| 甲基三氧化铼在MCM-41中的组装及其对烯烃环氧化反应的催化性能 |
| |
| 引用本文： | 邱传将,张月成,高宇,赵继全.甲基三氧化铼在MCM-41中的组装及其对烯烃环氧化反应的催化性能[J].科学通报,2009,54(24):3809-3816. |
| |
| 作者姓名： | 邱传将 张月成 高宇 赵继全 |
| |
| 作者单位： | 河北工业大学化工学院; |
| |
| 基金项目： | 国家自然科学基金资助项目(批准号:20776035) |
| |
| 摘 要： | γ-(三乙氧基硅基)丙胺与MCM-41反应, 得到氨丙基化的MCM-41, 进而利用氨基与2-吡啶甲醛的缩合反应制得双氮螯合配体修饰的MCM-41; 利用双氮螯合配体与甲基三氧化铼(MTO)的配位, 实现MTO在MCM-41上的组装. X射线光电子能谱(XPS)分析表明, 铼主要以 +Ⅶ价态存在; 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射光谱(DR UV-vis)分析结果证明了配体与铼之间配位键的形成; X射线粉末衍射(XRD)、 透射电子显微镜(TEM)以及氮气吸附结果表明, MCM-41引入官能团以及MTO组装后, 其六方一维孔道结构得到保持, 但孔体积、比表面积 以及孔径发生明显变化. 此外, 还利用元素分析以及原子吸收等方法分析了组装材料中碳、氢、氮以及铼的含量. 分别以30%双氧水、过氧化氢尿素复合物(UHP)为氧化剂, 考察了其对不同烯烃环氧化反应的催化性能. 当以UHP为氧化剂在25°C对环己烯环氧化时, 反应的转化率约为50%, 选择性大于99%; 而在同样温度下, 以30%双氧水对环己烯环氧化时, 反应的转化率约为40%, 选择性约为20%. 较低的催化活性是由于底物在MCM-41中传质较慢, 而组装的MTO又在环氧化条件下分解所致.
|
| 关 键 词： | 甲基三氧化铼 MCM-41 组装 环氧化 环己烯 |
| 收稿时间： | 2009-03-21 |
Assembly of methyltrioxorhenium on MCM-41 and catalytic performances of the material in epoxidation of olefins |
| |
| QIU ChuanJiang,ZHANG YueCheng,GAO Yu,ZHAO JiQuan School of Chemical Engineering,Hebei University of Technology,Tianjin ,China.Assembly of methyltrioxorhenium on MCM-41 and catalytic performances of the material in epoxidation of olefins[J].Chinese Science Bulletin,2009,54(24):3809-3816. |
| |
| Authors: | QIU ChuanJiang ZHANG YueCheng GAO Yu ZHAO JiQuan School of Chemical Engineering Hebei University of Technology Tianjin China |
| |
| Institution: | QIU ChuanJiang,ZHANG YueCheng,GAO Yu,ZHAO JiQuan School of Chemical Engineering,Hebei University of Technology,Tianjin 300130,China |
| |
| Abstract: | MCM-41 functionalized by propyl amino group was obtained by the reaction of bis(3-(triethoxysilyl) propyl)amine with MCM-41,which further reacted through the amino group supported on MCM-41 with 2-pyridinecarboxaldehyde to afford the MCM-41 modified by a di-nitrogen cheland.The cheland anchored on MCM-41 coordinated with methyltrioxorhenium(MTO)to bring about assembling of MTO on MCM-41.XPS analysis displayed that the oxidation state of rhenium is mainly+7 in the material.FT-IR and DR UV-vis analysis shows ... |
| |
| Keywords: | methyltrioxorhenium MCM-41 assembling epoxidation cyclohexene |
| 本文献已被 CNKI 等数据库收录！ |
| 点击此处可从《科学通报》浏览原始摘要信息 |
| 点击此处可从《科学通报》下载免费的PDF全文 |
|
