利用第一性原理对稀燃氮氧化物捕集器自抑制效应微观机理的研究 |
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引用本文: | 李志军,刘铭礼,李世龙,李振国,苏智阳,王学豹.利用第一性原理对稀燃氮氧化物捕集器自抑制效应微观机理的研究[J].西安交通大学学报,2022(6):17-25. |
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作者姓名: | 李志军 刘铭礼 李世龙 李振国 苏智阳 王学豹 |
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作者单位: | 1. 天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室;2. 中国汽车技术研究中心有限公司 |
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基金项目: | 国家自然科学基金资助项目(51976136,51576140); |
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摘 要: | 为了进一步探究稀燃氮氧化物捕集器(LNT)中NOx吸附和还原过程产生自抑制效应的微观机理,构建了LNT催化剂Pt—M(M=Pt, Pd)/γAl2O3(100)构型的微观模型。根据第一性原理,计算了NO和CO在不同催化剂组合构型上的吸附过程及吸附构型,进行了电子结构分析,分析了贵金属组合和吸附构型对NO和CO吸附过程,电荷转移及成键的影响。计算结果表明:吸附构型对NO和CO在贵金属催化剂上的吸附强度影响显著,N/C-end构型是最稳定的吸附构型;NO和CO在贵金属催化剂上吸附成键过程相似,在催化位点数量有限时,催化剂上会发生NO与CO之间的竞争吸附,这是自抑制效应的主因;钯的加入会略降低NO在催化剂上的吸附强度,同时限制自抑制效应,提高还原过程效率。本研究为自抑制效应微观机理的完善提供了有效补充,为探究LNT催化剂的合理结构与组成提供了理论依据。
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关 键 词: | 稀燃氮氧化物捕集器 第一性原理 自抑制效应 竞争吸附 铂族催化剂 |
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