基于伴随方法的大气污染溯源

大气污染防治的核心是找准污染源头,厘清污染成因,实现靶向治理,提高控制效率.本文建立了全国空气质量高分辨率预报与污染控制决策支持系统(NARS,呐思系统),实现了气象与大气化学的监测、同化、预报、溯源、排放源反演和动态优化控制等大气污染闭环防控,可为大气污染防控提供一整套解决方案,其中所建立的CAMx伴随溯源模式,实现了排放源动态反演和网格化定量溯源,可快速定量追溯导致目标区域未来7天大气污染的排放源及其贡献率时空分布.针对2016年9月~2017年3月北京主城区PM_(2.5)集中污染时间段进行了排放源反演、气象场预报、空气质量预报和网格化溯源.与京津冀地区国控点监测结果进行了对比分析,结果表明污染过程、污染等级和污染物浓度预报的准确率分别为100%、88.8%和84.7%,预报值和监测值之间的相关系数为0.81.网格化溯源结果表明导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源基本来自于北京西南方向这一条大气污染物传输通道,北京本地、河北、天津及周边地区排放源对北京主城区PM_(2.5)浓度分别贡献了66%、29%、5%.就重污染过程而言,京津冀排放总量的19%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)重度及以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献63%、河北占京津冀排放总量的10%贡献17%.就整体污染天气而言,京津冀排放的26%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)轻度以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献61%、河北占排放总量的15%贡献18%,天津占排放总量的2%贡献1%.导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源主要分布在北京城区和南部区域、保定和石家庄所辖的部分区县,贡献排名前6位的区县均为北京辖区,贡献率合计为48%,前20个区县的总体贡献为73%.将动态反演排放源方法与调查排放清单相结合,应用伴随溯源模式对预报结果进行同步大气污染溯源,可为大气重污染应急控制找准控制对象,并进行损益评估,运用自然控制论,实现大气污染应急优化控制.     

颗粒物动态源解析方法综述与应用展望

颗粒物源解析技术是分析排放源与环境受体间关系的重要方法,也是颗粒物污染控制决策及控制措施评估的重要支撑工具.随着城市和区域空气质量长期持续改善和短期重污染过程应急双向需求的提出,颗粒物源解析技术也在经典方法的基础上逐渐改进,向在线高时间分辨率和复合源解析的方向发展.而颗粒物动态源解析是针对大气污染过程中颗粒物来源进行多时间分辨率动态解析的一种新方法.本文简要总结了实现颗粒物源解析动态化的主要技术途径;针对基于颗粒物化学成分在线观测、基于大气物理模型、空气质量模型等方法的颗粒物动态源解析技术路线进行了综述;总结了各种方法的优势和局限.根据目前的研究和管理需求,结合颗粒物动态源解析技术存在的问题,提出未来方法、模型研究和应用方向.     

大气中高风险新污染物的筛查进展及展望

空气污染是全球关注的重大环境问题.虽然近年来空气污染水平呈下降趋势,但相同质量PM_2.5可能具有不同的毒性强度.亟需突破当前仅基于PM_2.5浓度的大气污染控制政策,充分考虑气溶胶的关键危害组分.由于大气组成成分和来源极其复杂,识别大气中未知污染物,尤其是高风险有机污染物面临巨大挑战.本文系统性回顾了通过环境分析和毒性评估,或结合生物分析和化学分析手段,从室外空气、室内空气和个体暴露空气样本中筛查高风险新污染物的策略和最新研究成果.面对空气污染所带来的持续挑战,提出需进一步优化筛查方法,呼吁从暴露组角度开展全链条多方位研究,以深化对大气中高风险新污染物的认知,为建立面向人民生命健康的精准环境治理策略,推动新污染物治理和健康中国建设提供数据支撑.     

论道路交通排放的污染物及防治措施

文章论述了公路交通排放的各种污染物的成分及其危害性、污染物的运动与扩散,提出了控制汽车排放污染物的几个措施.我国道路和车辆正处于发展的初期,抓住这一关键问题,控制好交通排放污染物,使道路交通发展要合乎生态环境的要求,与环境相协调.     

论交通排放污染物及防治措施

文章论述了公路交通排放的各种污染物的成分及其危害性,污染物的运动与扩散,并提出了控制汽车排放污染物的几个措施.我国道路和车辆正处于发展的初期,抓住这一关键问题,控制好交通排放污染物,使道路交通发展要合乎生态环境的要求,与环境相协调.     

论道路交通排放的污染物及防治措施

文章论述了公路交通排放的各种污染物的成分及其危害性、污染物的运动与扩散,提出了控制汽车排放污染物的几个措施。我国道路和车辆正处于发展的初期,抓住这一关键问题,控制好交通排放污染物,使道路交通发展要合乎生态环境的要求,与环境相协调。     

机动车源对细颗粒物的贡献估算方法综述

近年来,随着机动车保有量的增加,机动车源成为导致大气颗粒物污染的主要源类之一.机动车源对大气细颗粒物(PM_(2.5))的浓度贡献,以及如何准确评估机动车源贡献是目前亟需解答的问题.本研究在调研已有文献研究的基础上,总结了目前机动车源贡献评估的主要方法,包括基于源清单信息的方法、受体模型法、化学传输模型法、混合源解析方法等,阐释了各种方法的原理与应用,评述了各种源解析方法的优势与存在的问题;此外,总结了国内不同城市(尤其是北京市)机动车源对细颗粒物的贡献,指出了定量机动车源贡献中面临的挑战与尚待解决的问题.     

利用MOPITT卫星资料计算CO源排放的新方法

利用MOPITT卫星资料和MOZART模式, 提出一种新的计算CO源排放的方法. 大气中CO浓度的变化由排放、传输、化学转化及沉降等物理化学过程决定, 这些过程的相互关系可从CO的收支平衡方程分析得到. 利用Horowitz源排放清单和MOZART模式模拟这些物理化学过程, 分析各个格点上CO浓度与各物理化学过程的相互关系, 利用这个变化关系, 结合2004年MOPITT观测的月平均CO浓度, 即可建立2004年各月CO的收支平衡方程, 计算出2004年各月各格点上CO的排放量. 该方法直接明了, 易于更新, 可以得到特定时间分辨率的源排放, 因此更接近实际源排放的情况. 利用该方法得到的CO新排放分布特征与Horowitz源排放大体一致, 但强度明显大于后者, 约为后者的1～2倍, 新源更能代表21世纪初CO源的月排放情况, 在人类活动影响较大的东亚和美国东部地区, Horowitz源显著低估了实际的CO源排放.     

城市边界层理化结构与大气污染形成机制研究进展

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国空气质量持续改善,但京津冀地区细颗粒物浓度仍远高于国家标准,秋冬季重污染天气仍时有发生.近些年,我国科学家在大气污染的立体探测、成因机制和来源解析、气溶胶和边界层相互作用等研究领域取得重要进展,进一步支撑了我国大气污染的科学防治和重污染天气的有效应对,然而我国当前大气污染仍面临诸多科学难题.本文简要概述了我国近些年在大气污染垂直探测方面的一些研究进展,特别是依托于北京325 m气象塔建设的城市边界层理化结构探测平台,详细论述了北京地区不同季节大气气溶胶化学组分的垂直分布特征及其与边界层物理要素的相互作用,同时基于2014年亚太经合组织峰会(APEC)和2015年纪念抗日战争胜利70周年阅兵前后的垂直观测,阐明了大气污染化学组分对区域源排放控制的响应机制.本文还针对大气细颗粒物中的二次无机组分(硝酸盐和硫酸盐)和二次有机气溶胶的生成机制以及极端霾事件的生消机制的最新研究进展进行了评述,并在最后对大气污染监测、二次无机气溶胶生成机制和有机气溶胶的分子组成和物理化学属性(相态、挥发性和氧化态等)等未来研究给出了一些建议.     

影响我国霾天气的多尺度过程

频发的霾天气是我国现阶段面临的最主要大气环境问题之一.霾期间高浓度大气细颗粒物(PM_(2.5))是多种物理化学过程综合影响的结果,包括排放、气-粒转化、大气边界层、局地环流、天气与气候等过程.上述过程的时空尺度跨越了几个数量级,在空间尺度上涵盖了纳米尺度至上千千米尺度.多尺度过程本身的复杂性以及不同过程之间的相互影响是目前大气环境领域面临的最严峻挑战,直接影响到对于霾天气形成机制的科学认识、预报技术与数值模式研发,以及相应的大气污染治理.文章综述了在影响我国霾天气的多尺度过程及其与气溶胶的相互作用领域取得的研究进展.研究表明:二次气溶胶已经成为我国大气气溶胶的主要部分,在霾过程后期,液相非均相过程对气-粒转化有重要贡献; PM_(2.5)呈现多时间尺度周期性振荡,包括1, 4～7以及40～60 d等,边界层、天气和气候等多尺度过程是造成上述周期性变化的主因;已有证据表明,我国高气溶胶已经影响到该区域大气光化学、大气边界层,甚至天气和气候过程.气溶胶与上述过程的相互作用进一步影响了气溶胶浓度及其空间分布,但是此问题极为复杂,尚存在很大不确定性.为此,今后需重点加强以下研究:加强包含气溶胶理化性质、大气光化学、气象要素在内的多要素协同观测,重点开展对流层内多要素协同垂直探测;增强跨学科领域研究,尤其是大气物理-大气化学-天气/气候等多学科间的交叉性研究;加强气溶胶与大气化学、边界层、天气气候等过程相互作用的数值模拟研究.     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

北京市碳黑气溶胶排放清单估算及预测

碳黑气溶胶是含碳燃料不完全燃烧的产物, 能够改变大气辐射性质, 并能危害人体健康. 北京是以煤炭为主要能源的特大城市, 目前正在调整能源结构、减少污染排放以达到绿色奥运的目标. 使用2000年的北京市能源统计数据, 结合碳黑排放因子, 计算北京市的碳黑气溶胶排放清单, 排放总量估算为7.77 Gg. 焦炭、原煤、非商品能源秸秆是北京碳黑排放清单中最重要的排放源. 根据北京奥运能源规划, 预计2008年北京排放碳黑气溶胶2.97 Gg(不包括非商品能源). 如果2008年农村非商品能源的碳黑排放量保持2004年水平不变, 农村非商品能源将是2008年北京碳黑的最大排放源.     

基于数值模式的细颗粒物来源解析

传统的颗粒物来源解析是通过受体采样和化学组分分析开展,该方法主要适用于有限的采样点位和时段.为了提高颗粒物来源解析结果的时空分辨率,发展了以数值模式和受体模型相结合的颗粒物来源解析技术.基于南京大学自主研发的区域大气环境模式(RegAEMS)和基于正定矩阵因子分解法的受体模型(PMF),以2014年南京青年奥林匹克运动会(简称青奥会)为例,开展了细颗粒物的来源解析研究.结果表明,RegAEMS可以较好地模拟南京市PM_(2.5)浓度及其主要化学组分,与同期基于手工采样分析的结果基本相当.进一步利用PMF模型计算不同类型排放源的贡献,发现南京青奥会期间(2014年7~9月)PM_(2.5)的来源依次是二次有机气溶胶(25.9%)、燃煤(16.5%)、硫酸盐(14.5%)、硝酸盐(12.6%)、机动车尾气(12.0%)、扬尘(11.7%)和工业生产(6.9%).比较发现,本方法解析出来的PM_(2.5)主要排放源贡献与基于离线采样分析的源解析结果基本一致.此外,基于数值模式和受体模型的源解析结果还反映出了青奥会中期电厂燃煤和工业生产的排放对颗粒物的贡献要明显低于青奥会前期和后期,表明青奥会期间对工业生产和电厂燃煤的污染控制措施起到了有效作用.本研究所发展的将数值模型和受体模型相结合的颗粒物来源解析方法还可以实现对未来重污染天气下的颗粒物来源贡献分析,从而为大气重污染应急管控提供科学依据.     

PM_(2.5)源解析方法的比较与评述

当前我国PM2.5污染严重,空气质量、大气能见度和人体健康均受到影响和威胁,准确判定解析和定量确定PM2.5的来源是有针对性地制定相关政策法规和控制措施的重要科学前提.本文简要总结目前3大主要颗粒物源解析方法——源清单法、扩散模型法和受体模型法的发展历程和应用特征;以美国亚特兰大采集的PM2.5及化学成分为公共数据平台,评述了目前几种主要PM2.5源解析模型(受体模型和扩散模型)的方法特点以及适用性,分析了不同源解析方法对机动车源、燃煤源、生物质燃烧源、道路尘以及二次源等多种源类的解析特点、结果差异以及可能原因,总结了各种源解析方法在方法及应用上的优势和局限,提出多种方法集成应用和发展混合模型是未来开展颗粒物源解析工作的方向.     

重点行业挥发性有机物排放特征与评估分析

挥发性有机物(volatile organic compounds,简称VOCs)是造成我国城市大气污染的主要因素之一,包括众多行业活动在内的工业源是VOCs污染的重要来源.本研究在2007年VOCs污染源普查结果的基础上,选取了包括汽车制造、包装印刷、装备业制造、电子制造、家具制造以及生物制药等重点VOCs污染排放行业,针对每一行业,选取数家代表性企业,进行现场调研和在线监测分析.研究结果表明,这些行业排放VOCs浓度水平为中低水平,总排放浓度TVOCs一般小于1000mg/m3,每一行业特征排放物不尽相同.排放的VOCs主要包括苯系物、酯类、醇类、酮类、烯烃、氯代烃、烷烃等,其中以苯系物检出频率最高.从降低大气氧化活性,改善空气质量角度来看,汽车制造应为优控行业;从保护人体健康方面来看,家具制造和短链氯代烃应为优控行业和优控污染物.污染控制分析认为,研发低成本、高效的治理技术和建立健全相关的排放标准/法规是当前行业VOCs排放控制工作的关键所在.     

北京城市冬季大气污染动力: 化学过程区域性三维结构特征

北京城区1~3月4个试验观测点所获得的资料分析结果发现, 城市采暖期排放源影响总体效应明显, 采暖期、非采暖期城市不同区域测点污染气体浓度排放源阶段性影响特征显著; 城市建筑群上边界大气污染物NO_x, SO₂和CO具有大范围同位相演变特征, O₃浓度亦在不同测点变化趋势一致, 但与以上污染物呈“反位相”变化. 城市重污染过程采暖与非采暖期空气污染浓度城区范围亦有同步变化趋势. BECAPEX的综合探测表明, 北京地区污染气体及其气溶胶垂直分布廓线与城市边界层内大范围逆温层垂直结构存在显著相关. 此类点-面结合综合探测技术途径亦描述了城市局地污染过程与周边地区相互关联的区域性三维结构特征.     

新一代沙尘天气预报系统GRAPES_CUACE/Dust: 模式建立、检验和数值模拟

基于中国气象局数值预报基地研发的新一代全球/区域同化、预报系统(GRAPES)的中尺度预报模式(GRAPES_meso)和中国气象科学研究院大气成分中心开发的大气化学模块(CUACE/dust), 建立了中国沙尘天气预报系统(GRAPES-CUACE/Dust). 该系统引入了中国地区最新的土地沙漠化资料、中国沙漠沙尘气溶胶的光学特性资料、逐日变化的土壤湿度和雪盖资料. 模式质量守恒性能良好. 将批量实时预报结果与地面天气观测和臭氧分光计反演的气溶胶指数(TOMS AI)的对比表明: 模式能够比较准确地预报中国以及东亚地区沙尘天气发生、发展、输送以及消亡过程, 能够对起沙量、干、湿沉降量、沙尘浓度以及沙尘光学厚度等一系列要素进行实时定量预报. 以2006年4月7次主要沙尘天气为例, 分析了起沙和干、湿沉降以及沙尘大气载荷的时空分布等特征. 结果表明, 2006年4月东亚地区沙漠向大气中注入沙尘总量约为2.25亿吨, 沙尘排放以下面三大源区为主: 中国北部内蒙古和中蒙边界附近沙漠为东亚沙尘最重要的排放源, 沙尘排放量为1.53亿吨, 占排放总量的68%. 塔克拉玛干沙漠沙尘排放量位居第二, 将近4000万吨, 占沙尘排放总量的17%, 浑善达克沙地排放量约为1500万吨, 占排放总量的7%. 其他地区的沙漠、沙地以及废弃的耕地等的沙尘排放量之和只占沙尘排放总量的8%. 2006年4月东亚地区沙尘沉降总量为1.36亿吨. 沙尘沉降的区域分布表明, 三大沙漠源区同时也是沙尘的主要沉降区, 三大源区的沉降量大约占沉降总量78%, 共1.35亿吨的沙尘在三大沙漠源区沉降, 其次是源区下游的中国大陆地区, 沙尘沉降为沉降总量的16%, 大约200多万吨. 120ºE以东的中国近海、韩国、日本以及西太平洋地区沉降量只占总沉降量的6%左右, 约85万吨. 干、湿沉降的分析表明, 由于4月中国北方地区干燥少雨, 在2007年4月的沙尘沉降总量中, 以干沉降为主, 大约占沉降总量的94%, 湿沉降只占沉降总量的6%左右.     

雄安新区大气污染的气象特征分析

2017年4月,中国共产党中央委员会和国务院决定在河北设立雄安新区,以推进京津冀协同发展,要将雄安新区打造为环境优美的生态城市.通过分析雄安新区2016年5月24日至2017年4月30日的空气质量数据和气象数据,对该地区的大气污染现状进行了研究,并揭示其与气象条件的关系,旨在为雄安新区的合理规划提供科学依据.研究发现雄安新区的主要大气污染物为PM_(2.5)和PM_(10),其重污染过程主要出现在秋、冬两季,污染程度与相对湿度呈正相关,与风速和温度呈负相关.尽管雄安新区目前的开发程度较低,但受本地排放和周边污染物输送的共同影响,大气污染问题不容忽视.在雄安新区的规划和建设过程中,需要考虑周边地区的协调发展,共同治理大气环境.     

大气污染物跨境传输及其对青藏高原环境影响

青藏高原拥有独特的多圈层环境系统与生态类型,对我国乃至亚洲具有重要的生态安全屏障作用.在青藏高原开展污染物跨境传输的科学考察研究,既是地表多圈层相互作用研究的重要组成部分,也是支撑国家生态环境安全的战略需求.针对第二次青藏高原综合科学考察研究的"南亚通道"关键区,结合长期站点监测和短期强化观测,本文全面综述了青藏高原大气污染物时空分布、传输过程和机理,以及污染物对气候和生态系统影响方面的新认识.从历史趋势上看,青藏高原黑碳和汞等记录,自20世纪50年代以来呈现快速上升,反映了亚洲区域大气污染物排放的快速增多.从传输过程上看,跨越喜马拉雅山的高空环流以及局地的山谷风是大气污染物跨境传输的重要途径.大气气溶胶-雪冰辐射反馈效应对青藏高原的气候变化带来一定的影响,外源污染物对青藏高原生态系统的负面影响业已凸显.未来研究中,亟待精确量化跨境污染物的输送量和影响范围,预测未来情景下污染物排放与环境健康风险的变化趋势.     

正定矩阵因子分解和非负约束因子分析用于大辽河沉积物中多环芳烃源解析的比较研究

正定矩阵因子分解(PMF)和非负约束因子分析(FA-NNC)是用于污染物源解析的两种较为先进的方法. 本研究将PMF和FA-NNC成功用于中国大辽河流域沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源解析, 并比较两个模型得到的来源类型与贡献. 两种模型对于多环芳烃来源的判定有一致的结果, 分别是燃煤、生物质燃烧、交通和炼焦, PMF得到4个源的贡献率依次是43.3%, 24.3%, 16.7%, 15.7%; 与之对应, FA-NNC得到的贡献率为50.4%, 21.9%, 15.7%, 12.0%. PMF和FA-NNC对多环芳烃主要来源的判定结果与比值法、排放清单的结果基本一致, 且与辽宁省能源结构相符.