不同方法制备的Cu/OMS-2催化剂上甲苯催化氧化性能研究

利用不同方法制备了Cu负载OMS-2分子筛材料,并测试其催化氧化甲苯的性能,发现催化活性表现为:OMS-2> Cu/OMS-2(离子交换法)> Cu/OMS-2(前处理法)。其中OMS-2具有最好的催化性能,T90%(甲苯转化率为90%时的催化氧化温度)为225℃。由材料表征结果分析可知,Cu的加入减少了OMS-2催化剂表面Mn3+/Mn4+电子对的数量,降低了催化剂的还原性和表面氧移动性,导致Cu/OMS-2催化性能相比OMS-2有所降低。     

KOH溶液中CeO_2-Pd/C对乙醇的电催化研究

用液相还原法制得Ce O2-Pd/C催化剂样品,研究Ce元素对Pd/C催化氧化乙醇能力的影响.通过XRD,循环伏安和计时电流法对实验样品进行了结构表征和催化氧化乙醇行为测试.结果表明,在碱性条件下,Ce O2有助于提升Pd/C对乙醇的催化氧化能力.当n(Pd)∶n(Ce O2)=2∶1(摩尔比)时,催化效率达到峰值.但当Pd和Ce O2的摩尔比达到1∶2后,继续增加Ce O2的量,其氧化电量基本保持平稳.样品中,Pd和Ce O2的摩尔比达到1∶2之前,Ce O2可以作为Pd的助催化剂;当Pd和Ce O2的摩尔比达到1∶2之后,Ce O2不再作为助催化剂,而可能是成为了催化剂的载体.1     

CeO_2-MnO_x/CF对甲苯的催化氧化性能

为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO_2-MnO_x/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD)、全自动比表面积及孔隙分析仪(BET)等对催化剂的形貌结构进行表征。研究结果表明:CeO_2-MnO_x/CF催化剂比表面积高,孔容大,活性组分在载体上高度分散,双组分间具有协同催化作用;在铈锰物质的量比为2:3、活性组分负载量为14%(质量分数)、空速为22.5 L/(g·h)、甲苯初始质量浓度为1 g/L条件下,CeO_2-MnO_x/CF催化剂的甲苯催化氧化活性最高,228℃下2Ce3Mn/CF催化剂对1 g/L甲苯的催化降解率可达到90%。     

钴基复合氧化物氧化降解甲苯的结构与催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了钴基复合氧化物A-Co（A=Cu,Mn,Ce）,测定和评价了A-Co复合催化剂氧化降解甲苯的催化性能.结果表明,二元钴基复合氧化物氧化降解甲苯的催化活性均优于纯钴氧化物催化剂,其中,Ce-Co氧化物的t10和t90(分别为达到10%和90%的甲苯转化的温度)分别为221,238 ℃,催化活性最高.在240 ℃连续使用50 h,Ce-Co氧化降解甲苯降解转化率仍为99%以上,具有较好的催化稳定性.应用X射线衍射、氮气吸脱附、扫描电子显微镜、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等表征技术,研究了钴基催化剂的结构与催化性能的关系,在Ce-Co催化剂上形成的Ce⁴⁺/Ce³⁺和Co³⁺/Co²⁺氧化还原对促进了催化剂上氧的迁移,提高了表面氧的可还原性,在甲苯氧化降解过程中产生协同作用.     

铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn（物质的量比为1∶1）的质量分数为5%～17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%～7%、CuMn（物质的量比为1∶1）质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%～3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。     

MnO_2-CuO-CeO_2复合催化剂的制备及处理化工集装罐清洗废水的应用

针对非均相贵重金属催化剂成本高,非均相过渡金属催化剂性能良好、成本低,但使用寿命短、易流失的特点,研制高效复合MnO2-Cu O-CeO2非均相过渡金属催化剂.采用正交实验对催化剂制备过程中的n(Cu)∶n(Mn)、Ce的摩尔分数、焙烧温度、焙烧时间进行探讨,确定最佳制备条件,并对其结构和组成通过扫描电镜分析、X射线衍射分析及热重分析进行表征.用该催化剂催化氧化模拟苯酚废水,对催化剂用量、氧化剂H2O2用量、反应温度、反应时间进行优化,确定最佳反应条件并利用其进行降解化工集装罐清洗废水的应用研究.研究表明催化剂MnO2-Cu O-CeO2的最佳制备条件为:n(Cu)∶n(Mn)=4∶6、Ce的摩尔分数为10%、焙烧温度为600,℃、焙烧时间为4,h.催化氧化法处理苯酚废水的最佳工艺参数:催化剂用量0.8,g/L、H2O2用量与COD比值为3、反应温度170,℃、反应时间1,h.化工集装罐清洗废水COD去除效果显著,COD去除率达到95%左右.     

掺铈负载型氧化铜催化剂催化氧化甲苯研究

以60～80目的γ-A12O3为载体,CuO为活性组分,添加稀土元素Ce,用浸渍法制备了负载型催化剂,通过催化氧化甲苯评价了该催化剂的活性.相对于CuO/Al2O3催化剂,添加Ce后的CuOCeO2/Al2O3催化剂对甲苯催化氧化的起燃温度和完全转化温度均有明显的降低,当Cu的负载量为5%,Cu/Ce的比值为1∶1,反应温度大于200 ℃时对甲苯的去除率可保持在90%以上.CuOCeO2/Al2O3催化剂具有较强的抗冲击能力,能够在较大范围的空速和进气质量浓度下,保持良好的催化活性.当空速在6 000～12 000 h-1的范围内,对甲苯的去除率始终保持在98.8%以上;当进气质量浓度在880～6 400 mg/m3的范围内,对甲苯的去除率均在99.5%以上.     

天然锰矿负载CeO_2低温NH_3-SCR脱硝性能

文章采用浸渍法制备了天然锰矿负载CeO_2复合催化剂,采用一系列表征方法对催化剂理化性质进行了分析,探讨了不同Ce/Mn摩尔比及催化剂的煅烧温度对其低温选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)NO性能的影响,得出CeO_2/MnO_x催化剂的最佳制备条件。结果表明,以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为载体,使用浸渍法制备的Ce/Mn摩尔比为0.3、400℃空气气氛下煅烧2h复合型催化剂具有良好的低温催化还原NO性能,当NO初始质量浓度为1 000 mg/m3时,100℃时NO转化率为72.7%,250℃可达95.7%。较大的比表面积、Ce与Mn之间的强相互作用、高浓度晶格氧以及表面吸附态氧组分提供更多的表面酸位点使得CeO_2/MnO_x复合催化剂具有优良的低温SCR NO性能。     

锰基催化剂催化臭氧氧化有机污染物研究

为制备连续流条件下具有高活性和稳定性的臭氧氧化催化剂,采用氧化还原沉淀法制备了锰基负载型催化剂(Mn-CeOx/γ-Al2O3、Mn-FeOx/γ-Al2O3、Mn-CoOx/γ-Al2O3),对其进行表征分析,考察催化剂在苯酚降解过程中的催化活性和稳定性,探究催化臭氧氧化反应机理.结果表明:连续流中n(Mn)/n(Ce)为2:1的Mn-CeOx/γ-Al2O3在催化臭氧氧化降解苯酚时催化活性最佳,TOC去除率达到80.2％,水力停留时间3.3 min、气相臭氧浓度10.3 mg·L-1、溶液初始pH 9为最佳反应条件.经过6次重复实验后苯酚的TOC去除率仍高达79.6％,溶液中活性组分溶出量几乎可以忽略不计.Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂在催化臭氧氧化降解草酸、对硝基酚的过程中也表现出较高的矿化效率,T OC去除率在77％ ～83％,该催化剂具有广谱适用性.电子顺磁共振波谱证明催化臭氧氧化反应体系中产生的活性氧物种为瞯OH,Ce的引入有利于提高Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂中Mn4+与晶格氧的含量.     

堇青石负载Mn-Zn-O复合金属氧化物的甲苯催化燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体、Mn(NO3)2和Zn(NO3)2为原料,采用过量浸渍法制备负载型Mn-Zn-O复合氧化物催化剂,考察Mn与Zn摩尔比、负载量及焙烧温度对甲苯催化燃烧性能的影响,并采用表面积分析仪(BET)、扫描电镜(SEM)和X线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征。结果表明:n(Mn)/n(Zn)为2,负载量为10%,经450℃焙烧的催化剂表现出最佳的甲苯催化燃烧性能,在300℃及体积空速为10 000 h-1条件下,催化燃烧质量浓度为3.8μg/m3的甲苯,催化转化率可达91.4%。