低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

O2在Cu-Al-MCM-41上NO选择性还原反应中的作用

考察了O2对Cu-Al-MCM-41催化剂上NO选择性还原反应和吸附性能的影响. 结果表明,O2在反应中有相反两方面的作用一方面为NO氧化及催化剂活性中心的氧化还原循环提供氧物种;另一方面,直接完全氧化C3H6,引起还原剂的耗尽.     

NO在负载型金属氧化物催化剂上的氧化反应机理

研究了γ- Al2 O3负载的金属氧化物催化剂对 NO催化氧化性能。实验发现 ,30 0°C下催化剂活性顺序为 Mn>Cr>Co>Cu>Fe>Ni>Zn,P-型金属氧化物对 NO的氧化活性较强。对 Mn O2这种具有代表性的 P-型金属氧化物催化剂 ,提出了其 NO催化氧化的反应机理和动力学模型。     

燃烧合成TiCe_(0.2)W_(0.2)O_x催化剂催化还原NO_x性能

为了扩宽选择性催化还原(SCR)催化剂去除NOx高活性温度窗口,运用燃烧合成法制备了一系列Ti-Ce-W复合金属氧化物催化剂.此外,研究了不同空速对该催化剂性能的影响,并尝试直接用燃烧法将催化剂涂覆于堇青石陶瓷载体表面,涂覆量达到25%.实验结果表明:n(W)∶n(Ti)=0.2(n为物质的量)时其SCR性能最好;TiCe0.2W0.2Ox的NO去除率在200~440℃内达到100%;N2选择性在400℃以内均能达到100%;在空速11 400h-1,温度250~450℃时,NO去除率维持在95%以上,N2选择性为100%.     

O2在Cu—A1—MCM—41上NO选择性还原反应中的作用

考察了O2对Cu-A1-MCM-41催化剂上NO选择性还原反应和吸附性能的影响．结果表明，O2在反应中有相反两方面的作用：一方面为NO氧化及催化剂活性中心的氧化还原循环提供氧物种；另一方面，直接完全氧化C3H6，引起还原剂的耗尽．     

Cu/SO_4~(2-)/Al-Ce-PILM选择性催化还原NO性能与表征

以钠基蒙脱土为基质,合成铝铈共交联蒙脱土,利用SO42-进行改性,然后负载上Cu2+,制成Cu/SO42-/Al-Ce-PILM催化剂.考察该催化剂在富氧条件下选择性催化还原NO的性能,并采用XRD、DTA和Py-IR等手段对该催化剂结构与性能的关系进行表征.实验结果表明,与采用铝或锆交联的蒙脱土相比,采用铝铈共交联的蒙脱土土层的层间距更大,整体结构和表面酸中心的热稳定性更好,从而使得Cu/SO42-/Al-Ce-PILM具有较好的催化性能,能使NO转化率在300℃时达到55.36%,在600℃时仍高达22.93%.     

Cu/S042-/Al-Ce-PILM选择性催化还原NO性能与表征

以钠基蒙脱土为基质,合成铝铈共交联蒙脱土,利用SO42-进行改性,然后负载上Cu2+,制成Cu/SO42-/AI-Ce-PILM催化剂.考察该催化剂在富氧条件下选择性催化还原NO的性能,并采用XRD、DTA和Py-IR等手段对该催化剂结构与性能的关系进行表征.实验结果表明,与采用铝或锆交联的蒙脱土相比,采用铝铈共交联的蒙脱土土层的层间距更大,整体结构和表面酸中心的热稳定性更好,从而使得Cu/SO4-/A1-Ce-PILM具有较好的催化性能,能使NO转化率在300℃时达到55.36%,在600℃时仍高达22.93%.     

微乳液技术应用于空气电极的制备

应用微乳液技术,对活性炭表面直接负载氧还原催化剂的制备工艺进行了研究,重点讨论了正丁醇、十二烷基苯磺酸钠和氢氧化钠等化合物对微乳液体系及负载工艺的影响.对不同条件下所研制的空气电极的性能测试表明,采用微乳液方法在活性炭表面直接负载氧化钴催化剂,具有良好的电催化性能.     

CuMn-ZSM-5在NH_3选择催化还原NO反应中的催化活性

采用浸渍法制备CuMn-ZSM-5催化剂,在微型气固相反应装置上考察其在NH3选择催化还原NO反应中的催化活性,与ZSM-5空白样以及负载单金属氧化物进行比较,并考察反应温度、铜锰物质的量比和金属负载量对催化活性的影响,同时对催化剂进行XRD和SEM分析表征实验。研究结果表明:空白Na-ZSM-5催化剂活性很低,以Cu对其进行改性能有效提高其低温活性,但当温度高于350℃时其活性很低;以Mn对ZSM-5改性则能提高其高温活性,但低温活性很低;CuMn-ZSM-5整合了Cu-ZSM-5和Mn-ZSM-5的优点;活性金属负载量为4.5 mmol/g,铜和锰物质的量比为2:1的CuMn-ZSM-5,在250～500℃时NO去除率维持在80%以上。     

类水滑石负载铜基催化剂的CO还原NO催化性能的研究

采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIFTS)对样品表征,并且通过CO还原NO研究不同Cu O负载量的催化剂的催化性能。结果表明:8%Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT中的活性组分Cu O有较好的分散性,催化剂的还原能力最强,催化活性最好。NO转化率在200℃下就能达到100%,同时也具有较高的选择性,230℃下N2选择性达到100%。当负载量为5%时,负载的Cu O占据了载体表面一些活性位点,使得催化活性和选择性均比未负载的效果更差。当负载量8%的时候,随着负载的Cu O量的增加,Cu3Ce0.2Al0.8-O的前驱体表面的活性位点被Cu O慢慢地覆盖,比表面积减小,使得催化活性下降,还原能力降低,最终达到负载阀值时,尽管Cu O的负载量仍然在增加,但是催化剂的活性和选择性均保持不变。     

稀土金属氧化物对Pd/Al2O3催化剂上Pd的分布和蒽醌氢化活性影响

分别以稀土金属硝酸盐和Na2PdCl4水溶液浸渍条形Al2O3,制备了系列用于蒽醌法生产过氧化氢的Pd-RE·Al2O3催化剂.考察了稀土金属氧化物(La2O3,Pr2O3,Nd2O3,Sm2O3)对催化剂上Pd的分布和活性的影响.使用电子探针显微分析(EPMA),H2-O2滴定,N2物理吸附等方法对催化剂进行表征.结果表明,加入适量稀土氧化物,能增加催化剂BET表面积,减小催化剂的Pd层厚度,增加催化剂表面Pd浓度,提高Pd金属分散度,因而提高了催化剂的氢化活性,其影响顺序是:La2O3>Nd2O3>Pr2O3>Sm2O3.     

堇青石负载Mn-Zn-O复合金属氧化物的甲苯催化燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体、Mn(NO3)2和Zn(NO3)2为原料,采用过量浸渍法制备负载型Mn-Zn-O复合氧化物催化剂,考察Mn与Zn摩尔比、负载量及焙烧温度对甲苯催化燃烧性能的影响,并采用表面积分析仪(BET)、扫描电镜(SEM)和X线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征。结果表明:n(Mn)/n(Zn)为2,负载量为10%,经450℃焙烧的催化剂表现出最佳的甲苯催化燃烧性能,在300℃及体积空速为10 000 h-1条件下,催化燃烧质量浓度为3.8μg/m3的甲苯,催化转化率可达91.4%。     

Sr_2Fe_(1-x)Mg_xMoO_6复合氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用溶胶凝胶法制备了双钙钛矿结构Sr2Fe1-xMgxMoO6系列氧化物,通过XRD、BET、XPS、TG等手段对催化材料进行了物性表征;以甲烷纯氧燃烧为目标反应,研究了Mg离子对Fe离子进行掺杂替代对催化材料性能的影响.结果表明:Sr2Fe1-xMgxMoO6主要有两个阶段的失重过程,分别与吸附态氧和晶格氧的失去有关;Mg2+掺杂导致B位有序度的提高,对催化活性不利.     

Pillared layered transition metal oxides

This paper reviews the reecent progress in the synthesis and application of pillared transition metal oxides during the last decade ,mainly concerning the synthetic methods,structures ,physical properties and catalytic appli-cations of the laycred transition metal oxides pillared by inorganic oxides,The factors and their affecting regularity in the process of preparation,and some important results obtained in the catalytic application studies are summarized.Finally,a prospect on the potential new directions in this research area is presented.     

铜锰复合氧化物低温催化氧化甲醛的性能研究

 采用简单的氧化还原方法,通过控制Cu和Mn物质的量之比及煅烧温度等条件合成了一系列铜锰复合氧化物。通过考察合成条件对催化剂的晶相、形貌以及催化活性的影响,从而确定最佳的工艺条件,结合X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）等多种表征手段揭示催化剂结构和活性的关系。研究结果表明,在单一锰氧化物中,铜的掺杂促进氧物种移动,使得铜锰复合氧化物具有较低的还原温度和较强氧化还原能力,且结晶度差的无定型态同样有利于氧空穴的增加,从而有利于甲醛的催化氧化。当Cu/Mn物质的量之比为1：2、煅烧温度为300℃时制得的铜锰复合催化剂催化性能最佳,能够在90℃下完全降解甲醛。     

担载型钅了催化剂对二氧化碳甲烷化的催化性能

采用水溶液浸渍法制备了多种无机氧化物担载的钅了催化剂，并对其在二氧化碳甲烷化反应中的催化性能作了研究。结果表明，无机氧化物担载的钅了催化剂具有高活性；不同载体担载的体系有如下的活性次序：ＴｉＯ２＞ＺｒＯ２＞海泡石＞Ａｌ２Ｏ３＞ＳｉＯ２；反应条件及第二组份的添加对催化性能均有影响；催化剂作用下的反应活化能大小顺序与活性变化规律相符     

稀土氧化物对碳化硅晶须形成的影响

研究了氩气气氛下稀土氧化物对不同碳源形成SiC晶须的影响.结果表明,稀土氧化物能够在一定程度上促进碳化硅晶须的形成.稀土氧化物能够改变碳化硅晶须的形貌,主要表现在提高碳化硅晶须的直晶率和直径.不同种类的稀土氧化物,其催化效果不同.     

有机蒸气在金属氧化物上的催化燃烧(Ⅱ) 甲苯蒸气的催化燃烧

本文研究了甲苯在贱金属氧化物上的催化燃烧，获得了活性顺序。若对同系物苯 催比燃烧时的活性比较，得到了近似直线关系。测定了甲苯在若干催化剂上的反应动 力学参数。并就若干双组分催化剂组成与活性间的关系进行了探索。     

稀土催化剂(Ce、La)用于丙烷催化燃烧的研究进展

目的 挥发性有机物(VOCs)对人体健康和生态环境都有不良影响,已引发研究者的广泛关注。催化燃烧是处理VOCs的有效技术之一,具有去除效率高、无二次污染等优势。稀土元素Ce、La及其氧化物因特殊的理化性质常作为催化助剂或载体,在催化燃烧中起着重要作用。因此针对稀土催化剂(主要为Ce、La),综述了其在丙烷催化燃烧中的应用及相应的催化反应机制以及未来的发展方向。方法 通过对Ce基和La基催化剂在丙烷催化燃烧中的研究和应用进行综述,分析了稀土催化剂的反应机理及发展方向。结果 首先,Ce、La及其氧化物可调节催化剂的整体结构、形貌和比表面积等物理性质;同时,上述物质也可与催化剂内的其他金属相互作用,从而有效调控材料中的氧空位密度,最终增强对丙烷催化燃烧的反应活性。其次,CeO₂作为载体能与活性金属产生有赖于CeO₂形貌和晶面的金属-CeO₂相互作用,这会对催化剂的结构和性能产生极大影响。此外,也讨论了通过优化合成方法和表面改性所获得的La系钙钛矿催化剂在丙烷催化燃烧中的应用研究。结论 目前,稀土基催化剂的催化作用机制探索尚处于...     

水滑石类化合物的性质及其催化应用

简述了水滑石类化合物的性质。基于水滑石类化合物的特性，对水滑石类化合物及以其为前驱体的焙烧产物分别被用作碱催化剂、多酸型催化剂、氧化还催化剂和催化剂载体等进行了分类综述。