碳排放CO2温室效应机制

基于两个化学反应(1)CO₂+H₂O→H₂CO₃和(2)H₂CO₃+3H₂O→H₂CO₃·3H₂O,采用量子化学方法,优化获得反应物和产物分子结构,计算其红外振动光谱和化学反应的热力学数据,确定这些化合物对红外辐射的吸收与强度.研究发现,反应(1)和(2)能自发发生反应,产生H₂CO₃和H₂CO₃·3H₂O(三水碳酸);H₂CO₃具有较强的红外辐射吸收(重要的吸收频率1 919.9 cm^-1和强度426.7 km/mol等),H₂CO₃·3H₂O具有很强的红外辐射吸收(重要的吸收频率3 145.9 cm^-1和强...     

甘氨酸-甘氨酸钾体系循环吸收-解吸CO2性能研究

在传统的热再生工艺基础上,提出了一种通过添加一定量的甘氨酸来提高甘氨酸钾再生性能的方法。采用醇析结晶的方法实现了甘氨酸的回收,回收率高达97.24%,且结晶甘氨酸的实验效果与商业甘氨酸无明显差别。甘氨酸钾多次循环吸收-解吸CO₂的性能与新鲜甘氨酸钾溶液基本一致,实验系统运行稳定。同时考察了操作条件对CO₂再生率和解吸能耗的影响,实验结果表明：对比不加酸的空白实验,加入一定量的甘氨酸后CO₂的再生率明显提高,解吸单位摩尔CO₂的能耗显著降低;随着酸量的不断增加,CO₂再生率呈现出先增长后趋于稳定的趋势;在一定范围内提高解吸温度,CO₂再生率增加,解吸单位摩尔CO₂的能耗减小。     

CO2对Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能影响

考虑到CO₂是固定源和移动源废气中的主要组分,Fe₂O₃是铁基催化剂中的重要活性物质,研究了CO₂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响.结果表明,CO₂的加入在300℃以下明显抑制了催化剂的NH₃-SCR性能.这主要是因为CO₂的存在改变了催化剂表面NH₃/NO_x的吸附行为,从而影响了NH₃-SCR反应.原位漫反射傅里叶变换红外光谱和程序升温脱附实验结果表明,CO₂可以被吸附活化成碳酸盐物种;这些碳酸盐物种可以作为新的酸性位点吸附NH₃物种,促进催化剂对NH₃的吸附;但同时CO₂和NO_x之间存在竞争吸附,这会导致催化剂表面生成的关键NO₂物种和硝酸盐物种的减少,从而...     

CO2/N2稀释对H2/CH4层流火焰传播特性的影响

利用本生灯-纹影系统实验研究含有CO₂，N₂的掺氢天然气层流预混火焰传播速度，并应用GRI-3.0机理模拟计算不同组分预混燃气绝热火焰温度、敏感性系数及重要自由基浓度等，详细讨论CO₂，N₂的稀释效应.研究表明，GRI-3.0机理能较好地预测掺氢天然气层流预混火焰传播速度；CO₂，N₂稀释组分会显著抑制掺氢天然气层流预混火焰速度及其绝热火焰温度；与N₂相比，CO₂不仅具有较强的热力学效应，且随着CO₂稀释比的增加，火焰中重要自由基H浓度显著减少，抑制氧化反应H+O₂O+OH对燃烧的主导促进效应，使预混燃料的层流火焰传播速度显著降低.     

高温高压下N2和CO2对CH4/C2H6/C3H8混合气抑爆效果研究

油田伴生气经常会发生燃爆事故,为提升采油过程的安全性,需研究N₂与CO₂在井筒高温高压条件下的抑爆效果. 目前对于高温高压条件下固定可燃气体积分数,不同体积分数N₂和CO₂对爆炸特性影响的研究较少. 对40 °C,初始压力0.5、1.0、2.0 MPa,不同N₂和CO₂体积分数下CH₄/C₂H₆/C₃H₈混合气到达最大爆炸超压的时间、最大爆炸超压和爆燃指数K_G进行了相关研究,分析了不同初始压力和2种惰性气体对爆炸特性参数的影响. 试验结果表明:不同初始压力下N₂和CO₂各自的惰化机理相同;CO₂的惰化效果优于N₂且存在最优点,该点之前CO₂的惰化效果与N₂相比优势逐渐增强,由化学作用占主导地位,该点之后化学作用已达到最大效果,因此CO₂的惰化效果虽仍强于N₂,优势却逐渐减小.      

LN2/CO2复合制干冰对松散煤体降温特性

为研究LN₂/CO₂复合制备干冰对松散煤体的降温特性并实现最优复配,利用自主设计搭建的可视化凝华试验台,系统分析LN₂和CO₂在不同注输比下对管道内温度、压力及干冰成核效果的影响;以可视化凝华试验为基础,设计搭建松散煤体降温试验台,系统分析不同注输比下LN₂和CO₂在注输停注过程的传热特征及对松散煤体温度场的抑温效果。结果表明：CO₂凝华需要LN₂提供足够过冷度,当CO₂注输量不变,增大LN₂/CO₂注输比,管路内制冷温度降低,压力升高,LN₂和CO₂的混合流体换热效率增加,凝华发生时间提前;相变潜热引起的冷却能量具有时间-空间特征,压注阶段,箱体内各测点温度随时间持续下降,平面一降温速率明显快于平面二,低温区域逐渐呈锥形扩大;回温阶段干冰颗粒在煤层堆积,持续发挥降温惰化作用,注入口附近煤体与高温煤体之间...     

不同密度级别无烟煤粉催化燃烧研究

利用热重法研究了K₂CO₃对不同密度无烟煤煤粉燃烧特性和动力学的影响。结果表明:K₂CO₃能够改善煤粉的燃烧性能; 在K₂CO₃溶液最佳添加量浓度为 15%时, 低密度煤粉着火温度降低 56.7℃,中密度煤粉着火温度降低 30℃;随着K₂CO₃负载量的增加, 煤样的最大失重速率对应的温度先降低后升高, 但均低于原煤; 由于中密度煤粉矿物质含量高, K⁺离子含量低,在最佳催化剂含量下, K₂CO₃对低密度煤粉的催化作用优于对中密度煤粉的催化作用; K₂CO₃催化煤燃烧机理可用氧转移理论解释; K₂CO₃可减小体系表观活化能。     

影响锆酸锂吸收CO2循环性能的一些因素

以纳米级单斜相ZrO₂为反应物,按照n(Li₂CO₃) : n(ZrO₂) : n(K₂CO₃) = 1 : 1 : 0.03的比例制备了可在高温460～650℃下直接吸收CO₂的锆酸锂材料。使用热重分析仪（TG）进行了循环吸收CO₂性能的研究, 采用扫描电镜（SEM）、X－射线衍射仪（XRD）对再次合成的材料分别进行了形貌、结构的分析。实验结果表明,在吸收CO₂后材料的再次合成过程中合成温度及空气流量影响材料吸收CO₂的循环性能,在再次合成温度为750℃,空气流量为100mL/min的条件下,合成的材料具有良好的循环吸收CO₂的性能。     

纳米SiO2强化CO2地质封存页岩盖层封堵能力机制试验

页岩为CO₂盐水层地质封存常见盖层岩石类型,强化盖层封堵能力有利于提高CO₂地质埋存量和安全性。为探究随CO₂混注纳米SiO₂(SNPs)强化盖层封堵能力的有效性和可行性,对CO₂地质封存页岩盖层样品开展原地条件下的超临界CO₂酸蚀反应试验,基础组为页岩样品-地层水、对照组为页岩样品-地层水+超临界CO₂、优化组为页岩样品-地层水+SNPs+超临界CO₂,并采用核磁共振测试、场发射扫描电镜可视化观测、X射线衍射测试和岩石力学试验,探究CO₂酸蚀反应前后的页岩孔隙结构、表面形貌、矿物成分及力学性质特征。结果表明：优化组的大孔孔隙分量及孔隙度和渗透率增大幅度低于对照组;与对照组相比,优化组黏土矿物与碳酸盐岩矿物相对含量损失少,表明随CO₂混注SNPs可使岩样内部酸蚀作用减弱;SNPs在岩石端面吸附聚集或进入岩心孔喉,可使优化组页岩样品力学性能损伤程度降低;随CO_2...     

CO2加氢合成甲醇MOx/In2O3(M=Zn,Ga, Zr)催化剂的研究

氧化铟作为单一金属氧化物,可催化CO₂分子高选择性加氢合成甲醇。为进一步提升其催化性能,采用氧化物之间的相互作用对氧化铟催化剂掺杂改性的策略,使用初湿浸渍法制备了MO_x/In₂O₃(M=Zn, Ga, Zr)催化剂。通过热重分析、X射线衍射和高分辨率透射电子显微镜对催化剂的结构和稳定性进行了讨论。实验结果表明,反应温度对催化活性有显著影响。所有催化剂的CO₂转化率随反应温度的升高而增加。特别地,甲醇的生成速率首先随反应温度的升高而增加,但当温度升高到330℃以上时开始降低。10%ZrO₂/In₂O₃催化剂的甲醇生成速率在330℃、3 MPa的反应条件下达到4.62 mol·h^-1·kg^-1,明显优于氧化铟催化剂。最后讨论了ZrO₂的加入对催化反应的增强作用。     

锆酸锂的合成及其吸收CO2性能研究

以纳米级四方相ZrO₂(t)为反应物,采用高温固相法合成了在高温下可直接吸收CO₂的Li₂ZrO₃材料。用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）分别分析了所合成材料的表面与结构特征,使用热重分析仪（TG）研究了Li₂ZrO₃材料吸收CO₂的性能。实验结果表明,吸收温度影响材料吸收CO₂的性能,500℃下Li₂ZrO₃材料具有最佳的CO₂吸收性能。此外,CO₂气体流量、Li₂ZrO₃材料样品重量以及升温速率均影响材料吸收CO₂的性能。     

超重力吸收与批式解吸工艺结合用于乙醇胺(MEA)-乙醇溶液沼气脱碳的研究

利用超重力反应器对乙醇胺（MEA）-乙醇溶液用于沼气脱碳的吸收性能进行了研究,将批式解吸工艺用于沼气脱碳,对使用了加热器的MEA-乙醇富液的批式解吸性能进行分析。研究发现进液量、进液MEA含量和转子转速的升高以及进气量、进气CO₂含量的降低会提升脱碳效果;最佳转子转速为1 000 r/min,此时当进入超重力反应器的n（CO₂）/n（MEA）<0.4时CO₂去除率可以接近100%;解吸液CO₂负荷最低可以达到0.03 mol/mol;在MEA浓度4.92 mol/L、解吸时间20 min时,单位解吸能耗（释放单位质量CO₂的能耗）达到最低,为3.17 MJ/kg,此时解吸液负荷为0.16 mol/mol。批式解吸可以通过控制解吸时间准确地调节解吸液CO₂负荷,吸收-解吸循环次数的增加不会导致脱碳效果的恶化。     

K元素的掺杂对锆酸锂材料吸收CO2性能的影响

以纳米级单斜相ZrO₂为反应物,采用高温固相合成法在K元素掺杂的情况下,制备了一系列可在高温460～650℃下直接吸收CO₂的锆酸锂材料——Li₂K_2xZrO₃（0≤x≤0.4）。采用扫描电镜（SEM）、X-射线衍射仪（XRD）以及热重分析仪（TG）分别进行了形貌、结构以及吸收CO₂性能的分析。实验结果表明,通过适量K元素的掺杂,能明显改善材料吸收CO₂的性能,当K₂CO₃的添加量x=0.03时,制备的材料具有较快的吸收速度和较好的吸收容量,在500℃、20% CO₂（80%空气）的气氛下保持160min即可达到吸收平衡,吸收量可达（25±0.6）%（wt）,而且材料的循环性能也较好。     

用鼓泡反应器吸收燃煤烟气中CO_2的实验研究

以燃煤烟气为研究对象,利用鼓泡反应器进行化学法吸收CO2的半连续实验研究.通过正交试验及脱除率的计算,考察了吸收剂种类、吸收剂浓度、烟气流量、烟气温度及液面高度对CO2吸收效果的影响.结果表明:氨水吸收剂的吸收效果最好,烟气温度对CO2的脱除率影响较小.选择氨水作为吸收剂进行单因素实验研究,得到了吸收剂浓度、入口处CO2浓度、烟气流量、液面高度与脱除率、吸收能力及吸收速率之间的关系.     

超重力吸收与批式解吸工艺结合用于乙醇胺(MEA)-乙醇溶液沼气脱碳的研究

利用超重力反应器对乙醇胺（MEA）-乙醇溶液用于沼气脱碳的吸收性能进行了研究,将批式解吸工艺用于沼气脱碳,对使用了加热器的MEA-乙醇富液的批式解吸性能进行分析。研究发现进液量、进液MEA含量和转子转速的升高以及进气量、进气CO₂含量的降低会提升脱碳效果;最佳转子转速为1 000 r/min,此时当进入超重力反应器的n（CO₂）/n（MEA）<0.4时CO₂去除率可以接近100%;解吸液CO₂负荷最低可以达到0.03 mol/mol;在MEA浓度4.92 mol/L、解吸时间20 min时,单位解吸能耗（释放单位质量CO₂的能耗）达到最低,为3.17 MJ/kg,此时解吸液负荷为0.16 mol/mol。批式解吸可以通过控制解吸时间准确地调节解吸液CO₂负荷,吸收-解吸循环次数的增加不会导致脱碳效果的恶化。     

层状Cu/ZnO/Al2O3催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能

以尿素为沉淀剂, 采用均相沉淀法成功制备了层状Cu/Zn/Al 水滑石化合物. 将前驱体材料经焙烧、还原后得到Cu/ZnO/Al₂O₃ 催化剂, 并将其用于CO₂ 加氢合成甲醇反应. 采用X 射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、热重(thermogravimetric, TG)分析、扫描电镜(scanning electron microscope, SEM)、X射线荧光(X-ray fluorescence, XRF)分析、N₂吸附、H₂ 程序升温还原(H₂-temperature program reduction, H₂-TPR)、氧化亚氮(N₂O)反应吸附、CO₂程序升温脱附(CO₂ temperature program desorption, CO₂-TPD)技术对所制备的样品进行表征. 结果表明, 相对于传统共沉淀法, 以尿素作为沉淀剂, 通过均相沉淀法所制备的前驱体的结晶度更高、催化剂比表面积更大、金属Cu 的分散度更好. 另外, 采用回流处理可以获得更好的效果. 活性评估结果表明, O₂转化率随金属Cu 比表面积的增大而增加, 而甲醇选择性则与催化剂表面碱性位的分布有关. 因此, 采用尿素回流处理均相沉淀法制备的Cu/ZnO/Al₂O₃催化剂的甲醇收率最高.