零价铁降解邻氯苯酚的动力学研究

对零价铁体系中邻氯苯酚的降解规律和影响因素进行了研究。采用间歇实验的方法,分别考察了pH值、铁粉添加量、初始浓度和铁碳比对邻氯苯酚去除率的影响。结果表明,邻氯苯酚在零价铁作用下,降解规律符合一级反应动力学模型;在本实验条件下,零价铁降解邻氯苯酚的最佳pH值为4～5,铁粉添加量为5～6g,溶液初始浓度为350～500mg/L,铁碳质量比为1.5～5。     

纳米Ni/Fe双金属催化降解盐酸环丙沙星的研究

用液相还原法制备纳米Ni/Fe双金属,通过比表面分析仪(BET)、X射线衍射分析仪(XRD)、透射电镜(TEM)对其进行了表征.研究结果表明,制备的纳米金属颗粒直径在10～20 nm,比表面积为68 m2/g.纳米Ni/Fe投加量为0.43 g/L,盐酸环丙沙星的初始质量浓度为30 mg/L,初始pH为7的降解效果最好,催化反应60 min后,降解率达83.3%.在最佳反应条件下,纳米Ni/Fe、纳米零价铁和商业铁粉的降解效率顺序为:纳米Ni/Fe双金属>纳米零价铁>商业铁粉.纳米Ni/Fe双金属对盐酸环丙沙星的降解反应近似符合一级动力学方程.     

零价铁催化降解2,4-二叔丁基苯酚的试验研究

采用零价铁(Fe0)激活过硫酸盐(PS)产生SO-4·,氧化降解水中的2,4-二叔丁基苯酚(DTBP).通过改变零价铁初始投加量、PS初始浓度、初始p H值、温度等因素,探索这些因素对DTBP降解效果的影响,并且比较了紫外光(UV)、Fe0以及Fe~(2+)对DTBP的催化降解效果.结果表明:DTBP的降解速率随着Fe0投加量由0.5 mmol/L提高到4.0 mmol/L而加快,当投加量提高到5.0 mmol/L时则会发生抑制作用;当DTBP溶液中PS的浓度由0.125 mmol/L提高至0.500 mmol/L时能够加快DTBP的降解速率,但是进一步增大PS的浓度会使DTBP的降解速率先降后升;Fe0催化降解DTBP的速率随着溶液初始p H值的升高而逐渐减小;热激活PS体系中,提高温度对激活PS降解DTBP的效果有限,当温度升高至55℃时,60 min内仅有42%的DTBP被降解;当温度从35℃升高到45℃时,在热激活PS和Fe0/PS体系中,DTBP的降解速率均发生轻微的下降;相较UV和Fe~(2+),Fe0能够持续稳定地催化降解DTBP,在60 min内完成98%的最大降解率,且从经济性和节能方面考虑也占有优势.     

活性氧化铝负载铁、钴催化过硫酸盐降解苋菜红的研究

制备活性氧化铝负载铁、钴作为催化剂,并用XRD和SEM对该催化剂进行表征。考察了负载物初始浓度配比,Na2S2O8浓度,催化剂用量,苋菜红初始浓度,紫外光光照时间,pH值以及无机离子对降解苋菜红的影响。实验结果表明:当催化剂中的Fe:Co=1:2时,其降解能力最强。在苋菜红初始浓度为40 mg/L时,过硫酸钠浓度为1.5 g/L,催化剂用量为1.0 g/L,pH值为5,紫外光照射30 min的条件下,苋菜红的脱色率最高可达97.91%。且不同无机离子对反应体系有一定的抑制作用。     

铁电极耦合过硫酸盐降解典型PPCP的效能及机理

本文研究了铁电极活化过硫酸钠(EC/PS)产生自由基降解奥卡西平的反应,该方法10 min内对奥卡西平的去除率(75%)远远高于单独电絮凝(10%)和单独过硫酸盐氧化(2%)﹒探究了反应体系中奥卡西平初始浓度、电流、初始pH以及羟胺含量等因素对奥卡西平降解效率的影响,结果显示较高的电流(50 mA)、较低的奥卡西平浓度(10μM)及初始pH(pH=3)更有利于奥卡西平的降解﹒通过投加不同的过量猝灭剂(甲醇和叔丁醇),表明了反应体系中羟基自由基(OH·)和硫酸根自由基(SO_4~-·)同时存在,且均发挥重要作用﹒     

不同粒径零价铁颗粒降解地下水中卤代烃的动力学研究

针对目前我国地下水中卤代烃污染问题, 采用零价铁技术, 应用不同粒径的零价铁, 对4种具代表性的卤代烃(四氯乙烯、三氯乙烯、四氯化碳和三氯甲烷)的降解动力学进行对比研究。结果表明, 在投加过量铁粉、卤代烃浓度为400 μg/L的条件下, 4种卤代烃的降解速率均与零价铁颗粒的粒径大小负相关。4种卤代烃的降解均符合伪一级动力学反应, 按照颗粒零价铁粒径大小, 伪一级反应速率常数从大到小依次为K_20nm>K_100nm>K_10μm>K_100μm。对比同种零价铁、不同卤代烃之间的降解速率, 得出的结论为K_烷烃>K_烯烃, K_四氯>K_三氯, 即氯代程度高的烷烃被零价铁降解的速率最高。基于体系中的pH, DO以及氯离子浓度变化趋势, 卤代烃降解过程中pH升高, DO的消耗与卤代烃降解同步并存在竞争关系。研究表明, 零价铁技术能有效地去除水中卤代烃, 可作为饮用水处理中前端处理工艺, 通过脱氯来降低卤代烃的毒性及分子量, 利于后续的工艺处理。     

纳米零价铝活化过硫酸盐降解卡马西平

通过液相还原法合成了粒径在100～200 nm之间的类球形纳米零价铝(nZVAl)颗粒.合成的nZVAl能在较广的pH范围(2.5～10)内有效活化过硫酸盐(PS)降解卡马西平(CBZ).结果表明:在初始pH=3,PS浓度为0.5 mmol·L~(-1),nZVAl质量浓度为0.15g·L~(-1)条件下反应30 min后,CBZ的去除率达到94.3%,优于商品铝粉;PS浓度上升会促进nZVAl的腐蚀,提高CBZ的降解效率;SO_4~(2-)腐殖酸(HA)的存在会抑制CBZ的降解效率,而Cl~-的存在显著促进CBZ降解;nZVAl/PS体系中产生的SO_4~(·-)是降解CBZ的主要活性自由基;X射线光电子能谱(XPS)分析表明Al~0是nZVAl中活化PS的主要成分,并且nZVAl表面氧化层钝化为Al_2O_3是反应后续降解效率降低的主要原因.     

零价铁还原降解2,4-二氯苯酚的实验研究

讨论了振荡时间、酸洗预处理、反应温度、pH值等因素对零价铁降解2 ,4 -二氯苯酚效果的影响,确定了最佳实验条件。结果表明,零价铁对2 ,4 -二氯苯酚的降解效果较好,实验条件下降解率在6 0 %以上。     

微波活化过硫酸钾降解噻虫胺

对微波辅助过硫酸钾氧化技术降解噻虫胺进行研究.考察了微波辐射时间、过硫酸钾浓度、pH以及水中常见阴离子Cl-和HCO-3对噻虫胺降解效果的影响,同时通过对照试验讨论微波活化作用的效果.结果表明,微波/过硫酸盐体系中,随微波辐射时间的延长,噻虫胺降解率增大,微波辐照3 min后降解率趋于稳定达到95.88%;增加K2S2O8用量可以提高噻虫胺降解率,优化的最佳投加量为10mmol/L;酸性条件比碱性条件降解效果好,当pH=4.5时,噻虫胺的降解率较大(95.81%);单独微波与单独过硫酸钾作用下噻虫胺基本不降解.水溶液中Cl-和HCO-3的存在对微波活化过硫酸钾降解噻虫胺均有抑制作用.质谱检测中间产物主要为N-(2-氯-1,3-噻唑-5-基甲基)-N-甲基胍和2-氯-5-氨基甲基噻唑.     

凹土负载零价铁去除水中Cr(Ⅵ)的研究

以FeC12·4H2O和NaBH4为原料,凹土为载体,采用液相还原法制备凹土负载零价铁,并用扫描电子显微镜(SEM)及X射线衍射(XRD)进行表征.考察了Cr(VI)溶液初始浓度,pH,凹土负载零价铁投加量及反应时间等条件对Cr(VI)去除效果的影响.结果表明,Cr(VI)的去除率随反应时间和凹土负载零价铁投加量增加而升高,而随pH和Cr(VI)溶液初始浓度升高而降低;凹土负载零价铁对Cr(VI)的还原去除基本符合伪一级反应动力学模型.凹土负载零价纳米铁Cr(VI)的良好去除效果表明其在地表水原位修复领域具有较好的应用前景.     

NTA强化Fe(Ⅱ)/PMS体系降解橙黄G的效能与机制

针对二价铁/过一硫酸盐(Fe(Ⅱ)/PMS)体系存在近中性pH条件下氧化效能低的问题,采用氨基三乙酸(NTA)强化Fe(Ⅱ)/PMS体系降解橙黄G(OG),研究NTA/Fe(Ⅱ)/PMS体系中OG降解的效能和机制,考察NTA,Fe(Ⅱ),PMS等反应物浓度和溶液pH值对OG降解效能的影响.实验结果表明：当pH=6.5时,NTA可显著强化Fe(Ⅱ)/PMS体系的氧化效能,OG的去除率从11.7%提高到92.5%,NTA的加入提高了溶液中有效活化剂的浓度,促进PMS分解生成活性物质;NTA/Fe(Ⅱ)/PMS体系中主导的活性物质为Fe(Ⅳ)和SO^-₄·,二者对体系氧化效能的贡献分别为72.0%和28.0%;增加NTA,Fe(Ⅱ)和PMS的浓度有助于OG的降解,但当三者浓度分别超过1.5,1.5,2.0 mmol·L^-1时,出现抑制现象;引入NTA既提高了Fe(Ⅱ)/PMS体系在近中性pH条件下的氧化能力,又拓宽了该体系的pH应用范围.     

对苯二酚对电耦合过硫酸盐法降解碱性品红溶液的影响

采用碱性品红溶液模拟印染废水,利用电耦合过硫酸盐法对其进行降解,考察过硫酸盐浓度、电解电流强度、Fe2+浓度、p H值等因素对碱性品红降解的影响.实验结果表明:当硫酸亚铁初始浓度为40 mg/L,过硫酸钠初始浓度为30 mg/L,p H值为2.0,电流密度为5.00 m A/cm2时,碱性品红的脱色效果最好,脱色率高达90%.本研究还考察了加入不同浓度对苯二酚对碱性品红电耦合降解的影响,当对苯二酚浓度小于为200 mg/L时,随着其浓度的增加,品红脱色效果下降明显.但其反应仍遵循一级动力学规律.     

Fe~(2+)/Na_2S_2O_8法去除水中四环素的实验研究

研究了二价铁活化过硫酸钠法去除水中四环素(TC)的影响因素与机理,为四环素类废水的治理提供了新方法。研究结果表明,水中TC降解率随Na_2S_2O_8浓度的增大而增大;随TC浓度的增加而减小;随Fe~(2+)浓度升高,TC降解率先增大再减小,说明过高浓度的Fe~(2+)对反应产生抑制作用。在初始条件TC浓度为10μmol/L,Na_2S_2O_8浓度50μmol/L,Fe~(2+)浓度50μmol/L,pH为3.4时,TC降解率可以达到92%。利用分子探针法证明了体系中产生的自由基为SO_4~-·和·OH,其中SO_4~-·为主要作用自由基。     

零价铁柱还原三氯乙烯及零价铁表面特性研究

采用零价铁(ZVI)还原地下水中的三氯乙烯(TCE)污染,研究了铁柱长期运行期间pH值及TCE去除率的变化,并对铁粉表面覆盖物进行了SEM,EDS及Roman光谱分析。实验结果表明:随着运行时间的持续增加,处理水pH值不断升高;在运行末期出水的TCE浓度最小值为0.35 mg/L,TCE去除率最大值为93%;铁粉表面有少量沉淀覆盖,沉淀物为铁的氧化物及碳酸钙,尚未对ZVI与TCE的反应产生抑制作用。     

水体中邻苯二甲酸酯的光催化降解

以湿法浸渍法合成质量分数为5.0%的CuO/TiO₂为催化剂, 考察不同光照条件、 体系初始pH值及催化剂用量对4种邻苯二甲酸酯（PAEs）光催化降解效率的影响, 并用电喷雾萃取电离质谱法（EESI MS）检测不同光照时间的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)降解反应过程溶液. 结果表明： 在紫外光作用下, 当体系初始pH=6, 催化剂质量浓度为20 mg/L时, PAEs降解效果最好. 根据偏最小二乘法判别分析(PLS-DA)结果， 推测出DBP光催化降解可能的中间产物, 并在最佳反应条件下给出DBP可能的光催化降解路径.     

可见光下氮化碳活化过硫酸钠降解罗丹明-B

本文以尿素为原材料，高温聚合法制备了石墨相氮化碳（g-C3N4）纳米片催化剂，采用X射线衍射（XRD）、紫外可见漫发射（DRS）等对g-C3N4进行表征，研究了可见光下g-C3N4活化过硫酸钠对罗丹明-B的效果，并对降解过程中的影响因素如g-C3N4的投入量、过硫酸钠的投入量进行了考察. 结果表明:g-C3N4在可见光下协同过硫酸钠降解罗丹明-B的效果最佳，反应30分钟后，降解率达到91.67%. 罗丹明-B的降解效率随着g-C3N4和过硫酸钠投加量的增加而提高. 对反应过程中过硫酸钠浓度的滴定结果表明:g-C3N4在可见光下对过硫酸钠有一定的活化效果. 经过四次循环降解实验，g-C3N4催化剂仍然具有较好的活性.     

超声协同下零价铁还原降解水溶液中的四氯化碳

借助于正交设计优化法,通过超声协同试验,探讨了降解反应温度、pH值、超声功率和零价铁投加量4个主要因素对于水溶液中四氯化碳的降解规律。通过对正交试验结果的直观和方差分析,获得了四氯化碳降解的优化操作工艺条件。同时,依据优化条件,重点试验并讨论了超声功率和反应温度对四氯化碳降解率的影响。研究结果表明:最优条件下四氯化碳的最大降解率可达97.57%;零价铁还原降解四氯化碳的影响因素从主到次的顺序为降解温度>pH>超声功率>零价铁投加量;随着超声功率的加大,四氯化碳的降解率随之增加;反应温度的升高有利于提升四氯化碳的还原降解率。     

二氧化钛纳米管不同光源催化降解X3B

采用水热法制备得到了二氧化钛纳米管,并对其进行了TEM、XRD及N2吸附的表征.考察了不同pH的X3B在紫外光、氙灯及可见光下的降解反应.结果表明:不同pH体系,中性条件降解效果最佳,碱性条件降解效果最差;中性体系下,紫外光、氙灯和可见光降解速率常数分别为0.0428,0.0424和0.00522 min-1.研究表明:以紫外光为光源、体系pH为7时,降解效果最优,约经1.5 h,其X3B降解率达99%.     

3D Keggin型杂多蓝光催化降解罗丹明B的研究

在紫外光条件下,研究了水热合成的四电子还原的3D杂多蓝Ba_4[SiW_4~ⅤW_8~ⅥO_(40)]·H_2O催化降解罗丹明B的行为.考察了染料浓度、反应体系的pH值及催化剂用量对罗丹明B降解效果的影响.实验结果表明,当罗丹明B浓度为1×10-5 mol/L、溶液的初始pH值为2.48、催化剂用量为0.075 6g/L、过氧化氢的用量为2×10~(-3)mol/L、光源为500 W高压汞灯时,能够获得最佳的降解效果,90min的降解率为98.2%.     

废铁屑活化过硫酸盐降解偶氮染料RB5废水

采用废铁屑活化过硫酸盐(PS)降解偶氮染料废水,研究铁屑投加量、过硫酸盐浓度和初始pH值对活性黑5(RB5)降解过程的影响及动力学模型.结果表明:初始pH值为6,PS浓度为0.5 mmol·L^-1,废铁屑投加量为1 g·L^-1条件为最优的反应条件;反应50 min后,活性黑5去除率可达到90.22%,180 min后去除率可达到96.97%,反应后溶液中总铁的溶出量为97.32 mg·L^-1;RB5降解后,产生的副产物苯胺的质量浓度为0.13 mg·L^-1,反应后出水的pH值从初始的6变为4.01,废铁屑/PS体系降解RB5的降解动力学符合一级动力学反应;采用废铁屑活化过硫酸盐工艺降解偶氮染料废水具有反应速度快,不需调整初始pH值、运行成本低等优势.