钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响 |
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引用本文: | 张生杨,张柏林,邬博宇,刘波,张深根.钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响[J].矿物冶金与材料学报,2023,30(4):642-652. |
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作者姓名: | 张生杨 张柏林 邬博宇 刘波 张深根 |
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作者单位: | 1)北京科技大学新材料技术研究院,北京 100083,中国 |
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摘 要: | 本文研究了Sm对Mn基催化剂NH3选择性催化还原NO的改善作用。采用共沉淀法制备了一系列SmxMn0.3?xTi催化剂(x = 0, 0.1, 0.15, 0.2和0.3)。活性测试表明,Sm0.15Mn0.15Ti催化剂在180?300°C条件下,NO转化率达100%,N2选择性达87%以上。表征结果表明,Mn基催化剂中添加Sm,抑制了TiO2和Mn2O3相的结晶,提高了比表面积和酸性,其中Sm改性催化剂的比表面积从152.2增加至241.7 m2·g?1。这些作用有利于提高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Sm0.15Mn0.15Ti的Sm3+/Sm和Oβ/O的相对原子比分别为76.77at%和44.11at%,添加Sm增加了表面吸附氧(Oβ),降低了Mn4+的表面浓度;程序升温还原H2(H2-TPR)结果表明,Sm0.15Mn0.15Ti催化剂还原温度提高,H2消耗量降低至0.3 mmol?g?1。Sm的引入降低了催化剂Mn4+表面浓度,使得该催化剂氧化还原性能降低,进一步抑制NH3氧化和非选择性催化还原反应生成N2O,从而提高了催化剂的N2选择性。原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTs)表明,Sm0.15Mn0.15Ti催化剂的NH3-SCR反应主要遵循Eley?Rideal机制。Sm掺杂增加了Sm0.15Mn0.15Ti催化剂的表面吸附氧(Oβ),降低了氧化还原性能,提高了Sm0.15Mn0.15Ti催化剂的NO转化率和N2选择性。
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关 键 词: | 锰氧化物 一氧化氮 一氧化二氮 钐 选择性催化还原 氮气选择性 |
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