CrRe~+、FeRe~+在Pu同位素质谱测量本底来源中的作用

TIMS分析超痕量Pu同位素丰度比中本底干扰不容忽视,分析认为干扰可能源自离子源中样品载带材质Re与带中相关杂质元素结合形成的双原子分子离子.为了证明这种认识的合理性,首先采用Gaussian03程序,选用密度泛函方法和LANL2DZ基组计算了CrRe~+、FeRe~+分子离子的结构、势能曲线以及热力学性质等,从理论角度提出CrRe~+、FeRe~+两种分子离子能够稳定形成并稳定存在的可能性.其次,在热表面电离质谱计样品载带中分别承载Cr、Fe样品,扫描了质量数237～243范围的谱图,发现在相应质量数位置有离子流,幅度大于空白本底.理论计算结果和实验验证结果表明:在质量数237～243范围的空白本底应该源自载带材质Re与带中杂质元素Cr、Fe结合形成的双原子分子离子.这为实验中采用何种措施减小本底干扰提供了参考.