Fe,Co,Ni／MgO对氨还原SO2到单质硫的催化性能

采用固定床流动反应装置研究了高温焙烧的负载型催化剂Me/MgO(Me为Fe,Co,Ni)对氨还原SO2到单质硫反应的催化性能,活性评价结果表明,Fe/MgO催化剂对该反应SO2的转化率C％和生成硫的产率Y％都明显高于其两种催化剂,TPR,XRD结果表明,催化剂的活性大小与其还原行为及载体表面和活性组分的相互作用密切相关,Co/MgO和Ni/MgO催化剂在反应前后都新物相（Co,Mg)O和MgNiO2固溶体形成。     

Fe(2/3)xNi1-xSO4-P2O5/γ-Al2O3的催化性能研究

通过Fe(2 / 3)xNi1-xSO4-P2 O5 /γ -Al2 O3催化剂对 1 -丁烯齐聚反应的催化性能研究 ,考察了催化剂Fe对 (Fe +Ni)的原子分率、焙烧温度、活性组分担载量等催化性能的影响 .结果表明 :Fe0 .5 3Ni0 .2 1SO4复合盐以P2 O5 为助剂的Fe/(Fe+Ni)值为 0 72 ,其担载量为 2 .36mmol/gγ -Al2 O3时催化剂活性最高 .催化剂的最佳活化条件为 4 50℃下非还原气流中活化 4h .     

Fe（2／3）xNi1—xSO4—P2O5／γ—Al2O3

通过Fe(2/3)xNi1-xSO4-P2O5/γ－Al2O3催化剂对1－丁齐聚反应的催化性能研究,考察了催化剂Fe对（Fe Ni)的原子分率,焙烧温度,活性组分担载量等催化性能的影响,结果表明：Fe0.53Ni0.21SO4复合盐以P2O5为助剂的Fe(Fe Ni)值为0．72,其担载量为2．36mmol/gγ-Al2O3时催化剂活性最高,催化剂的最佳活化条件为450度下非还原气流中活化4h。     

活性炭负载Fe,Ni催化氨分解的研究

以Fe,Ni为主活性组分,K,Mo,Co等为助催化成分,采用多步浸渍、直接高温分解、再分步还原的办法,使其负载于国产活性炭载体上,研究了Ni,Fe两类催化剂对氨的催化分解性能.结果表明,活性炭负载的Fe催化剂比负载的Ni催化剂的活性高.Fe-Mo/C的催化活性最好,在650℃时就能使氨气基本分解完全.助催化成分对Fe催化剂活性促进作用大小顺序是Mo>K>Co,而K,Mo对Ni催化剂活性的促进作用很小.XRD研究表明,Fe-Mo/C催化剂的主要晶相为FeMo,Fe2(MoO4)3,Fe2O3及少量的Fe3O4和石墨化C;催化反应后,出现了-αFe和较多的石墨C晶相,Fe2(MoO4)3及Fe2O3,Fe3O4衍射峰基本消失,表明铁化合物已被还原,且活性炭进一步石墨化了.FeMo化合物的形成是Fe-Mo/C活性高的一个重要因素.     

不同形貌LaBO_3型钙钛矿的制备及其催化H_2O_2分解反应性能

采用柠檬酸络合法制备了La BO3(B=Fe,Co,Ni)钙钛矿催化剂,通过X-射线粉末衍射(XRD)、傅立叶-红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征,在室温下测定了其对H2O2的催化分解能力.结果表明:催化分解能力依次为La Ni O3>La Co O3>La Fe O3,说明Ni较Co和Fe能更好地分解H2O2.通过改变La Fe O3催化剂的形貌也能提高催化剂性能,如多孔状La Fe O3较负载在SBA-15上的La Fe O3具有更好的催化分解活性.     

异丁烯齐聚反应催化剂的制备与评价

研究了Fe2(SO4)3(NiSO4)/γ-Al2O3催化剂对异丁烯齐聚反应的催化性能,考察了催化剂焙烧温度、活性组分担载量、Fe与Fe+Ni的摩尔比n(Fe):n(Fe+Ni)及催化剂成型对催化性能的影响.结果表明:n(Fe):n(Fe+Ni)为0.67时催化剂活性最佳;活性组分担载量为7%,500℃下焙烧的催化剂具有较好的异丁烯齐聚反应活性;催化剂成型(三叶型)后,其活性降低约6%,但目的产物(二聚物)的选择性提高约8%,二、三聚物的总选择性变化不大.     

La0.7K0.3Co0.5Fe0.5O3在SO2气氛下对柴油车尾气中NO去除性能的研究

本文采用柠檬酸络合法制备钙钛矿型催化剂La0.7K0.3Co0.5Fe0.5O3,通过固定床反应器对催化剂进行活性测试,考察钙钛矿型催化剂La0.7K0.3Co0.5Fe0.5O3在SO2气氛下对柴油车尾气中NO的去除性能,并利用BET、XRD、FT-IR、SEM等手段对反应前后的催化剂进行表征。结果表明：钙钛矿型催化剂La0.7K0.3Co0.5Fe0.5O3对NO有较高的催化活性,并且由于金属Fe的掺杂,提高了催化剂的抗硫性能。当SO2浓度不高于0.05%时,催化剂表现出较好的抗硫性能;当SO2浓度大于0.05%时,催化剂对 NO的催化活性明显下降。FT-IR、SEM等表征说明,在低硫浓度下,金属Fe的掺杂可以有效阻碍硫酸盐物种的生成和累积,但在深度硫化后,催化剂的活性仍会受到一定的影响。     

Mn改性Fe/H-beta催化剂的低温催化分解NO_x的研究

通过Mn改性制备了Fe和Mn的质量比为1且Fe和Mn的质量分数均为5%(5%Fe-5% Mn/H-beta)的催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR)比较分析了Fe-Mn/H-beta、Fe/H-beta和Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的化学形态,考察了O2、SO2和H2O等反应条件对Fe-Mn/H-beta催化剂低温催化分解NOx的影响.结果表明,相比Fe/H-beta和Mn/H-beta,Fe-Mn/H-beta催化剂在富氧和低温条件下具有较好的催化活性,其中623K下催化剂的活性最高,NOx的转化率达到45%左右.Fe-Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的共存提高了Fe2O3和MnO2的含量.氧的存在促进了NOx催化分解,水蒸气和SO2对NOx催化分解有一定的抑制作用.     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2 O3、Ni/MgO/Al2 O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响 ,结果表明 :Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约 .在低担载量时 ,催化活性随Ni担载量的增加而增加 ,到 3%时CH4及CO2 转化率分别达到 10 0 %和88% ;但对高担载量催化剂如 2 0 %Ni/MgO/Al2 O3,高温时 (>10 73K)因Ni的聚集等使反应器堵塞 ,导致活性骤降 .与Ni/Al2 O3相比 ,Ni/MgO/Al2 O3具有更好的稳定性 .助剂对催化活性及稳定性也有一定影响 .各助剂对CH4转化的影响次序为 :La >Mn >Co >Fe .助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高 .     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2O3、Ni/MgO/Al2O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响,结果表明Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约.在低担载量时,催化活性随Ni担载量的增加而增加,到3%时CH4及CO2转化率分别达到100%和88%;但对高担载量催化剂如20%Ni/MgO/Al2O3,高温时（＞1073K）因Ni的聚集等使反应器堵塞,导致活性骤降.与Ni/Al2O3相比,Ni/MgO/Al2O3具有更好的稳定性.助剂对催化活性及稳定性也有一定影响.各助剂对CH4转化的影响次序为La＞Mn＞Co＞Fe.助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高.     

催化剂制备方法对催化活性的影响

采用浸渍-还原和浸渍-焙烧-还原两种方法制备了Fe／TiO2和Ni／MgO／Al2O3催化剂,分别比较了它们在CO2加氢制低碳烃、CO2与CH4重整制合成气反应中的催化活性,结果表明：与浸渍-焙烧-还原相比,浸渍-还原制备的催化剂显示出更好的催化活性,基于对催化剂表面结构的认识,提出催化剂还原过程的表面结构模型,并解释了制备方法对催化剂反应活性的影响长质。     

MCM-41负载的Ni 2P、MoP和WP加氢脱硫性能比较

通过原位程序升温还原方法制备了以MCM-41负载的Ni2P、MoP和WP催化剂,并用XRD和CO化学吸附对催化剂进行了表征.以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢蓁溶液为模型化合物,考察了3种磷化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能.结果表明,Ni2P/MCM-41催化剂在DBT的HDS反应中表现出最佳的反应性能,具有最高的反应速率常数和TOF,而WP/MCM-41最低.DBT在3种磷化物催化剂上的HDS反应路径随温度的变化表现出不同的趋势.H2S的存在显著抑制了Ni2P/MCM-41催化剂加氢路径,从而强烈抑制了其HDS反应活性.MoP/MCM-41表现出相对较好的耐硫性能.     

Ni/Al_2O_3、Co/Al_2O_3和Ni-Co/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能

利用浸渍法制备Ni/Al2O3、Co/Al2O3、Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂对乙醇水蒸气重整反应的催化性能,对催化剂进行x射线衍射(XRD)表征.实验结果表明,Ni/Al2O3催化剂具有较好的低温活性,Co/Al2O3催化剂具有较高的氢气选择性和较低的甲烷选择性,而Ni-Co/Al2O3催化剂表现出良好的催化性能,有较高的低温活性,较高的氢气、二氧化碳选择性,较低的一氧化碳、甲烷选择性,450 ℃时乙醇转化率达到100%, 氢气选择性为79.8%,二氧化碳选择性为91.9%.     

不同载体负载的钴基费-托合成催化剂性能研究

考察了碳纳米管与传统氧化物作为载体负载的钴基催化剂用于费-托合成反应的性能.采用等体积浸渍法制备了钴基催化剂,并对催化剂进行了TPR、TEM、H2-化学吸附等表征分析.结果表明,Co/SiO2和Co/CNTs催化剂具有较低的还原温度且Co/SiO2催化剂还原峰较狭窄.TEM的结果显示Co/γ-Al2O3催化剂和Co/CNTs催化剂中的钴颗粒粒径分布范围较宽,而Co/SiO2催化剂的钴颗粒粒径分布较为均匀,这是导致其还原峰温范围不同的原因之一.费-托合成反应结果显示Co/CNTs催化剂和Co/γ-Al2O3催化剂具有比Co/SiO2催化剂更高的一氧化碳转化率,而Co/γ-Al2O3和Co/SiO2催化剂具有比Co/CNTs催化剂更高的C5＋选择性和较高的α值.     

NiCo-MOF-74的制备及其电催化氧气析出性能

采用简单的一步水热法制备了不同Ni、Co物质的量比的双金属NiCo-MOF-74催化剂,利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）和N₂吸/脱附法（BET）对催化剂进行了结构表征,并且在1 mol/L KOH电解液中通过线性伏安法评价了催化剂的氧气析出反应（OER）催化性能。结果表明：所制备的催化剂中含有C、O、Co、Ni 4种元素,并且具有棒状多面体结构和较高的结晶度;当Ni含量较低时,催化剂具有较好的OER催化活性;当Ni的摩尔分数超过10%时,催化剂的OER催化性能随着Ni含量的增加而下降。通过调节原料中Ni、Co的物质的量比,制得的Ni0.5Co9.5-MOF-74样品具有最好的OER催化性能,其在电流密度为10 mA/cm²时的过电压仅为352 mV,在相同测试条件下稳定性优于RuO₂。     

ZIF-derived Co–N–C ORR catalyst with high performance in proton exchange membrane fuel cells

Metal and nitrogen-doped carbon (M-N-C) materials have been considered as the most promising non-precious metal oxygen reduction (ORR) catalysts to replace expensive Pt catalysts. Due to high Fenton catalytic activity of Fe element and the resulting instability, Co-based N–C (Co–N–C) catalysts without Fenton catalytic activity should be a worthier ORR catalyst being explored. Although the high ORR activity of Co–N–C catalyst has been demonstrated in aqueous half-cell tests, their performance under PEMFC working condition is still far away from that of state-of-the-art Fe–N–C catalysts. In this study, a high-performance Co–N–C catalyst was synthesized by one-step pyrolyzing Co-doped ZIF-8 (zeolitic imidazolate framework-8) particles in-situ grown on the high-surface-area KJ600 carbon black with high electronic conductivity. The resulting Co–N–C catalyst exhibited high intrinsic ORR activity, fast mass transfer rate and high electronic conductivity, and thus yielded a remarkable peak power density of 0.92 W cm^-2 in H₂–O₂ PEMFC, which is comparable to state-of-the-art Fe–N–C catalyst. This strategy is helpful to synthesize highly active M-N-C ORR catalysts with improved mass transfer and electric conductivity.     

载体MgO/Al2O3比对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响

以ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３以及其混合物为载体,研究ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３ｍｏｌ比对ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂性能的影响．结果表明ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３＝２（ｍｏｌ比）时其催化性能最好,积炭量最少．现场ＴＰＯ实验表明ＣＯ岐化的积炭量均大于相应催化剂ＣＨ４解离的积炭量,表明ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂的积炭,ＣＯ歧化高于ＣＨ４解离     

Multicomponent transition metal phosphide for oxygen evolution

Transition metal phosphides(TMPs)have exhibited decent performance in an oxygen evolution reaction(OER),which is a kinetic bottleneck in many energy storages and conversion systems.Most reported catalysts are composed of three or fewer metallic components.The inherent complexity of multicomponent TMPs with more than four metallic components hinders their investigation in rationally designing the structure and,more importantly,comprehending the component-activity correlation.Through hydrothermal growth and subsequent phosphor-ization,we reported a facile strategy for combining TMPs with tunable elemental compositions(Ni,Fe,Mn,Co,Cu)on a two-dimensional ti-tanium carbide(MXene)flake.The obtained TMPs/MXene hybrid nanostructures demonstrate homogeneously distributed elements.They ex-hibit high electrical conductivity and strong interfacial interaction,resulting in an accelerated reaction kinetics and long-term stability.The res-ults of different component catalysts’OER performance show that NiFeMnCoP/MXene is the most active catalyst,with a low overpotential of 240 mV at 10 mA·cm?2,a small Tafel slope of 41.43 mV·dec?1,and a robust long-term electrochemical stability.According to the electrocata-lytic mechanism investigation,the enhanced NiFeMnCoP/MXene OER performance is due to the strong synergistic effect of the multi-ele-mental composition.Our work,therefore,provides a scalable synthesis route for multi-elemental TMPs and a valuable guideline for efficient MXene-supported catalysts design.     

多组分钼铋系催化剂的还原机理

通过全反射X射线荧光光谱分析(TXRF)和X射线衍射法(XRD)分析新鲜催化剂（MB98）的元素组成,主要元素以Bi₂Mo₃O₁₂,Bi₂MoO₆,FeMoO₄,CoMoO₄,NiMoO₄,MoO₃Fe₂Mo₃O₁₂ 的形式存在。通过XRD、拉曼光谱(Raman)和光电子能谱法(XPS)分析多组分钼铋系催化剂的还原机理,测定不同还原程度催化剂中Mo,Bi,Fe,Co,Ni的主要物相结构和离子价态分布。XRD和Raman测试结果表明：催化剂还原过程分4步反应序贯进行;Fe₂Mo₃O₁₂和(Fe/Co/Ni)MoO₄中的晶格氧通过体相扩散向钼酸铋迁移;催化剂的储氧能力不仅与钼酸铋有关,还与Fe₂Mo₃O₁₂和(Fe/Co/Ni)MoO₄有关。XPS测试结果表明：还原生成的FeMoO₄,MoO₂和Bi主要分布于催化剂体相;在还原过程中,元素Mo,Bi首先在催化剂表面富集,然后向体相迁移;元素Fe,Co,Ni由体相向表面迁移。