杂质对Rh/MgO体系金属一担体相互作用的影响

本文研究了活化温度对Rh担于不同纯度MgO上的催化剂性质的影响。用H_2化学吸附和乙烷氢解、环已烷脱氢的活性来检测金属一担体的相互作用,以人为掺杂和原位傅利叶变换红外光谱来测知杂质的影响。当纯度为99.5％的MgO作为Rh的担体时,在高温还原(HTR,773K)后其化学吸附能力和乙烷氢解活性相对于低温还原(LTR,573K)处理均有显著降低,分别降低了20倍和5个数量级,而环已烷脱氢活性却仅有中等程度的降低。高温还原后的催化剂的活性能被在673K进行氧化和随后的低温还原处理所恢复。当金属分散度基本保持不变时,上述催化剂体系的活性降低效应与Rh的担载量有关,即担载量越低,该效应越显著。但当纯度为99.999％的MgO作Rh的担体时,还原温度(HTR相对于LTR)对H_2化学吸附和乙烷氢解活性则没有显著影响。人为掺杂对比实验和原位红外光谱结果表明这种差别可归因于担体中杂质的影响,特别是硫酸盐杂质可能是引起Rh/MgO(99.5％)体系表观金属一担体强相互作用的硫中毒的前身。