酚为目标污染物,考察负载后光催化剂的活性及持久耐用性. 采用与Fenton技术联用补偿光催化剂负载后活性的降低,探讨负载的Al-TiO₂2与Fenton联用的效果及影响因素. 结果表明： 负载于金属钛板的Al-TiO₂活性有所降低,但持久耐用;Al-TiO₂与Fenton联用,在1h内苯酚和COD的去除效率分别从29.88%和23.65%提高至95.86%和93.89%,分别提高了65.98%和70.24%;协同体系中H2O₂投加量0.2mL·L^-1,Fe²⁺浓度0.6mmol·L^-1,改性纳米TiO₂光催化剂固定量0.36g,反应初始pH为4,同时光源达300W时苯酚1h内能完全降解.     

杂质离子对电化学矿化法固定铀的影响行为研究

本研究以金属铁为原料,采用电化学方法使金属铁逐步转化为磁性四氧化三铁,并实现同步固定铀,重点考查了杂质离子的种类、数量以及质量浓度(ρ)对废水中铀去除的影响。结果表明,离子种类和离子质量浓度的增加有助于提高电化学反应性能,加快铀的去除效率。但废水中过量的Fe³⁺和Ca²⁺在一定程度上会抑制磁铁矿的结晶,PO3－₄会与溶液中的铁离子络合形成无磁性的絮状物(Fe₃(PO₄)₂),在优化条件下反应120 min后,铀去除率最高可高达95%。     

2-(4-氯苯氨基)甲基苯酚降解的动力学研究

采用高效液相色谱技术,开展了Fenton试剂对2-(4-氯苯氨基)甲基苯酚(CMP)的氧化降解动力学的研究.考察了初始双氧水摩尔浓度、亚铁离子摩尔浓度和温度等因素对CMP降解速率的影响,结果表明,当双氧水摩尔浓度、亚铁离子摩尔浓度增大和温度升高时,CMP的氧化速率明显加快.在30～45℃的温度范围内,其氧化降解符合假一级反应动力学模型,反应的表观活化能E为102.90 kJ/mol.     

Fe3O4@NiSiO3纳米催化剂制备及催化臭氧化降解对苯二甲酸性能研究

采用水热法和溶胶凝胶法制备Fe₃O₄@SiO₂纳米颗粒,经表面镍刻蚀得到Fe₃O₄@NiSiO₃磁性纳米催化剂。利用XRD、TEM和VSM等手段表征催化剂的晶体和表面结构。构建类均相催化臭氧化体系,考察其催化降解对苯二甲酸性能。结果表明：在臭氧通入量10.52 mg.min_-1、催化剂投加量40 mg.L_-1和初始溶液pH=9的条件下,催化臭氧化反应20 min时对苯二甲酸降解率为78.13%,TOC去除率27.25%;5次循环实验后,PTA降解率仅下降2.75%。     

铁镍磷化物电极材料的制备及电催化析氢性能

为了解决电解水析氢过程中所用贵金属材料的高昂成本问题,采用水热-低温磷化法制备了一种低廉、环保、高效的析氢催化剂Fe_xNi_1-x-P。与传统制备方法比较,该方法在水热合成前驱体过程中,利用镍盐和铁盐与无水乙醇发生氧化还原反应,生成的OH^-可以沉淀金属离子,随后前驱体与NaH₂PO₂低温磷化制得Fe_xNi_1-x-P。通过研究发现,Fe_0.5Ni_0.5-P电极材料表现出优异的催化活性。在1.0 mol·L^-1 KOH溶液中,电流密度为10 mA·cm^-2时,电极Fe_0.5Ni_0.5-P需要的过电位仅为113 mV,1 000圈循环伏安测试后,极化曲线无明显衰减。提供了一种制备Fe_xNi_1-x-P的简便方法,为开发清洁能源系统的环境友好型催化剂提供了新思路。     

亚铁联合不同氧化剂对石油烃污染场地热脱附废水的处理

采用亚铁（Fe²⁺）分别联合次氯酸钠（NaClO）、过硫酸钠（Na?S?O₈）和过氧化氢（H₂O₂） 3种氧化剂处理某原油浸染土壤的热脱附废水，考察了pH值、Fe²⁺投加量、氧化剂投加量和反应时间对处理效能的影响。Fe²⁺/H₂O₂和Fe²⁺/ Na?S?O₈均能有效去除热脱附废水中的典型污染物——石油烃物质，去除率分别达到100.0%和97.8%，但Fe²⁺/H₂O₂体系对化学耗氧量（COD）的去除效果明显优于Fe²⁺/Na?S?O₈。Fe²⁺/H₂O₂可将有机物彻底氧化分解，而Fe²⁺/NaClO和Fe²⁺/Na?S?O₈仅是将有机物氧化分解为中间物质。多元变量分析结果表明，pH值和氧化剂投加量是影响去除效果的主要因素，Fe²⁺/H₂O₂处理热脱附废水的吨水处理成本较高，但是综合效果最好；Fe²⁺/Na?S?O₈处理成本次之，但无法彻底降解COD；Fe²⁺/NaClO成本最低，但对有机物去除效果最差。综合去除效果和经济因素考量， Fe²⁺/H₂O₂体系更适用于处理热脱附废水。     

一种检测电芬顿体系下DNA损伤的电化学生物传感器的研制

为了检测电芬顿体系下DNA的损伤,先采用石墨烯制备了一种致密的rGO/Fe₃O₄复合材料;再将复合材料和DNA修饰到玻碳电极上,利用电化学还原作用释放游离态Fe²⁺,并加入H₂O₂形成电芬顿体系;最后构建了一种检测电芬顿体系下DNA损伤的新型电化学生物传感器。检测结果表明,检测DNA损伤的最佳时间为30 min,最佳pH值为7.0。     

Fenton氧化法降解洛美沙星的研究

针对水体中普遍存在的喹诺酮类抗生素,选择洛美沙星(Lomefloxacin,LOM)作为研究对象,采用Fenton氧化法对其进行降解,并深入研究了以下4个因素:Fe2+初始浓度、H2O2初始浓度、初始pH值、LOM初始浓度对降解行为的影响。通过单因素实验并综合考虑成本效益筛选出最适宜的反应条件,即选取pH=6.5,Fe2+初始浓度、H2O2初始浓度分别为0.1 mmol/L,0.5 mmol/L,处理初始浓度为50μmol/L的LOM水溶液,反应5 min后LOM的去除率达到89%。umu试验结果显示在Fenton氧化降解LOM过程中,体系的遗传毒性在反应初期迅速降低,之后降低速度减缓,同时体系的抗菌活性也随着反应进行逐渐降低。     

苯酚废水的光氧化降解研究

研究了UV/Fenton、日光/Fenton、UV/TiO_2和UV/Fe~(2+)等几种光氧化体系对模拟苯酚废水的氧化降解。结果表明,在上述几种光氧化体系中,UV/Fenton体系对苯酚的氧化降解能力最强,可很快地使苯酚矿化,日光/Fenton体系的降解能力次之;而UV/TiO_2与UV/Fe~(2+)体系对苯酚的降解效果较差。反应初始pH值与催化剂Fe~(2+)用量等因素对苯酚的降解均有很大影响,光Fenton反应体系中,pH值在3～4范围内,苯酚的矿化效果较佳,pH值超过此范围,矿化率则急剧下降;苯酚的矿化率随着Fe~(2+)用量的增加而逐渐增大,但当Fe~(2+)达到一定量时,再增加Fe~(2+)用量,苯酚的矿化率反而有所下降。     

Fenton技术在垃圾渗滤液处理工程中的应用

以去除垃圾渗滤液生化出水中的CODCr和腐殖酸相对含量（UV254)为研究内容,对Fenton技术应用及其工艺技术条件优化进行了实验室条件下的模拟试验研究。结果表明,1）快速Fenton工艺优化条件为:初始pH值为4.0,H2O2投加量为1500 mg/L,Fe2+投加量为500 mg/L,静置时间120 min,CODCr由处理前的652 mg/L降到处理后的300.06 mg/L,去除率达53.99%;2）光催化Fenton氧化优化条件为:初始pH值为4.0,H2O2投加量为1000 mg/L,紫外灯功率为72 W,反应时间为120 min,CODCr由处理前的300.06 mg/L降到处理后的86.4mg/L,去除率达71.18%。说明,该工艺对处理垃圾渗滤液生化出水是有效的,可进行大规模的中试研究。     

旋转填充床中臭氧高级氧化法处理PVA废水

在旋转填充床（RPB）中进行了O₃/FeSO₄·7H₂O（用Fe（Ⅱ）表示）和O₃/Fenton两种高级氧化工艺处理模拟聚乙烯醇（PVA）废水的研究,考察了Fe²⁺浓度、初始pH、RPB转速、反应温度以及气相O₃浓度对PVA降解率的影响,结果表明O₃/Fenton工艺比O₃/Fe（Ⅱ）工艺表现出更好的PVA降解性能。在O₃/Fenton工艺中,在初始PVA浓度200 mg/L、pH=2、反应温度25 ℃、RPB转速1 000 r/min、O₃浓度30 mg/L、气体流量90 L/h、液体流量30 L/h、Fe²⁺浓度0.8 mmol/L、H₂O₂浓度35 mg/L的条件下,PVA的降解率可以达到99.4%。此外,还对O₃/Fe（Ⅱ）和O₃/Fenton工艺降解PVA的反应动力学进行了研究,发现这两种工艺中PVA降解反应均为一级反应。     

Fenton氧化反应过程中存在铁系络合物的初步分析

在无需进行物质分离的条件下,利用紫外–可见分光光度计分别测定Fe2+、Fe3+、H2O2各自不同浓度下的吸光度,以及三者混合后不同波长下的全扫描吸收强度,研究Fenton氧化反应过程中络合物形成的规律.实验结果表明:在排除降解底物影响的情况下,Fenton氧化反应过程中产生了一种铁系络合物,在所考察的整个波段(190~500 nm)内呈现出较大的吸光度,从而验证了Fenton氧化反应过程中络合物的存在,其浓度是随着双氧水的浓度而变化,为阐明Fenton氧化反应过程中羟基自由基产生的机理提供了有力的基础数据.     

Fenton氧化强化处理经内电解预处理的络合铜废水的研究

以广州市某电子有限公司络合铜废水为处理对象,采用Fenton氧化法强化处理经内电解预处理的出水,以达到进一步降低COD的效果。首先采用了单因素实验确定Fenton氧化的最佳[H2O2]／[COD]、[Fe2＋]／[H2O2]、初始pH和反应时间等条件。并通过中试实验考察了内电解与Fenton混合运行以及串联运行时的处理...     

Fenton氧化法去除造纸法再造烟叶废水COD的研究

采用Fenton 氧化法深度处理经过生化处理后的造纸法再造烟叶废水,研究了H2O2用量、Fe2+用量、反应时间以及初始pH因素对CODCr去除率的影响,确定了最佳试验条件.结果表明,n(H2O2)∶n(Fe2+)为6∶1,H2O2用量36.75 mmol/L,Fe2+用量6.125 mmol/L,搅拌反应时间30 min,初始pH 为3时,CODCr去除率达最大值为72.26%,再添加PAM进行絮凝沉降处理,最终出水水质CODCr为60 mg/L.     

Fenton试剂对含锰矿井废水处理实验

为了解决矿井水中锰去除难度较大的问题,使用Fenton试剂对含锰矿井水进行处理。考察了H2O2:Fe2+、反应温度、H2O2的投加量、pH、反应时间对Fenton试剂氧化除锰的影响,并讨论了Fenton试剂高级氧化除锰的机理。研究结果表明:Fenton试剂对含锰矿井水的处理效果很好,原水中Mn2+的初始浓度为2 mg/L,当H2O2:Fe2+摩尔比为3:1,反应温度为25°C,H2O2的投加量为8 mmol/L,pH值为5,反应时间为10 min的时候,Mn2+的去除效率可以达到84%。Fenton试剂生成的具有强氧化性的.OH能有效处理矿井水中的Mn2+。     

Fenton氧化与Fe/C微电解预处理头孢菌抗生素废水的实验研究

生产7-ACA(头孢菌抗生素中间体)过程中排出的废水,是一种难生物降解的高浓度有机废水。实验采用Fenton氧化和Fe/C微电解两种方法预处理此类废水,通过正交和单因素实验确定其最佳工艺条件并对比二者的处理效果。结果表明,Fenton氧化法对COD去除率为46.1%,处理后废水的ρ(BOD)/ρ(COD)提升至0.36,反应时间为1h;Fe/C微电解法对COD去除率为44.7%,处理后废水的ρ(BOD)/ρ(COD)提升至0.43,反应时间为1.5h。     

纺锤形铁黄α－FeOOH微晶合成动力学研究

本文对纺锤形α－ＦｅＯＯＨ微晶合成动力学过程进行了研究．利用复相反应经验动力学方程，考察了初始浓度、反应温度和空气流量对Ｆｅ（ＯＨ）２－ＰｅＣＯ３悬浮液氧化速率的影响，确定了α－ＦｅＯＯＨ成核－生长速率方程，证实了晶粒生长阶段存在溶解－氧化的动态平衡，根据活化能大小，推断相界面氧化反应为该复相反应的控制步骤，还对α－ＦｅＯＯＨ成核生长微观机理作了初步探讨．