无声放电和电晕放电转化温室气体比较研究

在无声放电和电晕放电条件下 ,研究了温室气体甲烷和二氧化碳的转化特性 .实验结果表明 ,甲烷和二氧化碳在不同放电形式下反应得到不同的产物 .甲烷、二氧化碳电晕放电反应的主要产物是合成气 ,无声放电反应的产物包括合成气、烃、含氧化物和高聚物等 ,类似于Fischer- Tropsch合成的产物 ,但分布不符合 Schulz- Flory方程 .在实验条件下 ,电晕放电反应体系的能量产率是 2 .2 6 mol/ (k W· h) ,无声放电反应体系的为 0 .34 mol/ (k W· h) .输入功率对等离子体反应影响较显著 ,甲烷和二氧化碳转化率随体系输入功率的提高而很快增加 .将 13X分子筛催化剂引入无声放电反应 ,提高了烃类产物选择性 ,抑制了炭黑和高聚物的生成 ,但甲烷和二氧化碳转化率分别由 6 4.3%和 5 5 .4%降低至 5 1.6 %和 41.7% ,合成气的H2 / CO比由 1.7降至 1.4     

等离子体热解煤制乙炔的影响因素

进行了等离子体状态下煤的热解研究．考察了煤挥发分、煤比能耗、供粉速率、淬冷等因素对等离子体热解煤制取乙炔的影响。实验结果表明：挥发分产率在25％～40％的烟煤有比较高的乙炔收率；随着煤比能耗的增加，煤的转化率和乙炔收率呈增加趋势；随着供粉速度的提高，煤的转化率和乙炔收率呈下降的趋势；适当的淬冷位置和淬冷速率对乙炔的生成有利。     

锌(Ⅱ)-铜(Ⅰ)双金属协同催化乙炔二聚反应的催化活性研究

乙炔二聚制备乙烯基乙炔是乙炔法生产氯丁橡胶过程中关键反应。本文以氯化亚铜为主催化剂,氯化锌为氯化亚铜的助催化剂,氯化铵为助溶剂,水为溶剂,并且添加一定量的盐酸提供酸性环境,形成锌(Ⅱ)-铜(Ⅰ)双金属催化剂作用于乙炔二聚反应,以解决在该反应中乙炔转化率低、目标产物乙烯基乙炔选择性差等问题;对影响该反应的可能因素,如氯化锌用量、氯化亚铜用量、反应温度以及乙炔空速等条件进行优化,实验结果表明:锌(Ⅱ)-铜(Ⅰ)双金属催化剂能有效的改善乙炔二聚反应,在最佳反应条件下乙烯基乙炔的选择性为91.1%,乙炔的转化率为11.3%。     

热扩散管反应器中甲烷转化反应的研究

为了实现甲烷的有效转化,使用热扩散管反应器进行了甲烷的脱氢偶联反应. 结果表明,C2至油状产物被生成. 实验表明,由于热扩散作用的存在,当甲烷由上向下通入垂直设置的反应管时,C2烃的选择性较高. 在碳棒温度1470K下甲烷转化率约为36%,C2选择性可达40%,其中乙炔和乙烯的摩尔分数在95%以上. 在添加氢气的(摩尔比:n(H2)/n(CH4)=1/2)情况下,C2选择性上升至68.3%,甲烷气体的转化率约为23%. 在碳棒温度1470K、甲烷由上向下通入反应器,反应器出口气体产物中氢气的摩尔分数在40%以上.     

高剪切反应器对乙炔二聚液相催化反应的影响

乙烯基乙炔作为乙炔的下游产品,是生产氯丁橡胶和胶黏剂的重要原料,传统生产方法是由乙炔在纽兰德(Nieuwland)催化剂下发生二聚反应制得,反应器为鼓泡床反应器为主,但由于其气液传质传热效率相对较低,该反应中乙炔单程转化率和乙烯基乙炔的选择性较低。基于此,本文研究将高剪切反应器应用于乙炔二聚气液反应,结果表明:在传统的Nieuwland催化剂和鼓泡床反应器条件下,乙炔的单程转化率为25.5%,乙烯基乙炔的选择性为76.1%;而在高剪切反应器条件下,由于其高剪切速率,使得催化剂溶液和反应气充分接触,乙炔的单程转化率显著提高,达到43.2%,而乙烯基乙炔的选择性相对保持不变。对于配体改性的Nieuwland催化剂,高剪切反应器对乙炔单程转化率的提升幅度小一些,但乙炔单程转化率也分别达到45.7%(L_1-NC)和50.9%(L_2-NC),同样,对乙烯基乙炔的选择性影响不大。     

三电极非热电弧发生器放电模式的实验研究

该文提出了一种三电极非热电弧等离子体发生器结构设计,通过引入浮动电极,降低了非热电弧放电的点火电压,获得了稳态的非热电弧放电等离子体。实验结果表明:采用该三电极结构的等离子体发生器所产生的等离子体气体温度在2.0×103~3.0×103 K之间;在其他参数保持不变的情况下,随着等离子体工作气体流量的增加,存在非热电弧放电、非热电弧-介质阻挡混合放电和表面介质阻挡放电3种不同的放电模式;在等离子体工作气体流量不变的情况下,增加电源的输入功率将有利于使放电保持在非热电弧放电模式下。三电极结构的非热电弧发生器有助于实际应用中在较低的外加电压下产生非热电弧等离子体,并在较大的气体流量下维持非热电弧等离子体的工作状态。     

V2O5液相催化氧化甲烷制甲醇动力学影响

研究了甲烷和发烟硫酸以V2O5为催化剂合成甲醇的反应动力学,考察了反应温度、反应初始压力和催化剂用量对甲烷转化率和目的产物收率的影响。结果表明,高温有利于甲烷转化率的提高,但过高的温度会导致目的产物收率降低;甲烷转化率随着初始反应压力的增大而提高,而甲醇收率随压力的变化趋势则是先提高,后趋于平缓;随着V2O5用量的增加,甲烷转化率增大,但当V2O5的添加量超过0.014 mol时,V2O5用量对甲醇收率的影响变得不显著。     

窄间隙介质阻挡放电转化甲烷的研究

在常温常压无催化剂条件下,对介质阻挡放电甲烷与氧气的合成进行了研究.试验了原料气体总流量、氧的体积分数和激励电压等参数对甲烷转化率、甲醇及C2H4收率的影响,并研究了不同氧的体积分数下甲烷转化率和消耗功率的关系.甲烷和氧气的总流量为1 000 mL/min时,CH4转化率保持在70%以上,最高达到81.1%;氧气的加入提高了甲醇的收率,当氧的体积分数为18.26%时甲醇收率达到12.33%;激励电压在1 850~1 900 V时,CH4转化率、甲醇和C2H4的收率均出现了最大值;随着消耗功率的减少,CH4转化率也随之降低.     

空气等离子体条件下丙烯氧化反应

为研究空气等离子体对丙烯的活化作用,在室温和常压下,采用介质阻挡放电法,考察玻璃反应器材质种类及长度对丙烯转化率、环氧丙烷选择性及其他产物分布的影响.实验结果表明:介质阻挡放电法可转化丙烯和空气直接生成环氧丙烷;玻璃反应器材质种类对丙烯环氧化反应有显著影响;在其他条件不变的情况下,随着反应器长度增加,丙烯转化率迅速增加,环氧丙烷、丙醛和丙烯醛等C3类氧化产物的摩尔分数均降低.     

介质阻挡放电-光催化降解甲苯的实验研究

为有效地去除挥发性有机物VOCs,采用低温等离子体-光催化技术进行了处理甲苯气体的研究.实验在不同的能量密度、气体流量、放电时间以及反应器结构(包括内电极直径和电极结构)条件下,考察了介质阻挡放电驱动光催化剂TiO2对甲苯转化率的影响.结果表明: 添加TiO2能极大地提高甲苯转化率,使甲苯降解更为彻底,并提高产物选择性;随着能量密度的增大,甲苯转化率提高,CO2收率增加;而气体流量增大,甲苯转化率降低;放电5min内甲苯转化率迅速提高,15min后基本维持稳定.另外,实验结果还表明对于甲苯的降解反应器内电极直径存在最佳值.