Mn改性Fe/H-beta催化剂的低温催化分解NO_x的研究

通过Mn改性制备了Fe和Mn的质量比为1且Fe和Mn的质量分数均为5%(5%Fe-5% Mn/H-beta)的催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR)比较分析了Fe-Mn/H-beta、Fe/H-beta和Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的化学形态,考察了O2、SO2和H2O等反应条件对Fe-Mn/H-beta催化剂低温催化分解NOx的影响.结果表明,相比Fe/H-beta和Mn/H-beta,Fe-Mn/H-beta催化剂在富氧和低温条件下具有较好的催化活性,其中623K下催化剂的活性最高,NOx的转化率达到45%左右.Fe-Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的共存提高了Fe2O3和MnO2的含量.氧的存在促进了NOx催化分解,水蒸气和SO2对NOx催化分解有一定的抑制作用.     

甲烷催化部分氧化制合成气反应机理

甲烷催化部分氧化制合成气在负载型金属催化剂上的反应机理目前仍然存在争议。一种观点认为 ,甲烷先与氧气燃烧生成水和二氧化碳 ,在燃烧过程中氧气完全消耗 ,剩余的甲烷再与水和二氧化碳进行重整反应生成氢气和一氧化碳 ,即燃烧重整机理 ;另一种观点认为 ,甲烷直接在催化剂上分解生成氢气和表面碳物种 ,表面碳再与表面氧反应生成一氧化碳 ,即直接氧化机理。对复合氧化物催化剂上的反应机理 ,一致认为甲烷与氧气在催化剂表面上先形成氧化物 ,氧化物再分解生成氢气和一氧化碳。对有关甲烷催化部分氧化制合成气反应机理的不同观点进行了介绍 ,并结合作者在Ni/Al2 O3 催化剂方面的研究结果 ,对负载型镍催化剂上的反应机理进行了讨论     

Ce-Mn复合氧化物对二溴甲烷燃烧的催化性能

采用共沉淀法制备CeMn复合氧化物及单组分Ce、Mn氧化物催化剂, 考察它们对精对苯二甲酸氧化尾气中二溴甲烷燃烧的催化活性. 通过X线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2TPR)对催化剂的晶相结构进行表征. 结果表明: 由于Mn3+进入了CeO2晶格中, 制备的CeMn复合氧化物形成均一的固溶体结构, 具有优异的低温还原性能, 对二溴甲烷的催化燃烧性能显著优于单组分Ce、Mn氧化物催化剂. 当催化剂床层入口温度高于283℃, 二溴甲烷体积分数为0.4%～1.0%, 空速小于24000 h-1时, 二溴甲烷转化率大于95%, Br2及HBr的总收率可以达到83%以上.     

甲烷催化部分氧化制合成气反应机理

甲烷催化部分氧化制合成气在负载型金属催化上的反应机理目前仍然存在争议。一种观点认为,甲烷先与氧气燃烧生成水和二氧化碳,在燃烧过程中氧气完全消耗,剩余的甲 烷再与水和二氧化碳进行重整反应生成氢气和一氧化碳,即燃烧－重整机理;另一种观点认为,甲烷直接在催化剂上分解生成氢气和表面碳物种、表面碳再与表面氧反应生成一氧化碳,即直接氧化机理。对复合氧化物催化剂上的反应机理,一致认为甲烷与氧气在催化剂表面上先形成氧化物,氧化物再分解生成氢气和一氧化碳。对有关甲烷催化部分氧化制合成气反应机理的不同观点进行了介绍,并结合作者在Ni/Al2O3催化剂方面的研究结果,对负载型镍催化剂上的反应机理进行了讨论。     

水滑石基Ni(Mn,Cu)Fe复合氧化物的制备及其低温NH_3-SCR应用

为了提升NiFe复合氧化物(NiFe-LDO)催化剂的低温脱硝性能,采用尿素水热分解法将过渡金属Mn和Cu原位引进NiFe类水滑石(NiFe-LDH)层板,借助Ni(Mn, Cu)Fe类水滑石(Ni(Mn, Cu)Fe-LDH)经500℃焙烧衍生构筑Ni(Mn, Cu)Fe复合氧化物(Ni(Mn, Cu)Fe-LDO)催化剂,考察协同功能组分Mn和Cu原位引入NiFe-LDH对衍生构筑复合氧化物催化剂低温脱硝性能的影响。研究结果表明:经Mn和Cu掺杂衍生构筑的Ni(Mn, Cu)Fe-LDO催化剂呈现出更好的低温脱硝性能,NiCuFe-LDO催化剂在210～360℃时,NO转化率均超过90%,N2选择性可达95%以上;而NiMnFe-LDO催化剂在150℃时NO转化率可达90%,180℃时NO转化率接近99%,150～360℃活性温窗范围内催化剂的N2选择性均可以稳定在96%以上,同时,其还呈现较好的高空速适应性和较强的抗水抗硫性能;Mn和Cu的引入不同程度地优化了Ni(Mn,Cu)Fe-LDO催化剂的氧化还原性和酸碱性,这是因为Ni3+和Mn3+间的电子转移加速了催化剂表面氧化还原循环,导致NiMnFe-LDO具有更优异的低温NH3-SCR性能。     

等离子体改性褐煤半焦低温催化氧化脱除NO研究

采用KOH改性-低温等离子体(NTP)活化制备褐煤活性半焦催化剂,用于低温催化氧化NO的研究.考察了KOH改性浓度,低温等离子体活化电压和活化时间对NO脱除效率所带来的影响.研究结果显示,采用该法所制备的催化剂具有较低的灰分以及较好的碘吸附值,催化剂经NTP活化之后表面的碱性官能团增加,有利于催化活性的提高及活性窗口扩宽.经5%KOH改性,在氮气等离子体源、7.5 k V改性电压和1h的改性时间条件下制得的褐煤半焦催化剂具有较高的反应活性,在反应温度为125℃,NO的脱除效率可达47%.     

六铝酸盐CaNiAl11O19-δ的合成及催化性能

通过高温焙烧硝酸盐分解法 ,以 Ni为活性组分制备磁铅石型六铝酸盐复合氧化物Ca Ni Al11O19-δ催化剂 ,并用 XRD,XPS,TPR和 TGA等对催化剂的结构和性质进行考察 .结果表明 ,六铝酸盐 Ca Ni Al11O19-δ对二氧化碳重整甲烷制合成气反应具有较高的催化活性和稳定性 ,在 780℃连续反应 1 8h,CH4 和 CO2 转化率分别保持在 93.4%和 91 .2 %以上 ,催化剂积炭量仅为 1 .61 8% ,没有发现高温烧结和因少量积炭而失活现象     

Ag改性Mn/H-beta催化剂的甲烷低温催化燃烧

为提高Mn基催化剂的甲烷低温催化燃烧活性,以H-beta分子筛作为催化剂载体,采用浸渍法通过Ag改性制备了Mn-Ag/H-beta催化剂;在固定床反应器中研究了Mn-Ag/H-beta催化剂在低温(523~823K)时的甲烷低温催化燃烧活性和抗水耐硫性;通过X射线衍射和X射线光电子能谱等表征手段研究了Mn-Ag/H-beta催化剂中Ag和Mn的相互作用。研究表明:在温度低于823K时,Ag改性显著提高了Mn/H-beta催化剂的低温催化活性;当催化剂中Ag和Mn的质量分数均为6%时,Mn-Ag/H-beta催化剂的催化活性较好;SO2和H2O会抑制Mn-Ag/H-beta催化剂的活性;H2O对于催化剂的硫酸化无明显的促进作用;Mn-Ag/H-beta催化剂中Mn主要以Mn3+和Mn4+的氧化态形式存在,Ag的添加可促进部分Mn3+向Mn4+的转变;催化剂中Mn具有稳定Ag+活性位的作用。研究结果可为甲烷低温催化燃烧催化剂的优化设计提供参考。     

Mn/MgO催化剂的表征及其对苯甲醇氧化的催化性能

以硝酸锰为前躯物,采用传统浸溃法合成了一系列不同锰含量的Mn/MgO催化剂.通过X射线衍射(XRD),N2物理吸附、Raman光谱、X射线吸收光谱(XAS)及程序升温还原(H2-TPR)对负载锰氧化物的分散度、氧化态、配位环境进行了表征.结果发现,Mn负载量是控制负载锰氧化物分散度和配位环境的重要因素.当Mn负载量小于...     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.