不同硅铝比HZSM-5担载Pd催化CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙醇的研究

非氢化CO₂还原是突破氢制约碳循环利用的有效手段。文章基于自主创新的梯阶转化技术，以硅铝比为18,25,38,50的HZSM-5为载体，以PdCl₂为钯源，采用等体积浸渍的方法制备了Pd-ZSM-5系列催化剂，考察了所制催化剂对CH₄-CO₂两步梯阶转化直接合成乙醇的催化性能，运用X射线衍射(XRD)、N₂-吸附脱附、NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的体相结构、比表面积和酸性质进行了分析。结果表明，采用硅铝比为38的HZSM-5制备的Pd-ZSM-5催化剂乙醇的时空收率最高，在常压、150℃的反应条件下，乙醇时空收率为4253.80 mg·mol^-1_Pd·h^-1；适当的中强和强酸量及B酸占比有利于乙醇的生成。此外，B酸位还有利于CH₄的活化和活性组分钯在载体上的分散。