CeO_2-MnO_x/CF对甲苯的催化氧化性能

为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO_2-MnO_x/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD)、全自动比表面积及孔隙分析仪(BET)等对催化剂的形貌结构进行表征。研究结果表明:CeO_2-MnO_x/CF催化剂比表面积高,孔容大,活性组分在载体上高度分散,双组分间具有协同催化作用;在铈锰物质的量比为2:3、活性组分负载量为14%(质量分数)、空速为22.5 L/(g·h)、甲苯初始质量浓度为1 g/L条件下,CeO_2-MnO_x/CF催化剂的甲苯催化氧化活性最高,228℃下2Ce3Mn/CF催化剂对1 g/L甲苯的催化降解率可达到90%。     

铜锰铈三元复合氧化物的共沉淀法制备及其甲苯催化氧化性能研究

选用共沉淀法制备了不同Cu/Mn/Ce摩尔比的铜锰铈氧化物催化剂,采用催化氧化法降解甲苯,对其理化进行了XRF、BET、XRD、H2-TPR表征。材料制备时在Cu/(Mn+Ce)摩尔比恒定的前提下用Mn元素取代Ce元素,考察其材料表征结果与催化降解甲苯性能之间的关系,研究发现加入的Mn元素将与Cu元素结合形成新的表面活性中心,并在CeO2的作用下高度分散,有利于催化剂上氧的移动性,从而提高催化剂催化氧化甲苯活性。结果显示,当Cu/Mn/Ce摩尔比为1∶1∶3时所合成催化剂催化氧化甲苯的性能最佳,T90为193℃。     

Ce对Cu-Cr合金内氧化层组织和性能的影响

利用不同Ce含量的Cu-0.4Cr-Ce合金进行包埋内氧化处理,对所得的Cu/Cr2O3复合材料进行了显微组织观察,测定了内氧化层深、显微硬度、电导率及抗拉强度。结果表明:随着内氧化时间的延长,复合材料的内氧化层深增加;Ce的加入,不仅细化了晶粒,而且内氧化层深也相应加深,最高达770μm;同时Ce含量增加,也提高了Cu/Cr2O3显微硬度、电导率及抗拉强度,分别达到HV128、80%IACS和400MPa。     

溶胶-凝胶法制备La_(1-)_xCe _xCoO_3催化CO氧化性能:Ce掺杂的影响（英文）

以溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_xCoO_3钙钛矿催化剂,并用X-射线衍射、N_2物理吸附和H_2程序升温还原等对其进行了表征.考察了Ce掺杂对La_(1-x)Ce_xCoO_3物化性能及其催化CO氧化性能的影响.结果表明:Ce的掺杂不仅增加了样品的比表面积,还增强了其氧化还原性能,提高了样品对CO的氧化活性.但当Ce掺杂量(即Ce/La+Ce原子比)大于10%时,样品中出现CeO_2物相,覆盖了活性位,破坏了钙钛矿结构,使CO氧化活性下降.     

固相合成MAPO-5分子筛及其在甲苯催化燃烧中的应用

以二正丙胺磷酸盐(DPA·H₃PO₄)和四乙基溴化铵(TEABr)为双模板剂,采用简单、绿色、高效的固相研磨法合成了多级孔杂原子磷酸铝分子筛CeAPO-5和CoAPO-5;为提升催化性能,增加分子筛中铈离子的含量,制备了一系列不同铈掺杂量的CeAPO-5分子筛,包括CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2%)、1.2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2.4%)和2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=4%)。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸脱附测试(BET)、固体紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱和X射线光电子能谱(XPS)等手段对所合成分子筛进行表征,同时以甲苯为目标污染物,考察了分子筛催化剂在催化燃烧反应中的催化性能。结果表明,所合成的分子筛都具有典型的AFI结构,结晶度较高,且Ce离子和Co离子被成功引入到分子筛骨架中;CeAPO-5分子筛在甲苯催化燃烧反应中较CoAPO-5分子筛具有更好的催化性能;在将金属Ce的含量从2%提高到4%的过程中,催化剂催化氧化甲苯的活性也有所提高,当反应温度为400 ℃时,2CeAPO-5分子筛的甲苯转化率接近100%;通过对催化剂在360 ℃时催化氧化甲苯的稳定性进行研究发现,2CeAPO-5分子筛在经过30 h的反应后仍保持70%左右的甲苯转化率。     

固相合成MAPO-5分子筛及其在甲苯催化燃烧中的应用

以二正丙胺磷酸盐(DPA·H₃PO₄)和四乙基溴化铵(TEABr)为双模板剂,采用简单、绿色、高效的固相研磨法合成了多级孔杂原子磷酸铝分子筛CeAPO-5和CoAPO-5;为提升催化性能,增加分子筛中铈离子的含量,制备了一系列不同铈掺杂量的CeAPO-5分子筛,包括CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2%)、1.2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=2.4%)和2CeAPO-5分子筛(w(Ce)=4%)。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸脱附测试(BET)、固体紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱和X射线光电子能谱(XPS)等手段对所合成分子筛进行表征,同时以甲苯为目标污染物,考察了分子筛催化剂在催化燃烧反应中的催化性能。结果表明,所合成的分子筛都具有典型的AFI结构,结晶度较高,且Ce离子和Co离子被成功引入到分子筛骨架中;CeAPO-5分子筛在甲苯催化燃烧反应中较CoAPO-5分子筛具有更好的催化性能;在将金属Ce的含量从2%提高到4%的过程中,催化剂催化氧化甲苯的活性也有所提高,当反应温度为400 ℃时,2CeAPO-5分子筛的甲苯转化率接近100%;通过对催化剂在360 ℃时催化氧化甲苯的稳定性进行研究发现,2CeAPO-5分子筛在经过30 h的反应后仍保持70%左右的甲苯转化率。     

掺铈负载型氧化铜催化剂催化氧化甲苯研究

以60～80目的γ-A12O3为载体,CuO为活性组分,添加稀土元素Ce,用浸渍法制备了负载型催化剂,通过催化氧化甲苯评价了该催化剂的活性.相对于CuO/Al2O3催化剂,添加Ce后的CuOCeO2/Al2O3催化剂对甲苯催化氧化的起燃温度和完全转化温度均有明显的降低,当Cu的负载量为5%,Cu/Ce的比值为1∶1,反应温度大于200 ℃时对甲苯的去除率可保持在90%以上.CuOCeO2/Al2O3催化剂具有较强的抗冲击能力,能够在较大范围的空速和进气质量浓度下,保持良好的催化活性.当空速在6 000～12 000 h-1的范围内,对甲苯的去除率始终保持在98.8%以上;当进气质量浓度在880～6 400 mg/m3的范围内,对甲苯的去除率均在99.5%以上.     

活性炭负载Fe_2O_3催化臭氧降解丁香酚

应用制备的活性炭(AC)负载活性组分催化剂催化臭氧处理丁香酚模拟废水,通过扫描电镜、X-射线衍射仪和比表面积分析仪对制备的催化剂特性进行表征,考察了AC负载活性组分的种类和初始pH值、负载量、催化剂加入量对催化臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)(重铬酸盐指数)去除效果的影响,并对降解过程中COD_(Cr)的去除反应动力学进行研究.结果表明:AC表面成功负载了活性组分Fe_2O_3、CuO/Cu_2O、CeO_2、NiO,制备的催化剂(Fe/AC、Cu/AC、Ce/AC、Ni/AC)具有明显的催化活性,显著提高了臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的去除效果,催化活性从大到小依次为Fe/ACCe/AC Cu/AC Ni/AC;制备的Fe/AC具有最高的催化活性,在pH值为11、负载量为3%、Fe/AC加入量为0.3g/L条件下,反应60 min后COD_(Cr)去除率达到88. 90%,分别比AC催化臭氧处理和单独臭氧处理提高了21. 13%和29. 95%.动力学分析表明,臭氧氧化、AC、Fe/AC、Ce/AC、Cu/AC、Ni/AC催化臭氧氧化处理丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的降解符合表观二级动力学规律,活性炭负载的活性组分有效提高了反应的动力学速率.     

Ce-Y-O固溶体及其PdO/Ce-Y-O催化剂的制备，表征和CH4氧化性能

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了Ce-Y-O固溶体,并用XRD和Raman对Ce-Y-O固溶体的物相结构进行了表征,发现当n(Ce)/n(Ce+Y)(摩尔比)≥0.6时,Ce-Y-O固溶体为面心立方结构,而n(Ce)/n(Ce+Y)≤0.5时为体心立方结构。固溶体的生成有利于提高氧化还原性能。Ce-Y-O固溶体担载PdO催化剂的CH4氧化活性表明,n(Ce)/n(Ce+Y)对担载PdO催化剂的CH₄氧化活性影响很大,当n(Ce)/n(Ce+Y)=0.8时催化剂活性最高,CH₄转化率50%的温度为350℃,完全转化温度为600℃。     

Ce掺杂的NiCo2O4催化氧化甲苯性能研究

NiCo₂O₄是一种很前景的甲苯氧化催化剂。本文以Ce为杂原子,利用水热法制备Ce/NiCo₂O₄催化剂,以提高NiCo₂O₄尖晶石表面活性氧生成速率。采用氢气程序升温还原(H₂-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、以及透射电子显微镜(TEM)等表征催化剂。通过改变铈掺杂量,得到最佳掺杂比例。甲苯降解实验表明,在甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h^_-1,催化剂体积为0.5mL 时,一次水热法制备得到的15%Ce/NiCo₂O₄催化剂降解性能最优(T₉₉=267℃),在267℃下进行催化反应72h后催化剂性能无显著变化。机理研究发现,掺杂铈可提升催化剂中高价金属含量,同时催化剂良好的氧化还原性能可加快表面活性氧生成速率,从而催化性能得以提升。     

氢氧化钠溶液对矿渣碱激发材料抗压强度影响研究

为了增强矿渣碱活性物质溶出率、提高聚合反应速率、增大聚合产物生成量,达到提高抗压强度的目的 ,以矿渣碱激发材料为研究对象,通过宏观力学性能测试结合X射线衍射与傅氏转换红外光谱微观分析,剖析氢氧化钠掺量对矿渣碱激发材料抗压强度的增强作用并进行机理分析.结果 表明,适量氢氧化钠的掺入可以显著提高试件的抗压强度.随氢氧化钠掺量提升,抗压强度呈先明显上升再显著降低的趋势,24g(5.33％)氢氧化钠掺量最佳,抗压强度达到56.8MPa(养护28d).得出NH增强作用机理与最佳掺量对指导碱激发材料工程实践应用具有重大意义.     

Au/CeNaY催化剂的制备、表征及其水汽变换反应性能

对Na Y分子筛进行Ce4+交换改性,获得Ce Na Y载体,继而负载Au制备一系列Au/Ce Na Y催化剂。采用电感耦合等离子光谱分析仪(ICP-OES)、N2物理吸附仪、X线衍射仪(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对负载纳米Au催化剂进行表征,并考察催化剂的水汽变换反应活性。结果表明:随着载体中Ce4+含量增加,催化剂的Au负载量逐渐提高,比表面积和孔容显著下降,且纳米Au颗粒均匀地分散于分子筛载体上。Au/Ce Na Y比Au/Na Y具有更高的水汽变换反应活性,且Au/Ce Na Y催化剂的反应活性随载体中的Ce4+含量的增加而提高。在350℃时,Au/Na Y的反应活性为2.6 mol/(mol·h),而Au/Ce Na Y的反应活性高达33.2 mol/(mol·h)。     

铬(Ⅲ)离子催化铈(Ⅳ)离子氧化甲酸的反应动力学机理

在酸性介质中用氧化还原滴定法研究了铈(Ⅳ)离子在铬(Ⅲ)离子催化作用下，于30C～45℃区间氧化甲酸的反应动力学，结果表明反应对铈(Ⅳ)和甲酸为一级，准一级速率常数kabs随催化剂[Cr(Ⅲ)]增加而增大，亦随[H^ ]增加而增大，而随[HSO4^-]增加而减小，在氮气保护下，反应引发丙烯酰胺聚合，说明在反应中有自由基产生，提出了催化剂，底物和氧化剂间的反应机理，通过kabs与HSO4^-的依赖关系，并结合Ce(Ⅳ)在溶液中的平衡，找到本反应体系的动力荤活性物种是Ce(SO4)2，还计算出一些速率常数及相应的活化参数。     

铬离子催化铈离子氧化甲酸的双核配合物反应机理

在酸性介质中用氧化还原滴定法研究了铈(Ⅳ)离子在铬(Ⅲ)离子催化作用下,于30～45 ℃区间氧化甲酸的反应动力学.结果表明反应对铈(Ⅳ)和甲酸均为一级,准一级速率常数kobs随催化荆[Cr(Ⅲ)]增加而增大.亦随[H+]增加而增大,而随[HSO4-]增加而减小.在氮气保护下,反应能引发丙烯腈聚合,说明在反应中有自由基产生.提出了催化剂、底物和氧化荆间生成双核配合物的反应机理.通过kobs与HSO-4;的依赖关系.并结合Ce(Ⅳ)在溶液中的平衡,认为本反应的动力学活性物种是Ce(SO4)2,还计算出一些速率常数及相应的活化参数.     

K2O对V2O5-WO3/TiO2催化剂的中毒作用

实验室制备了V2O5-WO3/TiO2的脱硝催化剂,采用模拟中毒法,在此催化剂上负载碱金属氧化物K2O,通过BET,XRD,SEM等方法对微观结构进行表征.在SCR活性试验台上研究不同含量K2O对催化剂脱硝活性,N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现:K2O对于催化剂的毒性较强,随着添加量的增大,NO脱除率急剧下降,SO2的氧化率大大提高;较大含量的K2O(nK/nV=1,摩尔比)使催化剂比表面积有所减少,催化剂颗粒发生轻微团聚,微观结构变化不大,但NO的脱除率小于50%(380℃),N2O的生成率和SO2的氧化率均增加;K2O通过与V2O5的活性酸性位结合,使催化剂中有效活性位数量大为降低,导致脱硝活性下降.     

La,Ce,Th改性ZSM—5分子筛作为烷烃裂解催化剂的评价

本文考察烷烃(正已烷烃,正庚烷,液体石蜡)在HZSM—5和稀土金属La,Ce:Th改性ZSM—5分子筛上的催化裂解行为,结果有:(1)较高的反应温度(范围:370—430℃)有利于烷烃在分子筛表面强酸中心和碱中心协同作用下,形成正碳离子,而提高烷烃的裂解转化率;(2)较低反应物进料空速,可以增大炕烃在催化剂表面的接触时间,其裂解产物(尤其是气相产物)含量增多,在相同条件下稀土金属改性的ZSM—5催化剂其裂解活性低些,这正支持了烷烃在分子筛强酸中心上裂解的机理;(3)以稀土改性ZSM—5分子筛为催化剂的裂解的烷烃油相产物中芳烃含量有较明显降低;(4)稀土改性ZSM—5分子筛具有较少的积碳现象。     

CuO/CeO2作为乙醇完全氧化催化剂的结构及性能研究

以浸渍法制得含Cu和Ce的催化剂,并对比考察了不同温度下制得的催化剂对乙醇的完全氧化性能,确定Ce/Cu原子数之比在3∶1~5∶1间的催化剂活性最好.用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)研究了催化剂的表面组成与形貌,推测Cu2 和Cu0是乙醇氧化的活性中心,分散在CeO2表面的CuO与溶解在CeO2晶格中的Cu2 的比例及表面的吸附氧都与催化剂活性相关;确定Ce/Cu原子数之比在0.5∶1~10∶1之间,CeO2的负载量越高,CuO的分散状态越好.     

稀土固体超强酸催化剂SO42-/TiO2/Ce4+的制备及其性能研究

采用X射线衍射(XRD),BET吸附,红外光谱(IR),差示扫描量热分析(DSC)表征了溶胶-凝胶法制备的稀土固体超强酸催化剂SO42-/TiO2/Ce4 的晶体结构、比表面积和表面结构.并以催化苯甲醛与乙二醇的缩合反应为指针,测试Ce掺杂对催化剂催化活性的影响.结果表明,掺杂Ce4 可以阻碍TiO2的晶型转变,减小催化剂的晶粒尺寸,比表面积增大.同时Ce4 的掺杂增强了催化剂Lewis酸性和提高催化剂表面与活性物种SO42-的配位能力从而增加催化剂表面活性中心的数目,这是提高催化剂活性的主要原因之一.掺杂Ce4 的摩尔分数x(Ce4 )=1.2%、焙烧温度为550℃时催化剂活性最高,此时催化剂为锐钛矿型.     

催化剂Au/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2对一氧化碳氧化的催化活性研究

通过研究催化剂Au/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2(Au/CZY)的活化能,以及对煅烧温度和催化剂活性的关系研究,揭示了负载金催化剂Au/CZY比纯CZY及Au/CeO2具有更高的一氧化碳氧化活性的原因是Au/CZY催化剂具有较低的活化能和较大的比表面积。     

CeO2乙苯脱氢催化剂的XRD、XPS研究

利用XPS中的Ar4 溅射技术,发现CeO22是一种Ce3 3 和Ce4 4 共存的混合价态氧化物,其表面Ce 3 /Ce 4 比是0.1.在乙苯脱氢条件下,CeO22催化剂表面存在如下动态平衡: CeO22和CeO22-x存在于同一晶体中,CaF22型晶体结构并没有发生改变.实验表明,稳定的苯乙烯收率与表面CeO22-CeO22-x稳定物相密切相关,乙苯催化脱氢的活性相可能是CeO22-CeO22-x.CeO22催化剂表面Ce 3 /Ce 4 比值下降,其副产物(苯和甲苯)含量随之减少,乙苯脱氢选择性随之提高.