| 摘 要： | 碳捕获与封存技术是一种较有前景的策略,用来缓解大气中CO_2的过度排放问题,进而使得化石燃料可以持续使用.基于这种策略,涌现了大量具有高CO_2吸附与分离能力的吸附剂材料.多孔芳香骨架材料是比表面积和孔隙度较高的多孔有机聚合物材料之一,其中具有类金刚石结构的PAFs_303呈现出较好的热力学稳定性.因此我们采用巨正则蒙特卡罗模拟计算探究功能化对多孔芳香骨架材料PAFs_303结构中CO_2/N_2吸附与分离性能的影响.研究结果表明:在低压下,官能团修饰可以有效地提高CO_2/N_2的吸附能力,尤其是303_DHF;高压下,由于孔隙结构的差异, PAFs_303表现出最好的气体吸附能力.对于单组分吸附来说,温度的增加不利于气体吸附.同时官能团的引入有效地提高了气体的选择吸附比(CO_2 vs N_2),且选择性顺序遵循:303_DHF303_NH_2303_OHPAF_303.吸附热和径向分布函数证实了功能化可以有效地提高CO_2/N_2与骨架的相互作用.综上所述,本文强调了功能化效应对CO_2/N_2吸附与分离性的影响,同时也为碳捕获与封存技术中吸附剂材料的设计与筛选提供了理论指导.
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