| 碳烟与气态和吸附态NO_2反应的不同机制 |
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| 引用本文： | 张业新,陈少杰,李倩,张昭良,张建.碳烟与气态和吸附态NO_2反应的不同机制[J].科学通报,2014(26). |
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| 作者姓名： | 张业新 陈少杰 李倩 张昭良 张建 |
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| 作者单位： | 济南大学化学化工学院;中国科学院宁波材料技术与工程研究所;新能源技术研究所; |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金(21307142,21077043,21107030,21277060);中国博士后科学基金(2013M531490);浙江省博士后择优项目(BSH1302053)资助 |
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| 摘 要： | 在K/MgAlO催化剂上测试了气态及吸附态NO2与碳烟(soot)的反应,结合原位红外表征和第一性原理计算确认了反应中间物,对两类反应的差异进行了机理解析.结果表明,吸附态NO2的活性弱于气态NO2.吸附态NO2以硝酸盐的形式参与反应,导致出现了2个红外特征峰2234和2110 cm-1,分别归属为K位上的氰酸离子和MgAlO载体上的氰离子.此外,气态NO2的反应中间物异氰酸离子也得到证实.吸附态NO2(即硝酸盐)的反应受到K+静电场的束缚,倾向于形成氰酸离子,氰酸离子易裂解成氰离子迁移到载体上;气态NO2与碳烟反应则倾向于形成相对稳定的异氰酸离子.吸附态NO2较弱的低温活性可归因于K+静电场的束缚.
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| 关 键 词： | 碳烟 二氧化氮 反应中间物 反应机理 原位红外 第一性原理 |
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