| 摘 要： | 基于进化算法和第一性原理计算,我们对二维C_3N_4体系进行了全面的结构搜索,发现了3种比graphitic-C_3N_4更稳定的二维结构:P6/m-C_3N_4, P2/m-C_3N_4和P62m-C_3N_4.更重要的是,通过形变测试,发现3种结构均表现出超柔特性.它们的柔软性远好于graphitic-C_3N_4,能量领域具有非常宽的极小值.当晶格常数变化±5%时, P6/mC_3N_4, P2/m-C_3N_4, P62m-C_3N_4体系的能量(应力)变化仅分别是±23.52,±42.21和±3.41 meV/atom (±0.33,±0.53和±0.07 GPa),远远小于graphitic-C_3N_4的平均值125.24 meV/atom (3.27 GPa)(应力可比graphitic-C_3N_4小46倍).这种极其微小的变化主要归因于连接C_3N_3环的N–C–N键具有高度的灵活性.此外,连接起来的C_3N_3环分别形成了六边形(128?~2)、四边形(112?~2)和三边形(108?~2)的孔状结构,且孔径可调,预测这3种新结构在可调分子筛有广泛的应用前景.最后,我们分析了新结构在形变过程中电子结构的变化规律.
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