Pt/CNFs-rGO催化剂的制备及催化氧化甲醇的性能研究

利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),采用静电纺丝和热处理结合的方法得到碳纳米纤维(CNFs),并将其混合作为催化剂载体。然后,以乙二醇为还原剂,采用一步微波法还原H_2PtCl_6的同时将GO还原为还原氧化石墨烯(rGO),得到Pt/CNFs-rGO复合催化剂。酸性条件下,用循环伏安法和计时安培法研究Pt/CNFs-rGO在甲醇电化学氧化中的催化性能。结果表明,与Pt/CNFs、Pt/rGO和商用Pt/C催化剂相比,复合催化剂Pt/CNFs-rGO对甲醇氧化有较高的催化性能,且mrGO∶mCNFs=4∶3时Pt/CNFs-rGO的催化效果最佳。碳纤维的引入可以提高Pt/rGO催化氧化甲醇的性能,其原因为CNFs的引入有效改善了石墨烯片层间的堆叠,从而提高了Pt粒子的利用率。     

碳化钨负载的S2O2-8/ZrO2催化剂的表征与催化活性研究

研究了负载碳化钨对S2O2-8/ZrO2(PSZ)固体超强酸催化剂(WC/PSZ)上正戊烷异构化反应性能的影响,并用BET、XRD和XPS等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,PSZ在负载适量碳化钨后对正戊烷反应的活性和选择性显著提高,显示出优于Pt/PSZ等催化剂的效果,并且负载高比表面积的WC具有更高的催化活性. WC在高温焙烧后绝大部分被氧化为WO3,经H2活化后又被还原为W25O73为主的氧化钨,并且可能会形成一种氧化碳化物(WCxOy)产物.     

Pt/CNTs催化剂的微波法制备及其对甲醇电氧化的催化性能

为快速制备高分散Pt催化剂,首先对氯铂酸乙二醇溶液微波加热制备了Pt颗粒,然后将Pt颗粒吸附在碳纳米管(CNTs)表面,得到了Pt/CNTs系列催化剂.用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了NaOH对催化剂颗粒大小和分散的影响,结果表明,NaOH有助于降低Pt颗粒尺寸和增加Pt颗粒分散稳定性,从而得到CNTs表面均匀分布的Pt催化剂.并对催化剂进行循环伏安扫描,结果表明,Pt/CNTs对甲醇电氧化活性较好.     

Pd掺杂方式对Pt/KL分子筛正己烷芳构化及抗硫性能的影响

以浸渍法和水热合成法向Pt/KL催化剂中掺杂金属Pd,对催化剂进行改性和表征,并在固定床微型反应装置上考察Pd掺杂方式对Pt/KL催化剂正己烷芳构化性能及抗硫性能的影响.结果表明:不同方式掺杂Pd对分子筛的晶体结构和孔径分布等影响较小,对催化剂表面酸碱性质的影响较大;浸渍法掺杂金属Pd较水热法更能提高Pt/KL催化剂的正己烷芳构化反应活性、芳烃选择性及抗硫性能.这是由于通过浸渍法制备催化剂Pt-Pd/KL中的Pd与Pt相互作用增强了催化剂的金属催化功能,使得其芳构化活性和抗硫性增强;通过水热法制备催化剂Pt/PdKL中的Pd增强了催化剂酸性,从而降低了催化剂芳构化活性和抗硫能力所致.     

流动体系中溢流氢在苯加氢催化反应中的作用

在连续常压固定床反应器上考察了Pt/Al2O3分别和惰性石英砂、脱铝Y沸石、WO3/Al2O3等组成的机械混合物上苯加氢反应的性能.发现虽然Y沸石本身没有加氢活性,但它的加入可以显著提高Pt/Al2O3的活性,因为在Pt中心上得到活化的氢可以快速溢流到邻近的沸石颗粒表面的酸中心上,并和吸附在其上的苯发生加氢反应生成环己烷和甲基环戊烷.由于深度脱铝的Y沸石表面酸中心数减少而导致其上的甲基环戊烷的选择性降低.对于Pt/Al2O3和WO3/Al2O3的机械混合物来说,未在流动体系中观察到活性显著提高的现象.     

限域燃烧法制备高电氧化反应性能纳米碳化钨/碳粉末

碳化钨（WC）被认为是一种很有前途的、可以在化学反应中代替铂、铑等贵重金属的类铂催化剂。但是，就目前的研究来看，其电化学催化性能与贵金属相比还存在一定的差距，尚不具备实用价值。本文旨在制备一种高比表面积的WC/C催化剂进而获得高电氧化反应性能。本文将活性炭引入燃烧体系中，通过溶液燃烧—碳化两步法合成了WC/C纳米粉体，研究了活性炭加入量对WC/C复合材料结构，形貌和氧化还原性能的影响，探究了活性炭作为载体在氧化还原过程中的作用。研究结果表明，碳的加入提高了WC/C复合材料的比表面积，限制了WC长大，提高了粉体的导电性和稳定性。WC分布在活性炭的表面、孔洞和缝隙中，分布在孔洞中的WC颗粒直径约为40~100 nm，分散均匀，而活性炭表面的WC颗粒直径约为200 nm。当碳与偏钨酸铵的质量比为1:15时具有更正的还原峰电位为?0.24V，对应的电流密度为2.4 mV/cm2；具有更正的半波电位，表现出更好的催化活性，根据K–L公式得出电子转移数目为3.45，说明该反应主要以四电子过程为主。     

载体焙烧温度对Pt/FeOx催化剂的CO催化氧化及其抗H2 O和CO2的影响

以不同焙烧温度的FeOx为载体制备了负载型Pt催化剂,考察了其在不同反应条件下的CO催化氧化性能及其抗H2 O和抗CO2性能.结果表明:在CO+O2条件下,Pt/FeOx-300催化剂(载体经300℃焙烧)性能最好,可能与催化剂中最高的Pt物种分散度有关;而Pt/FeOx-400催化剂中尽管Pt分散度较低,但其γ-Fe...     

基于多孔碳制备铌氧化物/碳负载铂氧还原电催化剂的实验设计

利用多孔碳(C)的限域作用制备了铌(Nb)氧化物-碳复合载体负载铂(Pt)作为氧还原反应电催化剂.该实验在多孔碳中形成铌氧化物和单质铜(Cu)的混合物(Nb O_xC@Cu),并以此作为载体,通过金属铜置换铂离子最终形成多孔碳/铌氧化物负载铂催化剂(Nb O_xC@Pt),并进一步探究了该催化剂对氧还原反应的催化性能.结果表明：所制备的Nb O_xC@Pt催化剂表现出优异的氧还原性能,其半波电位为878 m V,比活性为0.49 m·A·cm^-2,明显高于商业Pt/C催化剂.此外,该实验还发现在氢氩混合气中预处理样品可以明显提高催化剂的稳定性.该实验将新型结构的多孔碳/铌氧化物作为载体应用到电化学实验教学中,能开拓学生对电催化基础材料科学的认知.     

溶液中等离子法制备Pt纳米颗粒负载TiO_2增强甲醇电催化性能

通过溶液中等离子法快速制备Pt纳米颗粒,选用TiO_2(P25)提升Pt纳米颗粒的电催化性能,并以石墨烯纳米片(GNs)为载体材料,通过简单的超声混合制备Pt/GNs/TiO_2催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X线光电子能谱仪(XPS)及循环伏安曲线(CV)测试等表征手段分析样品的组成、形貌、表面电子特性及对甲醇的电催化性能。结果表明:制备得到了在GNs表面分布均匀、结晶性良好并且直径为2~5 nm的Pt纳米颗粒,同时TiO_2也成功分散在GNs表面。加入TiO_2极大地提高了Pt纳米颗粒对甲醇的电催化活性,Pt/GNs/TiO_2的电流密度约为2 480 m A/mg,是未加入TiO_2的Pt/GNs(747 m A/mg)的3.3倍,同时其循环性能和抗中毒性能也得到了提升。     

介孔分子筛MCM-48负载壳聚糖络合铂配合物催化烯烃硅氢加成反应

介孔分子筛MCM-48用壳聚糖进行改性,并负载铂得到催化剂(Pt/CS-MCM-48).采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)和热重分析(TG)对催化剂进行表征,结果表明,Pt与CS氨基N原子配位形成Pt—N配位键.同时考察了Pt/CS-MCM-48催化烯烃与三乙氧基硅烷硅氢加成反应的性能:Pt/CS-MCM-48对烯烃硅氢加成反应具有良好的催化性能,催化辛烯反应,β-加成产物的选择性达到90％以上;催化剂具有良好的重复使用性能,可连续使用14次而活性没有明显下降.     

含氧复合型Pt/C催化剂的制备、表征及其对甲醇电氧化催化性能的研究

利用亚锡酸对氯铂酸的弱的多步骤还原制备新型Pt/C催化剂. 用XRD、HRTEM、EDS、DSC以及氢吸附电化学对所制备的催化剂进行了表征,并用循环伏安和恒电位极化对其进行了甲醇电氧化催化活性测定. 实验结果表明,应用亚锡酸法合成的Pt/C催化剂具有很高的甲醇电氧化催化活性,在0.5V (SCE)电位下,其质量活性约为亚硫酸路线合成的Pt/C催化剂的2倍. 亚锡酸法可在纳米尺度范围内生成金属Pt和Pt氧化物共存的复合型碳载催化剂,这种含氧复合型催化剂可以促进Pt在甲醇电氧化过程中双功能作用的有效协调.     

预沉淀法制备直接甲醇燃料电池的Pt-Fe/C阴极催化剂

用预沉淀法制备了炭载Pt—Fe（Pt—Fe／C）和炭载Pt（Pt／C）催化剂．发现Pt—Fe／C催化剂对氧还原的电催化活性比Pt／C催化剂高，但对甲醇氧化的电催化活性比Pt／C催化剂差．即使在电解液中有甲醇存在时，Pt—Fe／C催化剂对氧还原的电催化活性仍比Pt／C催化剂高．所以，Pt—Fe／C催化剂适合于用作直接甲醇燃料电池（DMFC）中的阴极催化剂．     

直接甲醇燃料电池PtSn/C催化剂对甲醇氧化的电催化活性

采用低温固相反应法制备了直接甲醇燃料电池用PtSn/C阳极催化剂,采用XRD、TEM等测试方法对催化剂的晶体结构和粒径大小进行了表征. 结果表明:采用低温固相反应法制备的PtSn/C催化剂和Pt/C催化剂均表现为Pt的fcc晶体结构;Sn的加入导致Pt的晶胞参数增大;与同法所制Pt/C催化剂相比较,PtSn/C催化剂中金属Pt在碳载体上分布较均匀,金属粒子的粒径较小,平均粒径约为4.8 nm,从而具有更大的反应表面积. 电化学测试表明,对于甲醇电氧化,PtSn/C催化剂具有比Pt/C催化剂更强的催化能力.     

固相反应制备的Pt/C对甲酸氧化的电催化活性

研究了用固相反应法制备的碳载Pt(Pt／C(s))催化剂对甲酸氧化的电催化活性．XRD和TEM的测量表明，Pt／C(s)催化剂中Pt的平均粒径和结晶度远小于用传统的液相反应法制备的碳载Pt(Pt／C(1))催化剂，因此，Pt／C(s)催化剂对甲酸氧化的电催化活性远高于Pt／C(1)催化剂．     

活性炭负载Ptm^Au催化剂的制备与甲醇电催化氧化反应活性

采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂（m代表Pt/Au原子比）,通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电催化氧化反应活性的影响.结果表明,Pt0.05^Au/C对甲醇氧化的催化性能明显强于Pt/C催化剂;Pt/Au原子比越小,其催化活性相对越高;与未处理的活性炭相比,经过HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt0.05^Au后,其电催化活性有所降低.     

以多聚甲醛为还原剂用液相还原法制备碳载铂催化剂

以多聚甲醛为还原剂用液相还原法制备了直接甲醇燃料电池（DMFC）用的碳载Pt（Pt/C）催化剂.结果表明,由于制得的催化剂中Pt晶粒的平均粒径小,结晶度低,因此对甲醇氧化的电催化性能优于商品化的E-TEK公司的Pt/C（Pt/C-E）催化剂和以甲醇为还原剂制得的P/C（Pt/C-M）催化剂.     

Research of special carbon nanobeads supported Pt catalyst for fuel cell through high temperature pyrolysis and deposition from novel phthalocyanine

The carbon nanobeads were prepared through high temperature pyrolysis and deposition from phthalocyanine. After surface‘s functionalization treatment of the carbon beads, the carbon nanobeads supported Pt catalyst was produced. The Pt/C catalyst was characterized by SEM, TEM, Raman spectrum, EDS and XRD methods. Combining the carbonaceous paper spreaded up with the catalyst with Nafion membrane, we made MEA electrode. The discharge curves indicated that this carbon nanobeads supported Pt is a good fuel cell catalyst with excellent performance, high activity and sign of a long-time life.     

PVP-2Ru／1Pt双金属胶体催化氢化氯代硝基苯

以聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为保护剂,乙醇为还原剂,乙醇-水为溶剂制备了PVP-2Ru／1Pt双金属胶体．以PVP-2Ru／1Pt催化间氯硝基苯（m-CNB）和对氯硝基苯（p-CNB）的催化氢化反应．考察了底物浓度、催化剂浓度和反应温度等因素的影响．当反应温度为30℃,氢气压力为0．1MPa时,反应速率分别可达0．0545（m-CNB）和0．0542（p-CNB）s^-1,转化率均可达到100％,间氯苯胺和对氯苯胺的选择性分别可达99．3％和〉99．9％．     

中微孔活性炭负载铂催化剂制备及其催化降解乙醇性能

分别以具有中微孔、微孔和中孔的颗粒活性炭为载体,制备Pt负载的铂炭催化剂.使用BET、SEM、XPS、TEM等对所制备的材料进行物性结构表征;使用固定床反应器表征铂炭催化剂对乙醇的热催化降解性能.研究表明,Pt负载量为0.05％(质量分数)、载体具有微孔和中孔混合结构的铂炭催化剂,在280℃时乙醇的降解率为87.81％...     

乙二胺改性石墨烯载铂催化剂的制备及其电解水制氢的研究

采用乙二胺对氧化石墨烯(GO)进行功能化改性,利用傅里叶变换全反射红外光谱 (ATR FT-IR)、X射线光电子能谱 (XPS) 和透射电镜 (TEM)等测试手段对氧化石墨烯功能化前后的结构进行了定性和定量分析,结果表明功能化石墨烯(FG)中成功的引入了乙二胺。利用功能化石墨烯作为催化剂载体,制备了功能化石墨烯载铂催化剂(Pt/RFG),与商业碳载铂催化剂(Pt/C)进行对比,结果发现铂颗粒在RFG上具有良好的分散性,且平均粒径较小。将这两种催化剂样品分别与全氟磺酸树脂混合制成膜电极,应用于固体聚合物电解水制氢技术,测试其电解去离子水时的电流密度及产氢速率,其中含有Pt/RFG的膜电极电解效率较高,产氢速率可达到2.96 mL/(min·cm²)。