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S2O2-8/ZrO2固体超强酸催化剂上的正戊烷反应性能研究
引用本文:宋国新,王琳,张黎,薛华欣,陈建民. S2O2-8/ZrO2固体超强酸催化剂上的正戊烷反应性能研究[J]. 复旦学报(自然科学版), 2002, 41(3): 344-350
作者姓名:宋国新  王琳  张黎  薛华欣  陈建民
作者单位:复旦大学,环境科学与工程系,上海,200433
基金项目:国家教育部归国留学人员基金资助项目
摘    要:考察了焙烧温度、活化温度等因素对S2O 2-8/ZrO2(PSZ)固体超强酸常温下催化正戊烷反应性能的影响,利用色谱-质谱( GC-MS)、傅里叶红外(FT-IR)、原位X-射线粉末衍射(XRD)、比表面测定(BET)、含硫量分析等手段研究了正戊烷反应产物、催化剂晶型变化及表面酸位类型等. 结果表明,焙烧温度和活化温度是影响催化反应活性的关键. 焙烧温度在723~973 K制备的PSZ固体超强酸催化 剂,308 K下对正戊烷均具有催化反应活性,823 K焙烧样品活性最佳;对于最佳焙烧温度样 品,活化温度在373-673 K之间,均具有较高的反应活性,活化温度为523 K时活性最佳. 异构化表观活化能为41.7 Kj/mol. 整个反应大致可以分为3个阶段反应初期,产物均为异 戊烷,表明发生的是异构化反应;反应中期,异构化反应速率减低,产物中出现异丁烷,表 明异构化反应和裂解反应同时发生;反应后期,异构化产物明显减少,异丁烷和己烷异构体 明显增加,表明裂解反应已经取代异构化反应,成为反应的主流. 适宜的焙烧温度使ZrO2 晶化是形成超强酸的必要条件;合适的活化温度影响酸位类型,523 K下活化的样品主要为 强Brnsted酸位,同时有少量的强Lewis酸位存在.

关 键 词:S2O2-8/ZrO2   固体超强酸   正戊烷   异构化反应   裂解反应
文章编号:0427-7104(2002)03-0344-07
修稿时间:2001-10-08

n-Pentane Reaction over Peroxodisulfated Zirconia Solid Superacid Catalysts
Abstract:
Keywords:
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