Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

Cu/SO_4~(2-)/TiO_(2-)Al_2O_3催化剂的制备及其催化性能研究

采用共沉淀法制备复合载体TiO2-Al2O3,并采用SO42-进行改性,然后负载上铜,制成Cu/SO42-/TiO2-Al2O3催化剂.借助红外光谱、X射线衍射等方法,研究该催化剂性能与结构的关系.催化性能的测试结果表明:Cu/SO42-/TiO2-Al2O3对于富氧条件下丙烯选择性还原NO反应具有良好的催化活性和水热稳定性,在275℃能使NO转化率高达83%.添加Ti不影响-γAl2O3的晶相结构,添加SO42-能与钛形成具有超强酸的结构,从而能够有效促使Cu/SO42-/TiO2-Al2O3催化性能的提高.     

γ-Al2O3对铜基甲醇合成催化剂的促进作用

设计并制备了一系列添加隔离剂的铜基甲醇合成催化剂,测试结果显示,添加隔离剂γ-Al2O3对催化剂有明显的促进作用.添加3%γ-Al2O3的铜基甲醇合成催化剂(标记为A3),在2.0MPa、235℃的反应条件下,其合成甲醇的初活性和耐热后的活性分别提高18%和24%.采用TPR和XPS-Auger等谱学方法对催化剂进行表征.结果表明,添加了γ-Al2O3的催化剂的还原温度提高18～23℃,耗氢峰变宽,隔离剂阻止了Cu的深度还原,使工作态催化剂的Cu /Cu0比值更高.     

SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯制备苯胺

以 Bi(NO3)3和 AlCl3为原料,采用共沉淀法制备了固体酸催化剂 SO42-/Bi2O3-Al2O3.探讨了SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯的催化活性.结果表明:催化剂中n(Bi):n(Al)=1:15,以10%的(NH4)2SO4浸渍所得的催化剂具有较高活性.红外光谱表明,催化剂中存在B酸中心,能有效地提高催化剂的性能.此还原方法反应条件温和,催化剂制备简单     

Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂的制备与催化性能研究

将Ce、Zr和Mn的硝酸盐溶液与双沉淀剂(NH4HCO3和NH3·H2O)并流共沉淀,制得Ce-Zr-Mn-O载体,然后用等体积浸渍法分别负载上Cu和Mn,制得Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂,然后考察该催化剂对CO和NO的催化转化性能,并借助X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等方法研究催化剂活性与结构的关系.结果表明:Cu0.07/Ce0.2Zr0.8Mn0.05O2具有良好的催化性能,CO和NO的起燃温度T50(转化率达到50%时的温度)都较低,分别为88℃和223℃;当温度达到350℃时,CO和NO均能完全转化.     

微波法制备固体碱催化肉桂醛合成反应

用微波法制备了固体碱催化剂KF/γ-Al2O3,MgO/γ-Al2O3、KF/NaY和MgO/NaY，并以苯甲醛与乙醛合成肉桂醛为目标反应测试催化性能，同时考察了负载化，反应时间以及催化剂制备方法对反应的影响，结果表明上述催化剂中以KF/γ-Al2O3的活性最好，该催化剂的最佳负载比为25%（质量比）；与浸渍法和焙烧法相比，微波法制备的KF/γ-Al2O3催化性能要好得多。     

La对CH_4-CO_2重整反应催化剂性能的影响

采用等体积浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3和Ni/La2O3-γ-Al2O3系列催化剂,通过固定床反应、热重分析等方法,考察了催化剂的性能。结果表明:Ni质量分数为10%的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的活性;稀土元素La的加入,提高了催化剂的抗积炭性能;在相同的反应条件下,10%Ni/3%La2O3-γ-Al2O3催化剂的积炭量比10%Ni/γ-Al2O3催化剂积炭量降低了40%,稳定性大大提高。以Ni/La2O3-γ-Al2O3催化剂中Ni质量分数10%,并且La质量分数3%为最佳,实验条件下制得的合成气CO/H2接近1/1。     

负载型催化剂Pt-γ-Al2O3-CeO2的合成和活性研究

模拟贫燃机车尾气条件下,比较浸渍法和共沉淀法制备的Pt-γ-Al2O3-CeO2纳米催化剂对NO的催化还原活性.结果表明,采用浸渍法所得的样品催化活性最高,使NO的转化率达83%;而共沉淀法所得的样品抗烧结性能好,活性温度范围宽.利用XRD,BET,TEM等手段对活性好的样品进行了一系列分析和比较.     

基于过渡金属氧化物载氧体的煤矿通风瓦斯处理性能

采用反应管对基于过渡金属氧化物载氧体的煤矿通风瓦斯(VAM)处理性能展开了研究.结果表明,经活化后的三种载氧体均能将CH4完全转化为CO2,其活性顺序为CuO60/γ-Al2 O3>NiO60/γ-Al2 O3>Fe2 O360/γ-Al2 O3;基于CuO60/γ-Al2 O3的CH4转化率随空速的增加而减小,随CuO负载量和床层温度的升高而增大;煤矿通风瓦斯中的CH4浓度越低,CH4转化率达到90%所需的床层温度就越低;对活性物质低分散高负载的CuO60/γ-Al2 O3和活性物质高分散低负载的CuO5.5/γ-Al2 O3两种CuO/γ-Al2 O3系载氧体进行了比较,发现两种载氧体的CH4转化机理均包含有化学链燃烧和催化燃烧两种机理,基于催化燃烧机理的CH4转化率在一定温度下存在极大值,当床层温度高于该极大值温度时,化学链燃烧对CH4转化率的贡献明显大于催化燃烧对CH4转化率的贡献;相同条件下,CuO5.5/γ-Al2 O3的初期活性优于Cu60/γ-Al2 O3,但CuO60/γ-Al2 O3的活性稳定性优于CuO5.5/γ-Al2 O3.     

SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯制备苯胺

以Bi(NO3)3和AlCl3为原料,采用共沉淀法制备了固体酸催化剂SO42-/Bi2O3-Al2O3。探讨了SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯的催化活性。结果表明:催化剂中n(Bi):n(Al)=1:15,以10%的(NH4)2SO4浸渍所得的催化剂具有较高活性。红外光谱表明,催化剂中存在B酸中心,能有效地提高催化剂的性能。此还原方法反应条件温和,催化剂制备简单。     

纳米TiO2/γ-Al2O3制备及光催化性质的研究

制备了TiO2/γ-Al2O3负载型纳米复合催化剂,利用XRD,UV-VIS手段对其光降解活性进行表征,考察了TiO2/γ-Al2O3纳米催化剂降解工业废水中的丙烯酸。结果表明：在可见光条件下,TiO2/γ-Al2O3纳米催化剂对高浓度工业废水中的丙烯酸有降解作用。     

对甲酚液相催化氧化制备对羟基苯甲醛的研究

为了研究非均相催化氧化制备对羟基苯甲醛,以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法,制备了Co/Cu/γ-Al2O3催化剂,以对甲酚为原料合成了对羟基苯甲醛,研究了各种反应参数对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了TPR(程序升温还原)表征,对产品进行了IR表征。结果表明:400℃焙烧的催化剂由于其更容易发生Co3+→Co2+的还原,其催化活性最好,反应时间10h,65℃,催化剂用量为对甲酚用量的3%~4%,氢氧化钠∶对甲酚比为3∶1(摩尔比)时对羟基苯甲醛的最高收率为45%。     

SNOX法催化脱除模拟烟气中NO○x及SO2实验研究

为了实际考察SNOX方法的工艺条件对烟气中NO○x及SO2的催化脱除效果,针对NO○x的催化还原反应,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了反应温度、空间速度、n(NH3)/n(NO○x)、SO2浓度对NO○x转化率的影响;针对SO2催化氧化反应,采用筛选出的V2O5催化剂,实验考察了反应温度、空间速度、n(O2)/n(SO2)对SO2转化率的影响.以实验研究成果为依据,进行了反应动力学计算.研究结果表明,在实验确定的最佳工艺条件下,NO○x还原率可达87.5%,经两级氧化SO2的转化率达94.3%.     

γ-Al2O3负载的Pt,Pd催化剂上邻二甲苯的深度催化氧化

采用浸渍法制备了不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pd/γ-Al2O3及Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化剂并用于邻二甲苯的深度催化氧化.研究发现,在上述单金属催化剂中,Pd/γ-Al2O3的催化活性明显优于Pt/γ-Al2O3;将一定量的Pt添加到Pd/γ-Al2O3中形成Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化体系时,目标污染物的转化率和二氧化碳的产率较单金属催化剂都有显著增加,表明贵金属Pt的添加对Pd/γ-Al2O3的活性有促进作用.同时发现,Pt-Pd/γ-Al2O3具有良好的稳定性,是一种很好的深度催化氧化苯系污染物的催化剂.     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

贫燃条件下NO_x选择催化还原催化剂的研究

利用浸渍法制备了四个系列分子筛型催化剂 :Cu/ZSM- 5、 Ag/ZSM- 5、 Cu/SAPO-1 1及 Ag/SAPO- 1 1 ,研究其在贫燃条件下对 C3H6 选择催化还原 NOx的反应性能 ,并通过FT- IR手段对催化剂进行表征 .红外表征显示 Ag/ZSM- 5催化剂中担载的 Ag导致催化剂骨架结构受到一定程度的破坏 .其他三个系列催化剂的实验结果表明 :在加水反应条件下 ,ZSM- 5担载的催化剂在 2 5 0℃时有最佳活性 ,而 SAPO- 1 1担载的催化剂最佳反应温度是35 0℃ .但后者的催化活性比前者好 .7wt% Ag/SAPO- 1 1催化剂对 NO转化率达到 63.2 2 % ,C3H6 转化率达到 1 0 0 % .而 3wt% Cu/ZSM- 5对 NO转化率为 43.43% ,C3H6 转化率为69.81 % .三个系列催化剂反应活性高低如下 :7wt% Ag/SAPO- 1 1 >3wt% Cu/SAPO- 1 1 >3wt% Cu/ZSM- 5 .说明 SAPO- 1 1分子筛有望作为汽车尾气净化催化剂的载体 .     

萘与异丙醇在γ-Al2O3负载的磷钨酸催化剂上烷基化

以无水乙醇为溶剂、γ-Al2O3为载体,采用过量浸渍法制备了一系列磷钨杂多酸(PW)催化剂,用XRD,NH3-TPD等手段对其物化性质进行了表征,并考察该类催化剂在萘与异丙醇的烷基化反应中的催化性能.结果表明,PW负载质量分数达到40%仍高度分散于γ-Al2O3表面,此时催化剂呈现较高的活性(萘转化率71.7%)和β,β′位选择性(82.7%),低负载量有利于2,6-DIPN的生成.该催化剂的适宜活化温度和反应温度分别为573 K和473 K.     

不同载体和前驱体对钴基催化剂浆相费托合成性能的影响

以SiO2和γ-Al2O3为载体，以硝酸钴、醋酸钻和氯化钴为前驱体，利用浸渍法制备出钻基细粒子催化剂。用X射线衍射、程序升温还原、比表面测试等技术考察了钴基催化剂的结构和还原性能，分析了不同载体和前驱体对浆相费托反应性能的影响。结果表明，SiO2载体上钴物种的分散度和还原度均高于γ-Al2O3载体，因而Co／γ-Al2O3催化剂的活性最差，CO转化率远低于Co／SiO2催化剂。不同钴前驱体所制备的Co／SiO2催化剂钴物种的分散度和还原度有很大的差别，其相应的Co／SiO2催化剂的浆相费托活性顺序由大到小依次为：Co(NO3)2，Co(NO3)2 Co(CH3CO2)2，Co(CH3CO2)2，CoCl2。     

固体酸和固体超强酸负载CuⅠ的催化剂制备与催化合成碳酸二甲酯

用含SO4^2-和S2O8^2-离子溶液对未定型MxOy（M=Al,Zn,Fe）金属氧化物和γ-Al2O3浸渍法处理后经过热处理制备了多种SO4^2-/MxOy,S2O8^2-/MxOy固体酸,并以其为载体采用固体离子交换法制备了Cu^Ⅰ/SO4^2-/MxOy和Cu^Ⅰ/S2O8^2-/MxOy催化剂。该系列催化剂在CH3OH液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）反应中表现出良好的催化活性。其中,CuI/S2O8^2-/γ-Al2O3催化剂的甲醇转化率高达17.46%,DMC选择性和时空产率也分别达到98.65%和3.02 g.g-1.h-1,明显高于传统的CuCl催化剂。py-FTIR和XRD表征分析证明,SO4^2-/γ-Al2O3和S2O8^2-/γ-Al2O3固体酸上具有Bronsted酸位,通过固体离子交换实现了载体对活性金属组分的负载和锚定,同时保持了载体原有的结构。XPS表征表明,催化剂内的Cu主要以Cu^Ⅰ形式存在,为催化剂的活性中心。     

冷等离子体BaO/γ-Al2O3共活化CO2氧化CH4制C2烃反应研究

研究了冷等离子体与BaO/γ-Al2O3催化剂协同作用下CO2氧化CH4制C2烃反应.结果表明:等离子体与催化剂协同作用效果优于单纯等离子体活化或单纯催化活化;CH4和CO2转化率及C2烃选择性和收率与催化剂负载量、体系能量密度有关;BaO/γ-Al2O3催化剂焙烧温度在500～800℃对催化剂活性影响不大;当体系能量密度为1300kJ/mol时,CH4转化率26.4%,C2烃选择性63.3%,C2烃收率达16.7%.