ZnO/丝光沸石催化剂的制备及其光催化性能

以蒙古国天然丝光沸石为原料.筛选出400目的丝光沸石,对其进行改性处理后用作载体,制备负载型ZnO/丝光沸石光催化剂,并用X射线衍射、扫描电子显微镜等手段分析样品的晶相和形貌,用BET法测定催化剂的比表面积,用X射线荧光光谱仪测定催化剂中ZnO的含量.在紫外光和太阳光照射下,以罗丹明B光催化降解为探针反应,研究不同反应条件下催化剂的光催化降解性能.     

改性丝光沸石催化剂上合成2,6-二异丙基萘

采用盐酸处理以及水热处理结合酸处理两种方法对氢型丝光沸石(HM)进行脱铝改性，制备了一系列脱铝HM催化剂，并以脱铝HM沸石为载体负载磷钨杂多酸(PW)，制备负载杂多酸催化剂，用XRD、FT-IR和NH3-TPD等手段对这些催化剂的结构及酸性质进行了表征，在100—mL间歇式不锈钢高压反应釜中对其在萘的异丙基化反应中的催化性能进行了考察。结果发现，随着脱铝深度的增加，HM沸石的酸量下降，酸强度降低，将PW负载于脱铝HM沸石载体上，其酸性质得到改善。上述催化剂的异丙基化反应结果表明，脱铝HM沸石的活性和2，6-DIPN选择性均大大高于未经改性的HM沸石；将PW负载于脱铝HM沸石上，其活性均有不同程度的上升，但对2．6-DIPN的选择性有所下降。催化剂的表征和反应结果显示，催化剂的活性和选择性与其孔结构和酸性质密切相关。     

正庚烷在改性USY负载杂多酸催化剂上加氢异构化反应

在微型固定床催化反应器上考察了改性USY沸石负载杂多酸及贵金属Pt的双功能催化剂上正庚烷加氢异构化反应性能。结果表明，负载杂多酸后的催化剂的催化活性明显提高。金属负载质量分数分别为0.4%、0.8%的改性USY沸石负载杂多酸催化剂，其正庚烷稳定转化率分别提高了7.0%和27.9%，达到37.9%和47.2%，且异构化产物选择性仍保持较高水平。     

NixB／沸石催化剂的特性研究

本文采用晶内形成法制备Ni_xB/沸石催化剂,用饱和氢化学吸附法结合TEM方法考察负载金属的分散性,并用脉冲色谱微反应装置研究其环已烷脱氢反应性。结果表明:Ni_xB/沸石样品与浸渍型Ni/HZSM-5相比较,负载金属分散度高,金属粒径分布也相对集中。Ni_xB/沸石显示出较好的环已烷脱氢反应性。对Ni_xB/沸石催化剂负载金属分散性的影响因素也做了初步探讨。     

杂多酸催化剂上正庚烷加氢异构化

在微型固定床催化反应器上考察了SiO2及一种深度脱铝Y沸石负载杂多酸及贵金属Pt的双功能催化剂上正庚烷加氢异构化反应性能。结果表明,SiO2为载体的催化剂的活性和异构化产物选择性都不高。而大孔丰富,具有B酸性的深度脱铝Y沸石作载体的催化剂在保持30%的转化率的同时,仍具有94%的高选择性。     

Fe3O4@硅藻土磁性纳米粉体的超声催化性能

为确定不同反应条件对亚甲基蓝去除率的影响,采用共沉淀法制备了磁性Fe_3O_4纳米粉体催化剂,并将Fe_3O_4纳米粉体负载到多孔性的硅藻土上,即Fe_3O_4@硅藻土(Diatomite-Fe_3O_4,D-Fe_3O_4),采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂粉体的物相和形貌进行了表征。结果表明,Fe_3O_4纳米粉体均匀的负载在多孔硅藻土上,D-Fe_3O_4对亚甲基蓝的去除率可达到94.2%,与相同质量的纯Fe_3O_4纳米粉体相比,去除率提高了31.6个百分点,并且可以实现催化剂的回收利用。     

乙烯基乙酸酯合成催化剂的有效导热系数和壁给热系数测定

以壁冷式固定床测定了4种相同材质不同几何形状的负载型催化剂的传热参数，建立了二维拟均相模型，并以正交配置法对催化剂床层的径向有效导热系数和壁给热系数进行了求解。比较了催化剂几何形状的不同对于床层传热参数的影响。     

一步法合成金红石相TiO2/沸石的光催化活性研究

以天然沸石为基体,分析了活化天然沸石的晶相,并借助Ms软件的Reflex模块对其进行精修,分析了活化沸石的成分和阳离子类型。合成了不同负载率的金红石相TiO2／沸石光催化剂,并对其晶相、比表面积、负载率和光催化活性进行了表征;利用上述光催化剂催化3种有机物的反应动力学参数表征了催化速率。     

二苯甲酮的合成——推荐一个绿色综合化学实验

该文设计了一个综合化学实验——用一种负载型FeCl3/丝光沸石作为固体酸催化剂,用苯与苯甲酰氯进行Friedel-Crafts酰基化反应合成了二苯甲酮。用XRD表征负载型催化剂,用催化剂氨气吸附（NH3-TPD）得到了催化剂的表面酸度,用吸附吡啶的红外光谱表征固体酸的表面酸性,用气相色谱仪对产物进行分析,分离纯化产物,用红外光谱分析产物的结构。用氨水吸收副产物氯化氢使其转化为氯化铵。使用后的催化剂回收活化可重新使用。所涉及合成属绿色合成。     

不同载体的固体酸催化剂对糠醛渣水解制乙酰丙酸催化性能的影响

首先用一步法合成了一种介孔分子筛,然后分别以常规微孔分子筛ZSM-5、介孔分子筛SBA-15以及自制分子筛为载体制备了三种不同载体负载的TiO_2/SO_4~(2-)固体酸催化剂.以糠醛渣为原料,研究了三种不同载体负载的TiO_2/SO_4~(2-)固体酸催化剂对纤维素水解制乙酰丙酸催化性能的影响,在相同的反应条件下自制载体负载的TiO_2/SO_4~(2-)催化剂显示了较好的催化性能.在优化的反应条件下,反应温度在220℃、反应时间60 min、固体酸用量10%左右、液固比15∶1,自制载体催化剂乙酰丙酸收率可以达到72.3%.     

碳载体对PtRu/C催化剂性能的影响研究

本文采用水热方法合成不同粒径和形貌的碳球,并将其作为载体,采用化学镀的方法制备PtRu/C催化剂;应用XRD、SEM和TEM对碳球及催化剂的结构和形貌进行表征。采用电化学方法测试不同形貌碳球的比表面积以及碳球担载催化剂的催化活性,结果表明,水热反应条件对碳球的粒径及形貌影响显著,三种碳球担载催化剂的活性按照以下顺序衰减：多孔的粒径约为100nm的碳球担载PtRu催化剂优于连体碳球优于直径约500nm的单分散碳球担载催化剂。TEM分析结果表明,在碳球表面化学镀的PtRu纳米颗粒均匀分散在碳载体表面,其平均粒径约为3nm。电化学测试表明粒径为100nm的多孔碳球的电化学比表面积较大,以这种碳球为载体的PtRu/C催化剂对甲醇氧化的催化性能较高。     

Ti-Si复合氧化物催化剂的合成、 表征及邻苯二酚O-单醚化反应性能

采用溶胶-凝胶法制备了不同Ti/Si比的钛硅氧化物及纯SiO₂和TiO₂样品, 通过XRD, FT-IR, UV-vis, NH₃-TPD和氮吸附等手段对材料的物理化学性质进行了表征. 结果表明, Ti-Si复合氧化物以无定形状态存在, 随着硅量的增加, 钛的存在形态由六配位为主向四配位为主转变, 表面酸量降低; 样品在以邻苯二酚和甲醇为原料气相法合成愈创木酚反应中的活性结果表明, n(Ti) ∶n(Si)＝6 ∶1的样品活性最高68％, 随着Ti/Si的减小活性降低, 这可能与样品表面酸量和酸类型变化有关.     

Co(S1-xSex)2.0化合物的制备及对阴极氧还原的催化性能

采用Co4(CO)12、S粉和Se粉为原料,在1,6-己二醇介质中利用低温回流法合成Co(S1-xSex)2.0(x=0.1～0.9)化合物。利用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和旋转圆盘电极(RDE)表征了化合物的物理特征和电催化性能。这类化合物呈现出聚集的纳米粒子表面形貌,化合物中含有正交结构的CoSe2晶粒和立方结构的Co9S8晶粒。在氧气饱和的0.5 mol/LH2SO4电解液中,Co(S1-xSex)2.0化合物对氧还原反应(ORR)的催化活性、开路电位和交换电流密度随Se含量的增加而增大。     

不同形貌纳米ZnO、ZnO2的制备及紫外光下光催化性能的表征

以Zn（CH3COO）2及NaOH为原料分别运用超声法和水热法制备两种不同形貌的纳米氧化锌颗粒,通过进一步反应制得了相应形貌的过氧化锌,并经过将过氧化锌进行180℃高温处理.运用X射线粉末衍射、紫外—可见漫反射吸收光谱等技术对所得产物基本物理性质进行了表征;同时以液相中的罗丹明B作为目标物,考察了所合成的光催化剂在紫外光下的光催化性能,发现两种不同形貌的ZnO纳米晶体和进一步合成的纳米ZnO2及高温处理后晶体都具有光催化活性,但不同形貌同一物质光催化活性不同,且在紫外光下用超声法得到的花状纳米ZnO对有机染料的降解效果更显著.     

硫酸软骨素／SDBS协同作用下球霰石的简易合成

通过模拟生物矿化过程，利用CO2缓慢扩散，在硫酸软骨素和十二烷基苯磺酸钠二元体系中，与富集在有机/无机界面的钙离子相结合，合成了碳酸钙晶体。系统地研究了室温下各种因素对碳酸钙晶体形貌和晶型的影响，利用粉末X-射线衍射（ XRD）、扫描电子显微镜（ SEM）等对所得的碳酸钙晶体进行了形貌与结构表征。结果显示，在不同浓度比下的硫酸软骨素和十二烷基苯磺酸钠二元体系或在不同时间下，生成的碳酸钙都具有不同的晶体结构和形貌。     

BaMoO_4微晶的微乳液可控合成及形成机理探讨

采用聚乙二醇对异辛基苯基醚(Triton X-100)/正戊醇/环己烷/水溶液所形成的微乳液体系,控制合成出了四方晶系BaMoO4微晶,考察了微乳液中水与表面活性剂物质的量之比和反应物浓度对产物形貌的影响。采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)分别对产物的结构、粒度和形貌进行了表征。结果表明,在微乳液体系中,控制不同的实验条件,可以成功地合成蝴蝶结状以及不同长度树枝状的BaMoO4微晶,并且粒径分布集中,无团聚现象。论文还对不同形貌BaMoO4微晶的形成机理进行了初步探索。     

硫酸软骨素(CSB)基质对碳酸钙结晶的影响

根据生物矿化原理,通过CO2的缓慢扩散,用硫酸软骨素(CSB)作为碳酸钙结晶的有效调控剂,与富集在有机/无机界面钙离子的结合,合成了不同形貌的碳酸钙。讨论了CSB基质的浓度,时间,pH对产物的晶型及形貌的影响,研究表明相对于其他因素,CSB的浓度对碳酸钙晶型的生长和形貌的取向具有一定的调控作用。     

改性氨基聚硅氧烷膜与膜形貌及应用

用原子力显微镜(AFM)和接触角测量仪对乙酸酐改性氨基聚硅氧烷的成膜性及膜形态进行了研究。结果发现,氨基聚硅氧烷在单晶硅基底上均能成膜,但不同氨基聚硅氧烷所形成的膜形貌是不同的,膜的表面形貌实际上与基团的排列方式有关,氨乙基氨丙基聚二甲基硅氧烷在单晶硅基底上形成均匀、平整、光滑的疏水膜;而乙酸酐改性的氨乙基氨丙基聚二甲基硅氧烷则形成凹凸不平、粗糙的具有弱亲水性的非均匀膜。     

不同形貌SrMoO_4材料的制备及光致发光性质

通过微乳液法及溶剂热法合成出了不同形貌的SrMoO4材料,探讨了不同反应条件对SrMoO4材料形貌的影响。微乳液体系中十六烷基三甲基溴化铵的浓度、反应物浓度及反应时间都会对SrMoO4材料的形貌造成影响。SrMoO4样品的室温光致发光谱是由发光中心在约455 nm处的紫外—可见光组成,并且样品的形貌不同发光强度和发光峰位置略有不同。     

Morphology controllable synthesis of Pd/CeO2–ZrO2 catalysts and its structure-activity relationship in three-way catalytic performance

CeO₂–ZrO₂ mixed oxides with controlled morphologies (i.e., nanorod, nano-polyhedral and disordered shape) were synthesized through either hydrothermal or coprecipitation method, and the corresponding supported Pd/CeO₂–ZrO₂ catalysts were also prepared by conventional impregnation. The obtained catalysts were subjected to systematic structural/physio-chemical characterizations as well as three-way catalytic performance evaluations. The results showed that CeO₂–ZrO₂ mixed oxides presented different exposed crystal planes: namely disordered CZ-di mainly exposed (111) crystal planes, nanorod CZ-ro mainly exposed (111) crystal planes and few (100) crystal planes, while nano-polyhedral CZ-po exposed both (111) and (100) crystal planes. Clear structure-activity relationship could be demonstrated between the TWC (Three-way catalysts) performance of Pd/CeO₂–ZrO₂ and such different microstructures, as (100) and (111) crystal planes exposed by CZ-ro and CZ-po were beneficial for the surface oxygen vacancies formation, thus increasing the Pd-support interaction and effectively decreasing the light-off temperature of HC and NO elimination. On the other hand, the disordered CZ-di retained more lattice oxygen content, leading to better catalytic activity of CO elimination for the corresponding Pd/CZ-di catalyst.