Pd/La_2O_3-CeO_2-Al_2O_3/CC催化燃烧低浓度甲烷的试验研究

采用涂覆-浸渍法制备了Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂,测定了其对低浓度甲烷催化燃烧活性。试验表明,Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂具有良好的催化活性,Pd负载量大的催化剂活性越好,La2O3对催化剂稳定性有帮助,CeO2的加入可以提高催化活性,空速为10000h-1时,0.5%Pd催化剂的T10为309℃、T90为432℃。     

Pt/CeO_2-ZrO_2/Al_2O_3/金属载体催化燃烧低浓度甲烷

采用浸渍法制备了Pt/CeO2-ZrO2/Al2O3/金属载体催化剂,测定了其对低浓度甲烷催化燃烧活性。结果表明,Pt/CeO2-ZrO2/Al2O3/金属载体催化剂具有良好的催化活性,Pt负载量大的催化剂活性越好,7%Pt/[CeO2-ZrO2/Al2O3]催化剂的T50为359℃、T90为442℃,空速为15000h-1,1%甲烷转化率可达92%。     

微波固相法制备Cu/ZSM-5催化剂及其催化性能

采用微波固相法和离子交换法制备了Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、IR、BET和SEM等手段对催化剂样品进行了表征,考察了不同方法制备的改性ZSM-5催化剂上Cu的负载量.结果表明,在相同原料质量比下(M(Cu(AC)2)∶M(HZSM-5)=1∶5),微波固相法制备的催化剂中,Cu的负载量为5.65%;离子交换法制备的催化剂中,Cu的负载量为1.86%,且微波固相法所需时间仅为传统加热条件下离子交换法所需时间的1/39,同时微波辐射能促进了活性组分在分子筛表面及孔道上的分散和固态离子交换反应.NO催化分解反应活性结果表明,微波固相法制备的催化剂具有更高的催化分解活性及稳定性.     

Pd/CeO_2-ZSM-5/CC催化净化低中温尾气CO的试验研究

试验制备了Pd/CeO2-ZSM-5/CC催化剂,测定了其对低中温尾气CO的催化净化活性。试验表明,Pd/CeO2-ZSM-5/CC催化剂具有良好的催化活性,Pd负载量大的催化剂活性越好。CO初始浓度为100ppm,O2浓度为21%,空速为100000h-1时,0.4%Pd催化剂的T100为192℃。     

不同载体Pt基整体式催化剂对氢气低温反应性能的影响

以H型分子筛-5(hydrogen zeolite sieve molecular-5,HZSM-5)和氧化物(Al₂O₃、TiO₂和SiO₂)涂层为载体、堇青石蜂窝陶瓷为基体、贵金属铂(Pt)为活性组分,制备了Pt/载体/堇青石整体式催化剂.利用XRD、SEM、TEM和XPS等表征手段,对催化剂的结构与性质进行了分析.探讨了在氢气体积分数为2.5%的环境中,不同载体、不同Pt负载量对氢气低温催化燃烧反应性能的影响.研究结果表明：以HZSM-5为载体的整体式催化剂性能最优,这与催化剂活性层黏结性良好、Pt在该载体上的分布良好及其粒径均匀有关;以SiO₂为载体的催化剂性能最差,测试显示这种载体上Pt⁰种类含量最少,且Pt负载不牢;Pt负载量为0.01 g·L^-1时,Pt/HZSM-5/堇青石整体式催化剂的催化活性较好;Pt负载量为0.05 g·L^-1及以上时,整体式催化剂均能在室温下快速起燃,并实现氢气转化率为10...     

制备条件对水蒸气重整甲烷Ni/ZrO2催化剂性能的影响

研究Ni/ZrO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当Ni负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随Ni负载量增加而增大,Ni负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用Ni或NiO的纳米粉体机械混合法制得的Ni ZrO2催化剂,因Ni纳米微晶发生部分团聚,催化剂活性相对于浸渍法制备的Ni/ZrO2低.     

锂改性Pd/C催化剂及其乙炔氢氯化催化性能

以活性炭为载体,LiCl溶液和PdCl——2溶液为改性剂和活性组分前驱体,分别用共浸渍法和分步浸渍法制备了Li改性Pd/C催化剂并将其应用于乙炔氢氯化反应,考察了制备方法和助剂负载量对催化剂性能的影响。结果表明,制备方法和助剂负载量均会影响催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化活性,LiCl与PdCl——2共浸渍所制备的催化剂,Li负载量为0.5%时催化剂催化性能最佳,乙炔转化率达99%的高活性可维持2 h以上,氯乙烯选择性可达97%.对催化剂进行BET,TG,XRD,TPR,XPS和FT-IR对催化剂表征分析。发现,适量Li添加改性提高了催化剂中活性组分钯物种的分散度,减少了催化剂表面积碳的生成,抑制了钯活性组分的还原,从而改善了催化剂的活性和稳定性。     

磁性负载催化剂Pd/Fe_3O_4的制备及其在Sonogashira反应中的应用

利用浸渍法制备Pd/Fe_3O_4负载型磁性纳米催化剂并对其进行表征,研究Pd/Fe_3O_4在碘苯与苯乙炔的Sonogashira偶联反应中的催化性能.结果表明:在100℃、DMF为溶剂、K_2CO_3为碱源的反应条件下, Pd的负载量摩尔分数为13.7%时, Pd/Fe_3O_4的催化活性最高;其催化活性与负载的纳米Pd粒径有关, Pd粒径为3.56 nm时催化性能最佳;利用外磁场分离回收催化剂,循环使用5次后,其催化产率为75.3%,仍有较高的催化活性.     

制备方法对Pd催化剂上CH_4催化燃烧性能的影响

以Al_2O_3为载体材料,采用共沉淀-浸渍法、溶胶凝胶-浸渍法、共沉淀法和溶胶凝胶法制备了纳米级含Pd催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧性能实验研究。应用BET法测试催化剂的比表面积和孔径分布,程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)技术表征催化剂表面性能。在固定床微型反应装置上评价催化剂的活性和稳定性。结果表明,溶胶凝胶法制备的催化剂具有较高的活性和稳定性。空速5 000 h~(-1)条件下,转化率达10%时,对应的转化温度T_(10)为280℃;转化率为90%时,对应的转化温度T_(90)为440℃;反应温度恒定在450℃,反应时间在5 000 min内,1%CH_4催化燃烧的转化率稳定在99%。     

Ag/γ-Al_2O_3催化剂对煤泥水热解制备氢气的催化作用

采用等体积浸渍法制备Ag/γ-Al2O3负载型催化剂,并考察了Ag负载量的变化对催化剂活性的影响;采用XRD,TPR,XPS和SEM等检测方法对催化剂结构进行分析,并与其催化性能进行关联.实验结果表明:在600～900℃内,不同负载量的Ag/γ-Al2O3催化剂催化活性差异不大,但在900～1100℃内,当负载量的质量分数为5%时,催化剂的活性增强;XRD和SEM结果表明,负载量质量分数为5%的催化剂Ag衍射峰较弱,表明负载的Ag物种很好地分散于载体上;TPR结果表明,负载量质量分数为5%的催化剂无氧化态的Ag存在,Ag仅以单质形式存在.     

HZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及催化性能

以整体式堇青石蜂窝陶瓷为载体,经预处理后涂覆HZSM-5分子筛,制备出含不同HZSM-5质量分数的HZSM-5/堇青石整体式催化剂。采用XRD和BET对催化剂的结构进行了表征,在常压微型固定床反应装置上评价催化剂的甲醇制烯烃反应性能,并考察了催化剂中HZSM-5分子筛的质量分数、反应温度、气体空速等与烯烃组成分布的关系。结果表明：HZSM-5/堇青石整体式催化剂中仍保持HZSM-5分子筛的XRD特征衍射峰;催化剂的比表面积、孔体积随着HZSM-5质量分数的增加而增加;催化剂中HZSM-5分子筛质量分数为22.5%时具有最好的活性,在反应温度为380℃、气体空速为820mL/(g·h)的条件下,乙烯的选择性为35.22%,丙烯的选择性为30.95%。     

新型Pd/C催化乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的研究

以NaBH4为还原剂制备均匀分散的Pd/C催化剂,考察其在乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的催化效率及负载量、反应温度、空气流速、pH值等的影响,发现当Pd负载量(质量分数)为4.7%时,在50℃、100 mL/min空气流速和pH=7.7条件下反应3.5 h可获得乙醛酸的最佳得率30%,优于氢气或甲醛还原制备的Pd/C催化剂.     

甘氨酸燃烧法制备Co/CeO_2催化剂用于CO选择性氧化脱除

采用甘氨酸燃烧法制备了不同负载量的Co/CeO_2催化剂,考察了钴负载量和反应温度对其在富氢气氛中选择性催化氧化CO的反应性能,并与浸渍法制备的Co/CeO_2催化剂进行了对比;同时采用XRD、SEM和H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在富氢气氛下,甘氨酸燃烧法制备的Co/CeO_2催化剂,对CO的选择性催化氧化反应,具有较好的低温反应活性和较高的选择性.当钴金属氧化物负载量为30%时,在150~200℃,催化剂对CO的催化氧化率达到99%以上;并且在反应温度为150℃时,催化剂对CO催化氧化的选择性达到100%.另外,通过用XRD、Raman和TPR对催化剂进行分析表征,在甘氨酸燃烧法制备的催化剂中Co_3O_4具有较好的分散度,Co和Ce之间的相互协同作用提高了催化剂的催化氧化活性和选择性.     

空心纳米SiO_2为涂层的整体式催化剂的制备及催化性能

整体式催化剂能够解决纳米级催化剂在固定床加氢反应器中应用的缺陷,并进一步提高催化剂的催化性能。采用多次浸涂法制备了以Pd基蛋壳型SiO2纳米催化剂为涂层,铝溶胶为无机粘合剂、堇青石为结构化基体的整体式催化剂,并进一步研究了该整体式催化剂对乙炔选择性加氢反应的催化性能。研究结果表明:该整体式催化剂具有较高的比表面积和宏观的孔道结构,提高了活性组分的分散性并降低了气体的扩散阻力,在乙炔转化率接近100%时,乙烯选择性可以达到47.5%;此外,该催化剂良好的机械稳定性能,提高了催化加氢性能的稳定性。     

Ag改性Mn/H-beta催化剂的甲烷低温催化燃烧

为提高Mn基催化剂的甲烷低温催化燃烧活性,以H-beta分子筛作为催化剂载体,采用浸渍法通过Ag改性制备了Mn-Ag/H-beta催化剂;在固定床反应器中研究了Mn-Ag/H-beta催化剂在低温(523~823K)时的甲烷低温催化燃烧活性和抗水耐硫性;通过X射线衍射和X射线光电子能谱等表征手段研究了Mn-Ag/H-beta催化剂中Ag和Mn的相互作用。研究表明:在温度低于823K时,Ag改性显著提高了Mn/H-beta催化剂的低温催化活性;当催化剂中Ag和Mn的质量分数均为6%时,Mn-Ag/H-beta催化剂的催化活性较好;SO2和H2O会抑制Mn-Ag/H-beta催化剂的活性;H2O对于催化剂的硫酸化无明显的促进作用;Mn-Ag/H-beta催化剂中Mn主要以Mn3+和Mn4+的氧化态形式存在,Ag的添加可促进部分Mn3+向Mn4+的转变;催化剂中Mn具有稳定Ag+活性位的作用。研究结果可为甲烷低温催化燃烧催化剂的优化设计提供参考。     

Ag/Al2O3选择性还原整体式催化剂的制备

为使Ag/ Al2O3催化剂在处理稀燃机动车尾气中NOX实用化,以堇青石蜂窝陶瓷为载体,以活性 Al2O3为涂层,以Ag作为活性组分,制备了Ag/ Al2O3整体式催化剂,考察了整体式Ag/ Al2O3催化剂制备过程中氧化铝涂层的形成以及Ag活性组分负载过程中干燥方式和焙烧气氛条件对催化剂还原反应活性的影响.实验结果表明,通过微波干燥方式明显提高了Ag在 Al2O3表面的分散性,有助于提高催化剂的NOX还原反应活性;焙烧气氛对催化剂的活性没有明显影响.氧化铝涂层负载量的增加有利于增加单位体积载体上的Ag活性位数量,从而使反应温度窗口得到扩展, NOX转化率得到提高.     

MCM-41分子筛负载Pd/La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3低温催化燃烧甲苯实验研究

以贵金属改性的钙钛矿为活性组分,采用等体积浸渍法制备Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂,以甲苯为模型污染物进行催化燃烧实验,考察焙烧温度、负载量对催化反应的影响,并通过XRD、BET、SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明:Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂具有完整的钙钛矿型结构,Pd在钙钛矿型氧化物上得到高度的分散,同时MCM-41也发挥了很好的载体效应,有利于催化剂活性的发挥;La0.8Ce0.2MnO3负载量为20%、焙烧温度在750℃,起燃温度和完全转化温度分别为203和283℃;在加入0.05%Pd后,La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化活性显著增强,甲苯完全转化温度仅为235℃;催化剂表面活性组分具有高分散性,活性组分颗粒粒径均一,分散均匀。     

M-（CuO-ZnO-MnO2）/ZSM-5催化剂合成二甲醚性能研究

用浸渍法制备了以(CuO-ZnO-MnO2)/ZSM-5为基体,含Co、Cd、Ni、Ce、Zr助剂的系列催化剂,在连续加压微分反应器中考查了它们对甲醇脱水合成二甲醚催化性能.研究发现:CuO-ZnO-MnO2-NiO/ZSM-5在温度280℃左右、压强为2.2 MPa下催化性能最好,二甲醚转化率达42.935%.     

TiO2对共沉淀法制备Pd/Al2O3-TiO2催化活性的影响

文中采用共沉淀法制备了混合载体质量分数为1%的Pd/Al₂O₃-TiO₂催化剂，借助XRD和XPS对样品进行了表征，结果表明：混合载体Al₂O₃-TiO₂为无定形结构；TiO₂降低了Pd和Al₂O₃的相互作用能力。将样品应用于C₃H₆选择催化还原NO反应，以NO转化率为活性评价指标对催化剂的活性进行了对比，发现TiO₂的含量对催化剂活性有显著影响：随着TiO₂质量分数从0增加至50%，催化剂活性迅速增加；TiO₂质量分数超过50%，催化剂活性增加趋势变缓。     

可商业化催化剂Cu/γ-Al2O3的制备和活性研究

用浸渍法制备出低成本的可商业化的Cu/γ-Al₂O₃催化剂，催化剂在NH₃做还原剂下对NO有良好的活性。研究了Cu负载量和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响，借助XRD和N₂吸附法对催化剂的晶体结构、比表面积和平均孔径进行了表征；以NH₃为还原剂，NO转化率为活性评价指标，对所制备催化剂进行了选择催化还原反应研究。结果表明：Cu负载量对催化活性有影响，而煅烧温度的影响不大。煅烧温度为723K，Cu负载量为质量分数10%时，催化剂的活性最高。