硅灰石直接合成ZSM—5分子筛

不用有机胺、醇类模板剂，直接采用天然矿土硅灰石与硫酸铝、氢氧化钠合成ＺＳＭ－５沸石分子筛，探讨了原料ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３及晶种的加入对结晶度的影响，考察了沸石产品的物性。     

钛酸镓沸石分子筛的合成与表征

采用水热晶化法,以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂合成了具有沸石孔道结构的钛酸镓.考察了该分子筛的晶化过程,反应体系的pH值是影响分子筛生成质量的主要因素.产物的结构用X射线衍射、红外光谱、紫外光谱、透射电镜、热分析等进行了表征.     

V-Co-β沸石的合成及结构表征

以白炭黑(二氧化硅)为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,氟化铵为矿化剂,偏钒酸铵和氯化钴为杂原子V和Co源,采用水热合成法合成了V-Co-β沸石,运用XRD、FT-IR、UV-Vis、TG-DTA、SEM、EDS等技术对样品进行了表征,并探讨了影响V-Co-β沸石合成的因素.结果表明,按物质的量比n( SiO2)∶n(Co...     

用β沸石作催化剂合成丙酸戊酯的研究

用β沸石作催化剂合成丙酸戊酯，考察催化剂制备方法和合成条件对催化性能的影响，合成丙酸戊酯的最适宜条件如下：醇/酸摩尔比为1.2：1，催化剂用量为1.2g/mol丙酸，环已烷用量为5.0mL/mol丙酸，反应温度为138-144℃，反应时间为3h，在此条件下反应所得产物经气相色谱分析，酯产率接近80％，对酯产物做红外光谱分析和物理性质测定，实测值与文献值吻合，同时对催化剂的稳定性及催化剂的类型对丙酸转化率的影响进行研究。丙酸与正戊醇在Fe-β沸石存在下酯化反应的活化能为40.07kJ/mol，并提出了无催化剂和用Fe-β沸石为催化剂时的酯化反应动力学模型。     

合成一系列晶粒大小不同的ZSM-5沸石规律的探讨

本文研究在ZSM-5沸石合成中,变温晶化、恒温晶化、导向剂的加入、水钠摩尔比、硅铝比、NaCl的加入和搅拌等因素,对ZSM-5沸石晶粒大小的影响。发现要调变ZSM-5沸石的晶粒度,可采用以下的方法:1.先高温后低温的变温晶化以及改变高温阶段的时间;2.先低温后高温的变温晶化以及使用不同的低温;3.恒温晶化时采用不同的温度;4.改变导向剂加入量、水钠比、硅铝比、NaCl加入量和搅拌转速。     

新型Ti-Co-β沸石的合成、表征及催化性能的研究

分别以白炭黑为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,硫酸钛为钛源,氯化钴为钴源,氟化铵为矿化剂,采用水热合成法在SiO2-CoO-TiO2-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Ti-Co-β沸石,运用XRD、IR和SEM等技术对样品进行了表征,并探讨了影响Ti-Co-β沸石合成的因素.结果表明,按化学组成(物质的量的比)SiO2∶CoO∶TiO2∶(TEA)2O∶H2O∶NH4F=60∶(0.5~3.0)∶(0.5~3.0)∶(16~18)∶(500~650)∶(30~40)配制初始反应混合物,可制备出结晶良好的Ti-Co-β沸石,合成的样品具有BEA拓扑结构,Ti和Co两种原子进入了沸石骨架.在以H2O2为氧化剂的氧化苯乙烯的反应中,考察了Ti-Co-β沸石的催化氧化性能,苯乙烯的转化率和苯甲醛的选择性分别可达71.3%和93.4%.     

Ti-Fe-β沸石的合成与结构表征

分别以白炭黑为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,硫酸钛为钛源,硫酸铁为铁源和氟化钠为矿化剂,采用水热法合成了Ti-Fe-β沸石,探讨了合成条件对Ti-Fe-β沸石形成的影响,运用XRD、IR、UV-vis固体紫外/可见漫反射光谱、TG/DTA、SEM和ICP等多种测试技术对样品的结构进行了表征,测定了样品中Ti和Fe的含量.结果表明,按下列化学组成配制初始反应混合物:60SiO2:x TiO2:x Fe2O3:y(TEA)2O:z H2O:w,Nab",0.5≤x≤1,y≥12,480≤x≤720,24≤w≤0.6,将所得胶状物质转入带聚四氟乙烯衬里的20 mL不锈钢反应釜中,在413 K晶化12 d,可制备出Ti-Fe-β沸石,所合成的样品具有BEA拓扑结构,结晶良好,Ti和Fe原子进入了沸石骨架.     

钛硅酸盐分子筛TS—2的合成

在无碱金属离子存在下，采用四丁基氢氧化镓及１，６－己二胺模板剂，全面探讨以硅溶胶、正硅酸乙酯硅源，硫酸钛、氯化钛及钛酸四丁酯为钛钛源，在异丙醇或过氧化氢的保护下合成ＴＳ－２沸石。     

多孔TiO2粉体的水热合成及其光催化性能

以有机小分子β环糊精(β-CD)为模板剂,采用水热法制备了多孔TiO2纳米粉体。利用TGA、FT-IR、XRD、BET、N2 adsorption-sorption等方法对样品进行了测试和表征。研究了体系pH值、模板剂添加量等因素对合成材料的比表面及其光催化性能的影响。实验结果表明当体系pH=1、β-CD/TiO2=60wt%时,可获得最可几孔径为4.3nm,孔径分布较窄(3~5nm),比表面积达216.2m2.g-1的多孔TiO2纳米粉;且该粉体具有较好的光催化效果。     

形成ZSM-5沸石分子筛阴离子模板效应的研究

本文通过在NaF-Na_2O-Al_2O_3-SiO_2-H_2O体系中合成ZSM-5沸石,提出了ZSM-5沸石分子筛形成过程中的阴离子模板效应。     

有机分子在分子筛合成中的作用

近15年间有机四元物种(离子和胺类)已被广泛用于硅铝酸盐和磷铝酸盐分子筛合成的模板添加剂。已发展一种模板理论用于解释这些有机物种的结构定向效应。模板剂的电荷分布、大小、几何形状被确信是结构定向的原因。然而,文献中的现有数据也强烈建议,胶体化学,即氢氧根离子浓度、SiO_2/Al_2O_3比、温度等是极重要的。模板理论回答的基本问题是:1)为什么一种模板剂能导致非常多的不同结构?2)为什么大小及形状不同的众多模板剂都能定向同一种结构?3)另一方面为什么没有特定模板剂分子存在,一定的结构就不能形成? 本文中我们试图仔细综述文献中大量现有合成数据,并考察基础凝胶化学及模板效应的重要性。我们还想探索分子筛合成中这两种效应间的紧密联系。 根据综述的数据,我们提出,在分子筛水热合成期间,无论凝胶化学还是模板剂物种在一种特定结构的形成中都能起到非常重要的作用,但模板效应仅在真正的凝胶化学环境中才变得有效。     

用Fe-β沸石作催化剂合成丁酸苄酯

以Fe-β沸石作催化剂合成了丁酸苄酯。考察了以下几种合成条件对丁酸转化率的影响：①酸与醇的物质量的比的影响;②催化剂用量的影响;③带水剂的影响;④反应时间的影响;⑤催化剂活化温度的影响;⑥催化剂活化时间的影响。适宜的条件如下：正丁酸与苯甲醇的物质量的比为1：1．2,催化剂用量每mol正丁酸为1．8g,带水剂环己烷用量每mol正丁酸为5ml,反应温度为145－155℃;反应时间为5h,在此条件下正丁酸的转化率接近60％。催化剂适宜的活化温度为540℃,活化时间为3h。     

双杂原子Fe-Co-β沸石的合成、表征及催化苯乙烯氧化反应

采用水热合成法在Si O2-Fe2O3-Co O-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Fe-Co-β沸石,运用X射线衍射、红外光谱、固体紫外可见漫反射光谱、差重-热重分析和扫描电镜等技术对所合成的沸石进行了表征,探讨了影响Fe-Co-β沸石合成的因素,考察了Fe-Co-β沸石对H2O2氧化苯乙烯反应的催化活性.结果表明,按化学组成(物质的量比)n(Si O2)∶n(Fe2O3)∶n(Co O)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.25~0.5)∶(1.0~3.0)∶(15~18)∶(650~750)∶(30~45)配制初始反应混合物,晶化温度140℃,晶化时间11 d,可以制备出结晶良好的Fe-Co-β沸石.所得Fe-Co-β[Si/(Fe+Co)=24]沸石在H2O2氧化苯乙烯的反应中表现出良好的催化活性,在最优反应条件下,苯乙烯的转化率约为92.6%,苯甲醛和苯乙醛的选择性分别约为71.4%和28.6%.     

具有高水热稳定性有机-无机杂化中孔硅基材料的合成

以Y型沸石前驱体和不同的有机硅氧烷为硅源,合成了多种具有高水热稳定性的有机官能化中孔硅基材料,这些材料在100℃纯水中处理150 h后,能同时保持中孔结构和孔道表面上有机组分的稳定.Y型沸石前驱体可用廉价的反应物制备,提供了一条制备具有高水热稳定性有机官能化中孔硅基材料的低成本合成路线.     

查尔酮衍生物水凝胶模板合成CdS纳米带

本文设计并合成了一个新的含有查尔酮基团的小分子有机凝胶剂,通过熔点,红外光谱,核磁共振波谱等对凝胶剂进行了表征;并以凝胶剂在乙醇水溶液中形成的水凝胶为模板,硫代乙酰胺为硫源,在水凝胶体系中利用离子的原位自组装合成宽度为300-600nm,长度数微米的CdS纳米带,用透射电镜TEM和X射线衍射对CdS的微观结构进行表征,并讨论了初步的形成机理.     

合成ZSM-5沸石的新方法

不用胺类、醇类或其他有机试剂,在NaF-Na_2O-Al_2O_3-SiO_2-H_2O体系中合成了ZSM-5沸石,研究了影响合成及产品质量的因素。     

正丁酸与正戊醇酯化反应的动力学研究

AlCl3改性的H-β沸石用于催化正丁酸与正戊醇的酯化反应合成了高产率的丁酸戊酯，测定了该酯化反应的活化能(40．74kJ/mol)，建立了动力学方程式，并与无催化剂时的活化能及动力学方程式进行了比较。     

用不同模板剂考察成胶因素对TS分子筛合成及催化性能的影响

本文考察了ＴＳ分子筛合成中不同结构的有机胺类模板剂对硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）和钛酸丁酯Ｔｉ（ＢｕＯ）４水解成胶的影响，我们发现ＴＥＯＳ和Ｔｉ（ＢｕＯ）４的水解速度、水解产物的存在形式，胶液的ｐＨ值以及水解时是否有协同作用对分子筛的合成和催化性能有重大影响。苯酚羟基化结果表明：具有分子筛结构的催化剂显示出较高的催化活性，产物主要是邻苯二酚和对苯二酚。而含Ｔｉ－Ｏ－ＳｉＯ３结构的无定形钛硅氧化物也有一定的活性，但只生成邻苯二酚而没有对苯二酚。     

甲基萘转移甲基化合成2,6-二甲基萘

以β-甲基萘和混合甲基萘为原料,均四甲苯和偏三甲苯为烷基化剂,无水alCl3为催化剂,二氯甲烷为溶剂,进行转移甲基化反应合成2,6-二甲基萘.考察了反应温度、催化剂和烷基化剂的加入量以及烷基化剂种类对反应结果的影响.     

新型两亲性β沸石的制备及催化性能研究

采用水热法合成了V-Co-β和V-Ni-β沸石,并以TMS对V-Co-β和V-Ni-β沸石进行表面修饰,制备了两亲性沸石催化剂.运用XRD、FT-IR和SEM等技术对样品进行了表征.考察了样品在环己烯水化相界面反应中的催化性能.结果表明,改性后的沸石骨架未被破坏,能分布于水、油两相界面,V-Co-β沸石对环己烯水化的相界面反应表现出优良的催化活性,在反应温度为100℃,反应时间为4 h,环己烯与水的体积比为1∶1,相界面面积(cm2)与催化剂质量(mg)比为1∶0.175,环己烯的厚度为0.3 cm,在不加共溶剂及静置的反应条件下,环己烯的水合率和环己醇的选择性分别为6.5%和53.3%.