改性海泡石催化剂协同低温等离子体脱除NOx

为了环境保护的目的,采用盐酸浸泡和硝酸铜改性海泡石,并经高温煅烧制得改性海泡石催化剂,在介质阻挡放电反应器中该催化剂协同低温等离子体氧化脱除汽车尾气中的NO.试验证明低温等离子体协同改性海泡石催化剂能够有效脱除NO,反应器输入电压、酸浸浓度以及催化剂煅烧温度对NO脱除率有显著影响.NO脱除率随输入电压增大而增加,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,以及增大催化剂的活性和吸附性能.NO脱除率随酸浸浓度和煅烧温度的增大先增加而后降低,NO脱除率具有最佳峰值.最佳实验条件为等离子体输入电压>30 kV、盐酸浓度1.5 mol/L左右、煅烧温度400 ℃左右.NO最大脱除率可达88.4%左右.该研究为脱除NOx的工业性应用提供了理论依据.     

非热等离子体对柴油机尾气中NO_x的治理

为去除柴油机尾气中的氮氧化物(NOx),设计了一套基于介质阻挡放电形式的非热等离子体(non-thermal plasma,NTP)反应器。通过改变放电电压及模拟气体组分,考察了NTP对NOx的还原效果以及对BaO/Al2O3催化剂储存NOx的促进作用。结果表明,NTP直接还原NOx效率不高,但可将NO氧化成NO2;从NO向NO2的转化率随放电电压及含氧量的升高而增加;加入丙烯能提高直接净化NOx的效率;由于NTP的协同,催化剂的NOx储存能力在300℃下提高了68%。     

等离子体协同催化脱除NO_x的影响因素

采用铜氧化物催化剂与低温等离子体协同的方法,以脱除汽车尾气中NOx为目的,研究了NO气体初始浓度、空速、催化剂装填量,以及等离子体反应器输入电压对NO脱除率的影响规律。研究发现NO脱除率随气体初始浓度和空速增加先升高再降低,存在最大峰值;在等离子体协同作用下催化剂装填量对NO脱除率影响顺序为:反应器装满催化剂反应器装满塑料球反应器部分装填催化剂未装填催化剂;随输入电压增大NO脱除率增加;催化剂不仅具有催化和存储性能,而且还具有阻挡放电介质的功能。在本研究中当NO初始浓度在2.56×10-4左右、反应器装满催化剂、空速10.2s-1左右时,NOx获得最大脱除率。     

非热等离子体对柴油机尾气中NO_x的治理

为去除柴油机尾气中的氮氧化物(nitrogen oxide,NOx),设计了一套基于介质阻挡放电形式的非热等离子体(non-thermal plasma,NTP)反应器。通过改变放电电压及模拟气体组分,考察了NTP对NOx的还原效果以及对BaO/Al2O3催化剂储存NOx的促进作用。结果表明,NTP直接还原NOx效率不高,但可将NO氧化成NO2;从NO向NO2的转化率随放电电压及含氧量的升高而增加;加入丙烯能提高直接净化NOx的效率;由于NTP的协同,催化剂的NOx储存能力在300℃下提高了68%。     

反应器参数对低温等离子体脱除NO的影响研究

设计并制作了实验用同轴圆柱介质阻挡放电反应器,研究了N2/NO体系下NO脱除效率随单双介质层、介质材料、放电间隙等反应器结构参数的变化情况;同时探讨了NO脱除过程中还原和氧化两种反应途径。结果表明：单介质反应器NO的脱除率和NO2的生成率要高于双介质反应器,但当供电电压较高时,双介质反应器的脱除效果较好;与石英双介质反应器比较可知,内外介质组成分别为陶瓷和石英的反应器对NO的脱除效果较好;放电间隙为1．5mm的反应器比3．5mm的NO脱除率高,特别是电压较低时,脱除优势更明显,但不利于NO2的生成。     

稀土改性凹凸棒石协同等离子体净化硝酸尾气

硝酸生产尾气中含有的氮氧化物是大气污染源之一,研究采用等离子体协同稀土改性凹凸棒石粘土催化剂可有效净化脱除硝酸生产尾气中的NOx;同时该催化剂对氮氧化物还具有吸附功能,提高了反应物浓度和反应速率.试验研究表明随等离子体输入电压增加NOx脱除率增大,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,增大催化剂的活性和吸附性能;催化剂煅烧温度对其催化活性也具有显著影响,适宜煅烧温度可增加催化剂表面活性点密度;CeO2稀土的引入,也可增强其反应活性.研究实验条件下最佳工艺参数为等离子体输入电压大于35 kV,催化剂煅烧温度在400～600 ℃,NOx脱除率最大.     

沿面型介质阻挡放电氧化NO的试验研究

针对空间型介质阻挡放电脱除NO效率低、能耗高的问题,试验采用螺旋形沿面介质阻挡放电反应器,研究其氧化NO的影响因素,并对反应产物分布和能耗进行了分析.研究结果表明:当O_2体积分数很低或者为0时,NO主要通过还原途径转化为N_2;随着O_2体积分数的增加,NO通过氧化转化的途径逐渐占主导地位,总体的NO脱除率逐渐下降,NO_2生成率逐渐上升;NO入口体积分数的增大和停留时间的减少都会使NO脱除率降低,同时NO入口体积分数的变化对NO_2生成率的影响程度显著大于停留时间.NO在放电中的主要产物为N_2,NO_2和N_2O.当O_2体积分数为6%时,螺旋形沿面介质阻挡放电能量收益值为6.16g/(kW·h).     

非平衡等离子辅助催化对柴油机排放的影响

分析了非平衡等离子和介质阻挡放电的产生机理．根据非平衡等离子产生活性基体的特点,建立了非平衡等离子辅助催化对柴油机有害排放的转化模型．采用蜂窝式介质阻挡放电反应器辅助催化装置,在台架试验上研究了不同试验方案对降低有害排放的影响．试验结果表明在不添加催化剂的情况下,NOx的总量基本不变,表明非平衡等离子气相区内主要是将NO氧化为NO2;添加催化剂后,NOx的总量明显下降,表明NO2被还原为N2．同时PM颗粒与强氧化性的活性基体反应生成CO2得以大幅度降低,证明了利用非平衡等离子辅助催化技术可以有效降低柴油机NOx和PM颗粒排放．     

介质阻挡放电再生活性炭放大试验研究

本研究设计了一种介质阻挡放电等离子体放大反应器,对吸附饱和苯酚废水的颗粒活性炭进行再生处理,活性炭的单次处理量为600 g.考察了放电电压、处理时长、脉冲频率、脉冲电容和活性炭含水率对于活性炭再生率的影响,并评价了多次再生循环后的活性炭再生效果.结果表明在优化实验条件后,活性炭再生率最高可达83%;4次再生循环后,活性炭再生率下降明显,但仍高于未处理废炭的再吸附效率,证明了介质阻挡放电放大反应器可以有效地应用于活性炭的再生.     

介质阻挡-催化降解甲苯中催化剂的表征研究

采用介质阻挡放电作为低温等离子体的产生方式,对在低温等离子环境中反应了一段时间后的4种催化剂进行了表征.通过与反应前的表征结果对比,可以看到,催化剂在低温等离子体环境中反应,表面的铝酸盐分解成为金属氧化物;反应后催化剂表面的颗粒变小,分散度提高;有一定的有机物被吸附或沉积在催化剂表面上;Mn氧化物催化剂在发泡镍载体上分散良好,比表面积最大,在电场中Mn的铝酸盐基本完全分解为氧化物,因此催化反应活性最高.     

Advances in catalytic removal of NO<Subscript>x</Subscript> under lean-burn conditions

The catalytic removal of NOx under lean conditions is one of the most important targets in catalysis research. The activities of metal oxides, zeolite-based catalysts and noble metal catalysts together with the factors are influencing the selective reduction of NOx with hydrocarbons are reviewed. The reaction mechanisms for the three types ofcatalysts are briefly discussed. Recent progress in combined catalyst and NOx storage reduction catalysts is also introduced. Finally, future research directions are forecasted.     

吸附反应器的数学模型

通过假定铜、铬、银浸渍炭对氯化氰的脱除过程为－吸附反应器过程，同时经历物理吸附与一级催化自失活反应的两个独立过程，建立了浸渍炭催化剂床层脱除气流中氯化氰的数学模型及其在线性吸附等温线条件下的解析解，结果与不同浸渍炭床层上的实验数据较好吻合．     

活性炭负载Ptm^Au催化剂的制备与甲醇电催化氧化反应活性

采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂（m代表Pt/Au原子比）,通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电催化氧化反应活性的影响.结果表明,Pt0.05^Au/C对甲醇氧化的催化性能明显强于Pt/C催化剂;Pt/Au原子比越小,其催化活性相对越高;与未处理的活性炭相比,经过HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt0.05^Au后,其电催化活性有所降低.     

活性炭吸附十二水合硫铁铵催化合成氯乙酸异丙酯

以活性炭吸附十二水合硫酸铁铵为催化剂合成氯乙酸异丙酯，最高产率为86．3％。考察了十二水合硫酸铁铵、七水合硫酸亚铁及氨基磺酸为催化剂的情况，发现活性发吸附十二水合硫酸铁铵的催化活性最高，且反应时间短，不溶于反应体系，可过滤回收，重复使用，产率几乎不变。     

H2为还原剂的钙钛矿类催化剂存储还原NOx试验

以LaCoO3/K2CO3/CeZrO2为催化剂，分别采用程序升温脱附（TPD）、程序升温表面反应测试（TPSR）和以H2为还原剂的NOx存储-还原循环试验，研究了催化剂存储NOx的热稳定性以及NOx存储还原的性能，并分别对反应温度、还原时间和还原剂浓度这些影响因素进行了讨论.结果表明：LaCoO3/K2CO3/CeZrO2具有良好的储存和脱附再生性能，H2有较强的还原能力，在340～400 ℃下NOx转化率均为70%~80%，这些非常有利于降低发动机在实际工况下排放的NOx.
     

负载零价铜的纳米多孔碳材料催化氧化罗丹明B的研究

以铜基MOF (HKUST-1, [Cu₃(BTC)₂], BTC为1,3,5-苯三甲酸)为模板, 利用一步碳化法制备负载零价铜的纳米多孔碳材料NPC@Cu。以此 NPC@Cu为催化剂, 活化过一硫酸氢钾(PMS), 在常温常压下异相催化氧化处理模拟的偶氮染料废水。采用电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行表征, 并研究反应过程中催化剂投加量、氧化剂投加量和初始pH值对降解效率的影响。实验结果表明, 在催化剂用量为0.1 g/L, PMS浓度为2.00 mmol/L, pH值为7的条件下, 反应进行45分钟后, 浓度为0.10 mmol/L的RhB降解率可达到 100%。通过自由基捕捉实验, 证明体系中存在SO₄^–·和·OH两种自由基,表明NPC@Cu是一种性能良好的催化材料。     

Catalytic combustion properties of nanocomplex oxide for natural gas

The catalysts of copper oxide supported on cerium dioxide were prepared by different methods for methane catalytic combustion. The effects of copper content in the catalysts and calcination temperatures of the catalysts on the catalytic activity are investigated. Results show that the complex oxide catalyst exhibits high catalytic activity for methane combustion due to the synergistic effect of CuO and CeO₂. The catalyst prepared by impregnation is more active than that prepared by controlled coprecipitation even if CuO content is the same. When W(CuO)<13%, the light-off temperature and full conversion temperature for the CH₄ reaction decrease with the increasing of CuO content in the catalysts. However, when the copper content is above 13%, the excess CuO has a negative effect on the catalytic activity owing to the formation of bulk CuO particles. A proper calcinations temperature of 650 ℃ can lead to a high dispersion of CuO and accordingly can enhance the catalytic activity of the composites.     

改性活性炭纤维催化碳酰肼去除给水中的溶解氧

将制备的水热改性活性炭纤维负载Ni(Ni/GSACF)作为催化剂,催化碳酰肼还原去除水中的溶解氧(DO),考察反应时间、反应温度、初始pH值、碳酰肼质量浓度和催化剂质量浓度对DO去除效果的影响.在优化条件下,45 min后水中的DO质量浓度从5.1 mg·L^-1降至0.1 mg·L^-1,去除率可达98.0%.对载体和催化剂进行表征分析,水热处理后GSACF表面的含氧官能团明显增加,催化剂表面具有均匀分散的活性Ni物种.研究结果表明:活性炭纤维表面含氧官能团的增加有利于促进活性Ni物种在活性炭纤维表面的分散,从而提高Ni/GSACF催化剂的催化除氧性能.     

均相和非均相Fenton型催化剂催化氧化含酚废水

研究了均相和非均相Penton型催化剂催化氧化含酚废水．对均相催化氧化反应进行正交试验和单因数试验，确定其氧化降解特定废水的最优化条件．在Fenton反应机理的基础上，探讨了Fe^3 在均相和非均相条件下的催化氧化机理；制备了Fe^3 ／人造沸石和Fe^3 ／活性炭催化剂；进行了非均相催化氧化降解高浓度含酚废水的试验；比较了均相和非均相催化氧化反应对苯酚降解率的影响．结果发现非均相反应能大大提高苯酚降解率，使用Fe^3 ／活性炭为催化剂时可使苯酚的降解率达到93．02％．     

由N-羟乙基乙二胺合成哌嗪

研究了以N－羟乙基乙二胺（HDEA）为原料,经催化脱水环化全盛哌嗪（PIP）的过程;考察了不同的催化剂,催化剂用量,反应时间、温度、压力,溶剂配比等对转化率和哌唪选择性的影响。结果表明,较好的催化剂为Raney Ni(C),在180℃,3MPa,溶剂与原粒配比6：1（mol:mol）,催化剂用量ω=0.10,反应时间3h时,得到的转化率为89.2％,选择性85.0％,收率75.8％。小试数据能在放大试验中重复,精馏分离得到的产品哌嗪纯度＞98.0％。