西太平洋近海层气溶胶的物理、化学性质

海洋是大气气溶胶的汇和源。不少陆地形成的气溶胶经过长距离输送沉降于海洋,而海洋则通过海浪破碎和气泡破裂过程形成大量气溶胶输向大气。国外对海洋上空气溶胶问题进行过不少研究,但他们主要集中在大西洋和东太平洋。我国近几年才开始这方面的观测和研究。     

霾污染天气大气微生物气溶胶特性的研究进展

自从2013年以来,中国霾事件频发,霾污染已经成为全国人民广泛关注的环境问题之一.霾污染的本质是大气细颗粒物污染.大气颗粒物的生物成分(即生物气溶胶)与其化学成分一样,不仅对空气质量和人群健康具有潜在威胁,而且对全球气候变化以及大气物理化学过程也具有间接影响.然而,目前学术界对大气颗粒物的生物成分及其性质的研究相对滞后,尤其是对霾污染天气大气颗粒物中微生物的多样性、丰度及其时空变异特性等基本科学问题认识不足.因此,本文综述了目前霾污染天气大气微生物气溶胶的研究现状,结合我们的研究着重阐述了在不同霾污染程度下生物气溶胶的浓度、粒径分布与群落结构特性,以及空气污染和环境因子对生物气溶胶分布的影响机理等方面存在的问题.最后,给出了未来霾污染过程生物气溶胶研究应主要开展的5个方面的工作展望,以期为深入理解霾天生物气溶胶的来源、变化机理以及评估不同空气质量的健康影响提供参考.     

北京西北郊气溶胶的物理化学特性

气溶胶是重要的大气污染物之一。气溶胶的不同来源和复杂的形成过程使得它的成份及其含量有很大差异。气溶胶本身可能是有害的,因其所含的某些元素和成份,可能有致癌作用或会引起心血管等疾病;它也可能是其它污染物的反应床或运载体。因此气溶胶的成份及其     

应用高分辨气溶胶质谱在线测定有机气溶胶元素组成

有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,其密度、吸湿性和蒸气压等性质都与其元素组成密切相关.本研究应用国际上新建立的高分辨气溶胶质谱法,实现了对我国大气有机气溶胶元素组成的高时间分辨率(10min)的在线测定.结果表明,深圳夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的35.0%,53.8%,0.9%和10.4%,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.55;北京夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的34.8%,51.6%,0.8%和12.7%,相应的OM/OC为1.64.OM/OC与O/C呈现出高度相关性,说明OM/OC主要决定于有机气溶胶中的含氧量.深圳和北京夏季O/C总体上表现出白天高、夜间低的日变化规律,且在早中晚分别出现3个短时低值,鲜明地反映出有机气溶胶的一次和二次来源构成比例的变化趋势.今后对有机气溶胶的O/C开展深入研究对于准确掌握我国大气气溶胶的来源和理化性质将起到重要作用.     

环北京春季大气气溶胶分布、来源及其与CCN转化关系的飞机探测

利用2009年春季开展的"环北京云观测试验"(Beijing cloud experiment,BCE)观测的气溶胶和云凝结核(CCN)数据,研究了试验期间大气气溶胶的分布、来源特征及其与云凝结核(CCN)的转化关系.结果表明,高浓度气溶胶基本分布在4500 m以下的区域,量级可以达到103个/cm3.4500 m以上气溶胶呈显著下降趋势,仅为101个/cm3的量级;气溶胶平均直径在0.16~0.19μm之间.4500 m以下气溶胶平均粒子谱呈双(多)峰分布,而在4500 m以上基本为单峰分布.受气溶胶的来源特性差异的影响,在0.3%的过饱和度下,4500 m以下气溶胶转化为CCN比例不到20%,但在4500 m以上可高达近50%.气团移动轨迹显示,4500 m以上的大气高层均受到来自沙尘等较大尺度粒子的影响,飞机观测的高CCN浓度说明这种较大尺度气溶胶粒子可溶性较大.而4500 m以下的低层,由于受到局地或区域地面污染的影响,气溶胶的尺度较小,核化为CCN的过饱和度要求较高,因此气溶胶到CCN的转化率低.本文建立了气溶胶浓度和CCN浓度的拟合关系.     

北京一次尘暴的化学成分及其谱分布

一、引言中国西北部干燥地区产生的尘暴,经过大气千里迢迢输送到太平洋的中部,这引起了世界各国科学家的普遍重视,成了举世瞩目的重要研究课题,为了研究尘暴在大气中的输送规律,除了通常的大气风场分析外,还需要研究尘暴爆发期间大气气溶胶的化学成分,本文介绍     

秋冬季节北京地区气溶胶物理特性的垂直分布规律

北京地区大气污染状况,日益引起关注。气溶胶是低层大气的主要污染物之一。气溶胶的颗粒大小可相差几个数量级,小颗粒可吸人人体内造成直接危害;一些致癌物质及有害元素在不同粒径上的分布情况也是不同的。因此,只研究气溶胶浓度不能完全反映它的特性,颗粒度分布的研究是有意义的。不同高度的气溶胶浓度和颗粒度分布是复杂的,它取决于污染源的情况,气象背景条件和湍流垂直交换等因素。因而研究低层大气气溶胶特性的垂直分布是很有必要的:本文利用在325米气象塔和东单收集的气溶胶样品及气象资料,分析了气溶胶的颗粒度分布和气溶胶的物理特性与气象条件的关系。     

我国的水分输送和水汽来源

大气中水分轮送是研究大气环流与大气中水分平衡的重要环节。过去由于缺少高空纪录,对于我国大陆上空水分输送的情况还没有人作过计算。1956年开始,我国高空测站大量增加,因此对了解我国水分输送及其来源的情况提供了有利的条件。根据质量输送方程式:     

苯并苊类化合物在气溶胶中的检出及其环境地球化学意义

在燃煤源气溶胶中检测出2个相对分子质量为202的芳烃化合物, 通过加氢色谱-质谱分析, 结合文献数据确定为苯并苊类. 对不同来源气溶胶组成研究表明, 苯并苊广泛存在于城市大气气溶胶中, 在桔杆、木碳及煤的燃烧产物中浓度很高, 而在汽车排放气体颗粒物、降尘、环境污水、土壤及河道沉积物中含量较低或无法检出. 分析了苯并苊类的可能来源其环境意义, 认为苯并苊类的浓度有可能成为污染源识别及贡献率评价的重要指标.     

海洋大气气溶胶光学厚度的卫星遥感研究

大气气溶胶的含量标志着大气环境的好坏,同时在气候上也显示出它的重要性。利用卫星遥感进行大气气溶胶的监测是切实可行的。本文利用NOAA-7卫星AVHRR可见光辐射信息导出无尘暴情况下,晴空渤海上空大气气溶胶光学厚度,从而得知大气气溶胶的概况。     

黑碳光化学老化的新机制

正黑碳是大气气溶胶的重要组成成分,在长距离输送过程中会与大气中的环境介质相互作用发生老化,使得自身的化学组成、结构、吸湿性、光学性质等发生显著改变[1,2].黑碳对可见光和红外光具有强烈吸收,近年来的研究发现这些吸收的太阳光还能够引发黑碳自身的光化学反应,促进黑碳的老化,从而影响其环境行为与效应[3],因此大气中黑碳的光化学老化受到高度关注[4].黑碳主要是由生物质燃料和化石燃料的不完全燃烧产     

影响我国霾天气的多尺度过程

频发的霾天气是我国现阶段面临的最主要大气环境问题之一.霾期间高浓度大气细颗粒物(PM_(2.5))是多种物理化学过程综合影响的结果,包括排放、气-粒转化、大气边界层、局地环流、天气与气候等过程.上述过程的时空尺度跨越了几个数量级,在空间尺度上涵盖了纳米尺度至上千千米尺度.多尺度过程本身的复杂性以及不同过程之间的相互影响是目前大气环境领域面临的最严峻挑战,直接影响到对于霾天气形成机制的科学认识、预报技术与数值模式研发,以及相应的大气污染治理.文章综述了在影响我国霾天气的多尺度过程及其与气溶胶的相互作用领域取得的研究进展.研究表明:二次气溶胶已经成为我国大气气溶胶的主要部分,在霾过程后期,液相非均相过程对气-粒转化有重要贡献; PM_(2.5)呈现多时间尺度周期性振荡,包括1, 4～7以及40～60 d等,边界层、天气和气候等多尺度过程是造成上述周期性变化的主因;已有证据表明,我国高气溶胶已经影响到该区域大气光化学、大气边界层,甚至天气和气候过程.气溶胶与上述过程的相互作用进一步影响了气溶胶浓度及其空间分布,但是此问题极为复杂,尚存在很大不确定性.为此,今后需重点加强以下研究:加强包含气溶胶理化性质、大气光化学、气象要素在内的多要素协同观测,重点开展对流层内多要素协同垂直探测;增强跨学科领域研究,尤其是大气物理-大气化学-天气/气候等多学科间的交叉性研究;加强气溶胶与大气化学、边界层、天气气候等过程相互作用的数值模拟研究.     

大气中碳酸盐的碳同位素分析及其来源指示意义

建立了Kiel碳酸盐装置Ⅲ和MAT 252气体质谱仪联机测量大气中微量碳酸盐样品碳同位素组成的测试方法, 并应用这一方法对2002年3~4月在西安采集的正常和沙尘暴大气样品中碳酸盐碳同位素组成进行了测定. 结果表明, 基于我国西北沙漠-黄土-古土壤体系中碳酸盐δ¹³C的演化原理, 对比两种不同天气下碳酸盐的δ¹³C值可以推知其来源和成因特征, 即沙尘暴大气碳酸盐δ¹³C约为-1.4‰~-4.2‰, 主要与粉尘源区风成砂物质有关; 而正常天气下碳酸盐δ¹³C约为-7.5‰~-9.3‰, 主要与局地表土细粒子释放有关. 对3月20日在西安采集的沙尘暴样品与源区沙漠物质以及下风区气溶胶样品的碳酸盐稳定碳同位素的对比分析表明, 大气碳酸盐δ¹³C在长距离输送中变化不明显, 因此它是一个比碳酸盐含量更好的指示来源物质的指标, 可为确定沙尘暴源区提供一个新的示踪工具.     

0—30公里大气气溶胶的垂直分布

气溶胶是重要的大气成分,它存在于整个大气层,Junge等发现了在20公里高度附近的平流层气溶胶层(又名Junge层)。近些年来我们对大气气溶胶的物理化学特性进行了观测研究,并利用大气物理研究所325米气象塔和飞机进行了300米和5公里以下的气溶胶浓度、尺度谱分布和化学成分的垂直观测研究,但从地面到平流层的大气气溶胶探测这是     

青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间大气的质量交换

利用卫明莹1987年提出的直接诊断分析方法,使用1978～1996年逐日的NCEP资料,讨论了青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间大气质量交换,同时还利用1988-07～1993-12逐月的SAGE资料,计算了100hPa上的气溶胶和臭氧的年际变化情况.结果表明:（1）青藏高原及其邻近地区夏季以对流层大气穿过对流层顶进入平流层的输送为主,这种输送的范围和强度在盛夏7～8月份最强,出现了两个极大值中心,分别位于孟加拉湾北部和青藏高原东南侧,高原上空也为一大值区,只是比前两者小一些;冬季则以平流层大气下沉进入到对流层的输送为主,此向下的运输在1月份强度最强.（2）就青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间19年平均夏季总的质量交换来看,青藏高原及其邻近区域上空穿越对流层顶有净的对流层大气质量输送到平流层,其大小约为14.84×10~(18)kg.由此推出夏季青藏高原与青藏高原东南侧及孟加拉湾北部连成一片的区域是其周围低层大气向对流层高层及平流层低层输送的一个重要的物质通道.（3）青藏高原及其邻近地区穿越对流层顶的质量有可能将该地区中、低层气溶胶粒子携带到对流层顶附近,致使该地区对流层顶附近气溶胶浓度增大,而使臭氧浓度减小.     

广州大气气溶胶对到达地表紫外辐射的衰减

利用地表紫外辐射(UV,295～385nm)观测、太阳光度计与辐射模式定量评估了广州大气气溶胶对UV的衰减.观测表明UV谱区340nm的气溶胶光学厚度(AOD)年平均值达1.19,气溶胶光学厚度AOD340nm>1.0的年均出现频率达55%,对地表340nm紫外直接辐射的年均衰减率达68%.地表紫外辐射观测与模式评估表明全年大气对UV的平均衰减达75%,干季(10,11,12,1月)的平均衰减达72%;大气气溶胶在干季对UV的平均衰减达62%.表明目前广州城市群大气气溶胶对紫外辐射的衰减十分显著,至少一半以上的紫外辐射被大气气溶胶衰减,如此大幅度的衰减对城市生态系统、物种化学循环尤其是光化学反应过程将有重大的影响.     

城市边界层理化结构与大气污染形成机制研究进展

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国空气质量持续改善,但京津冀地区细颗粒物浓度仍远高于国家标准,秋冬季重污染天气仍时有发生.近些年,我国科学家在大气污染的立体探测、成因机制和来源解析、气溶胶和边界层相互作用等研究领域取得重要进展,进一步支撑了我国大气污染的科学防治和重污染天气的有效应对,然而我国当前大气污染仍面临诸多科学难题.本文简要概述了我国近些年在大气污染垂直探测方面的一些研究进展,特别是依托于北京325 m气象塔建设的城市边界层理化结构探测平台,详细论述了北京地区不同季节大气气溶胶化学组分的垂直分布特征及其与边界层物理要素的相互作用,同时基于2014年亚太经合组织峰会(APEC)和2015年纪念抗日战争胜利70周年阅兵前后的垂直观测,阐明了大气污染化学组分对区域源排放控制的响应机制.本文还针对大气细颗粒物中的二次无机组分(硝酸盐和硫酸盐)和二次有机气溶胶的生成机制以及极端霾事件的生消机制的最新研究进展进行了评述,并在最后对大气污染监测、二次无机气溶胶生成机制和有机气溶胶的分子组成和物理化学属性(相态、挥发性和氧化态等)等未来研究给出了一些建议.     

青藏高原念青唐古拉峰冰川区夏季风期间大气气溶胶元素特征

为了研究夏季风期间青藏高原冰川区的大气气溶胶元素特征及其来源, 于2006年6~10月, 在青藏高原南部念青唐古拉峰扎当冰川垭口(30°28′N, 90°39′E, 5800 m a.s.l.)采集了7个大气总悬浮颗粒物样品, 利用ICP-MS测定了样品中27种元素的含量. 结果表明, 垭口冰川区大气气溶胶的元素浓度, 特别是典型地壳元素的浓度不仅低于同时期该地区较低海拔的气溶胶元素值, 而且远低于青藏高原其他较低海拔地区(如五道梁、瓦里关站等)的值. 因而冰川区的气溶胶代表了青藏高原对流层中上部大气的本底状况. 元素富集因子的研究表明, 与人类活动密切相关的元素(如B, Zn, As, Cd, Pb, Bi)有较高的富集, 由于夏季青藏高原南部大气环境主要受西南夏季风影响, 气团轨迹也显示该时期的气团来自南亚大陆, 因而推断南亚的污染物在夏季风期间影响了青藏高原冰川区的大气环境.     

北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

北京气溶胶中的甲基磺酸

基于硫酸盐气溶胶在全球气候变化的重要作用, 甲基磺酸(MSA)和硫酸盐(SO₄^2&#8722;)二者作为二甲基硫(DMS)的主要氧化产物都是当今大气化学研究的热点. 通常认为DMS大都来自海洋表层浮游生物的排放, 因而把MSA作为大洋或沿海地区非海盐硫酸盐(nss-SO₄^2&#8722;)的示踪物(其比值1︰18). 至今为止绝大多数文献报道的MSA都来自于海洋或沿海气溶胶. 令人惊奇的是在远离海洋的北京, 甚至在沙尘暴期间, 所采集的TSP, PM10, PM2.5气溶胶样品中均检测到了MSA, 平均检出率达60%, 且其浓度显著高于沿海城市或远洋气溶胶中MSA. 相关性分析、因子分析和气象条件分析结果表明, 北京气溶胶中的MSA没有明显的海洋源, 陆地源释放的DMS 和工业废弃物释放的二甲基亚砜(DMSO)可能是MSA的两个主要前体, 低压高温气团和长时间辐照有利于MSA的生成, 陆地的人为污染可能是北京MSA的重要来源. 这一新发现会引起对北京等陆地城市的硫平衡直至全球硫循环机制的再探究.