摘 要: | 硝酸氯(ClONO2)是大气平流层中氯的主要来源.尽管已有研究对ClONO2气相水解反应进行了广泛的研究,但H2O,(H2O)2和H2SO4存在下的水解反应机理尚不清楚.基于此,文中采用量子化学方法CCSD(T)-F12/ccp VDZ-F12//M06-2X/6-311++G(2df,2pd)结合主方程(ME/RRKM)理论对H2O,(H2O)2和H2SO4存在下ClONO2水解反应机理和动力学性质进行了研究.计算结果表明,H2O,(H2O)2和H2SO4的加入不仅使得反应前中间体的稳定化能增加了29.7~47.7 kJ·mol-1,而且使反应能垒降低了143.8~175.6 kJ·mol-1....
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