应用高分辨气溶胶质谱在线测定有机气溶胶元素组成

有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,其密度、吸湿性和蒸气压等性质都与其元素组成密切相关.本研究应用国际上新建立的高分辨气溶胶质谱法,实现了对我国大气有机气溶胶元素组成的高时间分辨率(10min)的在线测定.结果表明,深圳夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的35.0%,53.8%,0.9%和10.4%,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.55;北京夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的34.8%,51.6%,0.8%和12.7%,相应的OM/OC为1.64.OM/OC与O/C呈现出高度相关性,说明OM/OC主要决定于有机气溶胶中的含氧量.深圳和北京夏季O/C总体上表现出白天高、夜间低的日变化规律,且在早中晚分别出现3个短时低值,鲜明地反映出有机气溶胶的一次和二次来源构成比例的变化趋势.今后对有机气溶胶的O/C开展深入研究对于准确掌握我国大气气溶胶的来源和理化性质将起到重要作用.     

北京市碳黑气溶胶排放清单估算及预测

碳黑气溶胶是含碳燃料不完全燃烧的产物, 能够改变大气辐射性质, 并能危害人体健康. 北京是以煤炭为主要能源的特大城市, 目前正在调整能源结构、减少污染排放以达到绿色奥运的目标. 使用2000年的北京市能源统计数据, 结合碳黑排放因子, 计算北京市的碳黑气溶胶排放清单, 排放总量估算为7.77 Gg. 焦炭、原煤、非商品能源秸秆是北京碳黑排放清单中最重要的排放源. 根据北京奥运能源规划, 预计2008年北京排放碳黑气溶胶2.97 Gg(不包括非商品能源). 如果2008年农村非商品能源的碳黑排放量保持2004年水平不变, 农村非商品能源将是2008年北京碳黑的最大排放源.     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.     

北京气溶胶中的甲基磺酸

基于硫酸盐气溶胶在全球气候变化的重要作用, 甲基磺酸(MSA)和硫酸盐(SO₄^2−)二者作为二甲基硫(DMS)的主要氧化产物都是当今大气化学研究的热点. 通常认为DMS大都来自海洋表层浮游生物的排放, 因而把MSA作为大洋或沿海地区非海盐硫酸盐(nss-SO₄^2−)的示踪物(其比值1︰18). 至今为止绝大多数文献报道的MSA都来自于海洋或沿海气溶胶. 令人惊奇的是在远离海洋的北京, 甚至在沙尘暴期间, 所采集的TSP, PM10, PM2.5气溶胶样品中均检测到了MSA, 平均检出率达60%, 且其浓度显著高于沿海城市或远洋气溶胶中MSA. 相关性分析、因子分析和气象条件分析结果表明, 北京气溶胶中的MSA没有明显的海洋源, 陆地源释放的DMS 和工业废弃物释放的二甲基亚砜(DMSO)可能是MSA的两个主要前体, 低压高温气团和长时间辐照有利于MSA的生成, 陆地的人为污染可能是北京MSA的重要来源. 这一新发现会引起对北京等陆地城市的硫平衡直至全球硫循环机制的再探究.     

深圳市冬季黑碳气溶胶的粒径分布和混合态特征

黑碳(BC)气溶胶的气候效应和环境效应是当今科学界的研究热点. BC 气溶胶的粒径分布及混合态对其光吸收和其他理化性质有很大影响, 但是受仪器分析技术的限制, 目前国内外均鲜有对单个BC 粒子大小及混合态连续观测的研究. 本研究利用新型的单颗粒黑碳光度计(SP2), 对2009 年1~2 月深圳市BC 气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测. 结果表明: 观测期间BC浓度均值为6.24 μg/m³; 其质量粒径分布呈单峰型, 峰值位于211 nm; 内混态BC(127~264 nm 粒径段内)质量比例为32.4%. 内混态BC 比例随粒径变化趋势与表面积浓度的粒径分布趋势相似, 说明内混态BC 形成与大气中的气-固转化过程密切相关. 外混态BC 浓度与NO_x 高度相关, 并随大气边界层高度变化而呈现白天低、夜间高, 这些特征都说明外混态BC 与本地机动车等燃烧源的新鲜排放密切相关; 内混态BC 浓度的日变化相对平缓, 指示出其来自区域传输的特征. 反向轨迹分析也表明, 内混态BC 比例与气团老化程度有显著的对应关系. 本研究有助于深入认识我国大气BC 气溶胶污染的本质及来源特征, 并为准确评估BC 气溶胶在辐射强迫和气候变化中的作用提供关键的支撑数据.     

广州大气气溶胶对到达地表紫外辐射的衰减

利用地表紫外辐射(UV,295～385nm)观测、太阳光度计与辐射模式定量评估了广州大气气溶胶对UV的衰减.观测表明UV谱区340nm的气溶胶光学厚度(AOD)年平均值达1.19,气溶胶光学厚度AOD340nm>1.0的年均出现频率达55%,对地表340nm紫外直接辐射的年均衰减率达68%.地表紫外辐射观测与模式评估表明全年大气对UV的平均衰减达75%,干季(10,11,12,1月)的平均衰减达72%;大气气溶胶在干季对UV的平均衰减达62%.表明目前广州城市群大气气溶胶对紫外辐射的衰减十分显著,至少一半以上的紫外辐射被大气气溶胶衰减,如此大幅度的衰减对城市生态系统、物种化学循环尤其是光化学反应过程将有重大的影响.     

2002年北京特大沙尘暴的理化特性及其组分来源分析

2002年3月北京发生了有历史记录以来最大的沙尘暴, 总颗粒物浓度高达10.9 mg·m^-3, 高出国家颗粒物污染标准54倍. 主要地壳源元素Ca, Al, Fe, Mg, Na, Ti等高达平日的30~58倍. 污染元素Zn, Cu, Pb, As, Cd, S比平时高出几倍至近十倍. 其中Pb, As, Cd, S在PM2.5中富集系数分别高达12.7, 29.6, 43.5, 28.4, 这些污染物部分来自于沙尘暴长距离传输过程中矿物气溶胶与沿途污染源排放的污染气溶胶的混合. 污染物增加的另一原因是沙尘暴入侵气团和北京当地污染气团之间的交汇叠加. 沙尘暴中PM2.5细粒子占TSP的30%左右, 污染物在PM2.5细粒子中的浓度占TSP总浓度的45%~69%. 各种污染物在沙尘暴过后普遍增加, 证明了沙尘暴带来的大量矿物气溶胶尤其是其中的细粒子有利于污染物的转化和积聚. 在此次特大沙尘暴中再次检测出高浓度Fe(Ⅱ), 为大气和海洋体系中的铁硫耦合反馈机制提供了新证据. 污染物组分的成倍增加和Fe(Ⅱ)的增加, 都说明了沙尘暴是影响全球生态环境变化的重要因素.     

全球陆地上空MODIS气溶胶光学厚度显著偏高

通过对比全球气溶胶监测网络(AERONET)和中分辨率成像光谱仪(MODIS)陆地上空气溶胶光学厚度资料, 表明除非洲和东南亚少数站点MODIS光学厚度偏低之外, 在其他站点MODIS均高估了气溶胶光学厚度, 平均而言, 蓝光和红光波段MODIS光学厚度分别比相应AERONET光学厚度高0.041和0.090. 红光波段MODIS光学厚度偏差与地表反射率(2130 nm)显著正相关, 表明MODIS气溶胶算法中红光波段地表反射率估算偏低可能是导致这一现象的主要原因. 建议使用蓝光波段MODIS气溶胶光学厚度.     

苯并苊类化合物在气溶胶中的检出及其环境地球化学意义

在燃煤源气溶胶中检测出2个相对分子质量为202的芳烃化合物, 通过加氢色谱-质谱分析, 结合文献数据确定为苯并苊类. 对不同来源气溶胶组成研究表明, 苯并苊广泛存在于城市大气气溶胶中, 在桔杆、木碳及煤的燃烧产物中浓度很高, 而在汽车排放气体颗粒物、降尘、环境污水、土壤及河道沉积物中含量较低或无法检出. 分析了苯并苊类的可能来源其环境意义, 认为苯并苊类的浓度有可能成为污染源识别及贡献率评价的重要指标.     

浑善达克沙地沙尘气溶胶的物理化学特性

基于春季内蒙古浑善达克沙地, 针对大气气溶胶进行外场采样和元素分析的资料, 对沙尘气溶胶的物理化学性质进行了分析研究. 结果表明, 观测期间气溶胶平均个数和质量浓度分别为274.8 cm^−3和0.54 mg/m³, 晴天分别为31.4 cm^−3和0.07 mg/m³. PM10对沙尘质量浓度起着主导作用. 小粒子占沙尘绝大多数, 沙尘天气半径小于等于4.0 μm的粒子数浓度占到总浓度的93.7%. 沙尘数浓度较大时, 粒子谱分布为双峰, 而较小时却为单峰. Al和Fe等地壳元素主要来自局地土壤源, Pb和S等污染元素主要来自外部污染源, Mo, V和Co来自外部沙尘源. 局地土壤源、远距污染源和外部沙尘源是沙尘气溶胶的主要来源.     

珠江三角洲气溶胶中间四联苯的检出及其环境意义初探

间四联苯(m-四联苯)是一种以C—C键问位相连的4环多环芳烃,分子式为C_24H_18,分子量为306.又称5’-苯基-1,1’:3’,1”-三联苯.Beernaer使用GC/MS分析气溶胶多环芳烃时,检测到间四联苯及其他几种四联苯和三联苯.随后的研究中,在垃圾焚烧炉烟尘颗粒物多环芳烃组分中检测到间四联苯.Hawley-Fedder模拟焚烧炉条件焚烧聚合体(聚苯乙烯),并从焚烧产物中检测到间四联苯而在其他污染源(如汽车尾气、民用炉灶、香烟烟雾等等)气溶胶研究中,还未检出间四联苯.关于国内气溶胶中间四联苯的研究还未见报道.作者在研究珠江三角洲主要城市大气气溶胶有机质特征与成因时,检测出间四联苯.     

慕士塔格冰芯记录的近50年来碳质气溶胶含量变化

应用热分析方法对慕士塔格冰芯中1955~2000年的碳质气溶胶含量进行了分析, 结果显示, 冰芯中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量较高, 其平均值分别达到61.8和32.9 ng·g^-1, 并且呈现强的年际变化, 其波动范围分别为17.7~216.7和6.5~124.6 ng·g^-1. 尽管该冰芯平均32.9 ng·g^-1的EC含量较同时段的阿尔卑斯冰芯EC记录(100~300 ng·g^-1)要低, 但却是格陵兰冰芯记录(2~6 ng·g^-1, 平均2.3 ng·g-^-1)的14倍, 这对该区46 a来雪冰反照率有重要的影响. 该期间慕士塔格冰芯碳质气溶胶含量经历了2个高值期(1955~1965和1974~1989)和2个低值期(1966~1973和1990~1995), 并在近期呈现上升趋势. 通过对该冰芯SO₄^2-含量的分析及与OC/EC含量的比较, 初步断定沉降于该区雪冰中的碳质气溶胶的来源是以化石燃料燃烧排放为主.     

环北京春季大气气溶胶分布、来源及其与CCN转化关系的飞机探测

利用2009年春季开展的"环北京云观测试验"(Beijing cloud experiment,BCE)观测的气溶胶和云凝结核(CCN)数据,研究了试验期间大气气溶胶的分布、来源特征及其与云凝结核(CCN)的转化关系.结果表明,高浓度气溶胶基本分布在4500 m以下的区域,量级可以达到103个/cm3.4500 m以上气溶胶呈显著下降趋势,仅为101个/cm3的量级;气溶胶平均直径在0.16~0.19μm之间.4500 m以下气溶胶平均粒子谱呈双(多)峰分布,而在4500 m以上基本为单峰分布.受气溶胶的来源特性差异的影响,在0.3%的过饱和度下,4500 m以下气溶胶转化为CCN比例不到20%,但在4500 m以上可高达近50%.气团移动轨迹显示,4500 m以上的大气高层均受到来自沙尘等较大尺度粒子的影响,飞机观测的高CCN浓度说明这种较大尺度气溶胶粒子可溶性较大.而4500 m以下的低层,由于受到局地或区域地面污染的影响,气溶胶的尺度较小,核化为CCN的过饱和度要求较高,因此气溶胶到CCN的转化率低.本文建立了气溶胶浓度和CCN浓度的拟合关系.     

基于MODIS数据的陕西省气溶胶光学厚度变化趋势与成因分析

利用MODIS(moderate resolution imaging spectroradiometer)数据探讨了2000年3月~2012年2月陕西省气溶胶光学厚度(aerosol optical depth,AOD)的时空变化趋势及成因.结果表明,在地形因素和局地源的共同影响下,关中盆地、安康和汉中是陕西AOD高值区,除上述地区AOD在上升外,陕西大部分地区AOD在下降.陕西气溶胶波长指数(α)分布与植被覆盖情况密切相关,地面扬尘是粗模态气溶胶的重要来源,归一化植被指数(normalized difference vegetation index,NDVI)上升和沙尘天气的减少使秦岭以北地区粗模态AOD逐年递减,而人类活动导致陕西林区以外的大部分地区细模态AOD的上升.随着细模态AOD上升和粗模态AOD下降,人类活动对气溶胶影响日益突出,陕西地区气溶胶类型正逐渐向城市工业型转变.     

利用SAGE Ⅱ资料分析皮纳图博火山爆发前后平流层气溶胶的变化特征

理论和观测研究都表明,强火山爆发送入平流层的气溶胶直接和间接地影响全球的气候变化;平流层火山气溶胶对地球-大气系统的遥感也有一定的影响.所以,监测全球范围内平流层气溶胶的分布变化(尤其是火山爆发引起的)是十分重要的.1991年6月15—16日菲律宾皮纳图博(Pinatubo)(15°N,120°E)强火山爆发后,人们使用了多种方法和技术对其产生的平流层火山气溶胶云进行了监测和研究.例如,我国孙金辉等人用激光雷达探测了1991年7月至1992年1月北京地区上空由皮纳图博火山造成的平流层气溶胶浓度的变化;McCormick等和Stowe等分别根据SAGEⅡ和NOAA/11 AVHRR资料研究了早期(约2.5个月)皮纳图博火山气溶胶.     

中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布

基于国家统计数据、国内最新实测排放因子数据和更符合中国实际情况的机动车排放因子模型计算了中国大陆(不包含港澳台地区)2008年黑碳气溶胶排放清单,并建立0.5°×0.5°的黑碳排放空间分布图.2008年中国大陆黑碳排放总量为160.494×104t.其中工业源和居民生活消费源是最主要的贡献者,分别为69.503×104和63.602×104t,占总量的82.9%;交通运输黑碳排放量为19.463×104t,贡献了总量的12.1%;但不同省市各行业源贡献比例差异显著,可分为工业源贡献区、居民生活源贡献区、工业源和居民生活源共同贡献区,以及交通源贡献区.从能源类型看,黑碳主要来源于煤炭和生物燃料燃烧,分别占51.0%和32.2%.黑碳排放空间分布不均匀,呈东高西低的趋势,与区域经济发展情况和农村人口密度一致;其中高排放量地区以全国总面积的5.7%贡献了总排放量的41.2%,山西、河北、山东、河南以及四川等地具有较高的排放量.     

广州大气气溶胶中糖类化合物的组成及主要来源

采用BSTFA 衍生化预处理和GC/MS 分析技术, 对广州市老城区荔湾和新城区五山2002~2003年春、夏、秋、冬4个季节大气气溶胶中的糖类化合物进行了定性和定量分析. 结果表明, 在大气气溶胶中, 糖类化合物主要为脱水糖、单糖、二糖和糖醇类物质. 脱水糖类(包括左旋葡聚糖和少量的甘露聚糖、半乳糖体、苦杏仁苷)主要来源于生物质燃烧, 秋季浓度达到最大值; α,β-葡萄糖、α,β-果糖、蔗糖、海藻糖、还有少量的甘露糖、木糖、半乳糖及糖类多羟基化合物(包括山梨糖醇、木糖醇和甘露醇等)主要来源于土壤的再悬浮, 与农作物的耕作、收割以及枯枝落叶的腐烂密切相关.     

第七届亚洲气溶胶会议在西安召开

2011年8月17～20日,第七届亚洲气溶胶会议(The 7th Asian Aerosol Conference,AAC2011)在西安隆重召开.亚洲气溶胶会议每两年举行一次,旨在进行气溶胶科技领域的高端交流,为学术研究、技术研发和产业开发等提供广泛     

北京及周边城市群落气溶胶影响域及其相关气候效应

用晴空、稳定天气条件下卫星遥感MODIS 反演气溶胶光学厚度资料, 结合地面观测PM10 浓度资料进行变分分析, 并利用卫星TOMS 反演气溶胶光学厚度资料和北京及周边各气象站观测日照时数、雾日数、低云量等气象要素资料进行统计分析, 探讨了北京及周边城市群落的气溶胶分布及其区域气候效应特征, 研究结果表明, 通过晴空、稳定天气条件MODIS 卫星遥感气溶胶反演指数结合地面实测场进行变分订正多样本合成分析, 亦可发现北京与南部周边“马蹄型”大地形“谷地”内类似“三角形”气溶胶高值区的分布特征图像. 上述气溶胶分布特征表明, 城市群落污染物大尺度迁移、扩散过程可构成更大空间尺度城市群落气溶胶相对持续稳定的特征分布. 北京及周边区域在区域特殊大地形影响背景下TOMS 卫星气溶胶反演指数高值区及其与晴空日照时数的区域相关分布均类似于上述 MODIS 气溶胶反演光学厚度变分场合成图像, 即大气气溶胶影响效应在北京及周边地区表现显著. 晴空日照时数与TOMS气溶胶指数两者负相关高值区域与20 世纪80~90 年代日照时数偏差负值显著区分布特征近似吻合, 且气溶胶指数与晴空日照时数的逐日变化呈互为反相关关系. 上述京津地区城市气溶胶影响高相关区偏于两城市南部周边范围; 其“重心”偏于京津城市群落南部, 主体大范围向南延伸, 构成类似偏心椭圆影响区, 即北京城市周边存在某种“半径”范围的气溶胶影响域. 此类气溶胶影响域内外, 日照时数、低云量和雾日数的年际变化趋势呈区域性显著差异. 城市群落下风方存在雾或低云量年代际增多趋势显著区, 上述现象可能与气溶胶影响域内城市群落污染扩散动力过程中区域性气流汇合流场局地气候特征相关, 此类局地动力特征可能导致城市群落下风方气溶胶影响的区域性“加剧”效应. 研究结果揭示出气溶胶影响域内低云量年代际变率显著区与城市“下游羽流区”局地风场结构的气     

中国北部及西北部三次尘暴的研究——矿物气溶胶中微量元素源区特征及在大气搬运过程中的变化

一、采样及实验 利用单孔巴托耳型分级撞击式采样器(美国国际质子激发X荧光(PIXE)公司)采集了1990年4月三次尘暴期间及尘暴后气溶胶样品。第一次是4月6日在西安(34.3°N 108.9°E)(尘暴Ⅰ);第二次是4月10日在宁夏沙坡头(37.5°N 104.9°E),北京(39.9°N 116.4°E)和11日在西安(尘暴Ⅱ);第三次是4月25日在北京(尘暴Ⅲ)。据陕西省气象局提供的极轨