CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料的制备及其类芬顿催化降解苯酚性能研究

采用水热煅烧法合成CuO/MIL(Cr, Cu)非均相类芬顿催化剂,对CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、BET等表征,结果表明CuO均匀分散在金属有机框架MIL(Cr, Cu)的表面。对不同催化剂催化降解苯酚的性能进行比较。结果表明,当催化剂用量为0.3 g/L,H₂O₂浓度为50 mmol/L,pH=6,初始底物浓度为30 mg/L时,CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料对苯酚的降解效果可达100%,降解效果优于CuO、MIL-101(Cr)。通过自由基猝灭实验和EPR测试等证明·OH是催化体系主要的活性自由基,并给出其可能的催化降解机理。CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料可在近中性条件下降解酚类污染物,具有良好的应用前景。     

考虑径向流速分布的二维非均相径向氨合成反应器模型

导出了考虑床层径向流速分布的径向床二维非均相模型,通过计算模拟考察了不均匀流动对三段径向冷激式氨合成塔性能的影响。计算表明：在各种不同的床层进口温度、入口氨浓度和活性系数下,流动的不均匀度所造成的影响是不同的,提高进口温度,降低入口氨浓度和提高活性系数有利于降低流动不均匀对三段径向合成塔净值和生产能力的影响是有限的,在计算条件下,均匀流动和不均匀度高达７０％相比,生产能力只下降了２％。     

过渡金属的纤维膜负载技术研究

由于在加氢、偶联、氧化等反应中优良的催化性能,过渡金属在实验研究和工业应用中都引起了广泛的关注。均相金属催化剂微粒容易发生聚集现象而导致催化剂活性降低且不可循环利用,因此其应用受到了极大限制,而非均相催化剂微粒不易发生聚集、可循环使用,有效地降低贵金属浪费及对环境的污染。纤维膜催化剂具有催化活性高、易回收等优点,本文对近期纳米纤维膜负载过渡催化剂的制备与应用进行总结。     

催化臭氧净水过程中催化材料晶面的作用

非均相臭氧催化氧化(heterogeneous catalytic ozonation, HCO)技术在难降解有机物去除和提高废水可生化性方面应用广泛.非均相金属氧化物是稳定有效的HCO材料.通过晶面调控手段,可改变金属氧化物催化材料表面原子排列顺序,从而暴露出特定晶面.晶体暴露的晶面种类与比例可显著影响HCO过程中臭氧(O3)分解、污染物降解及消毒副产物生成效率.本文在实验结果和理论研究进展的基础上,系统综述了晶面调控HCO催化材料的合成方法与控制机理、强化HCO过程的增强机理以及其在水处理中的应用,如污染物降解、灭菌及副产物毒性抑制等.最后,针对晶面调控HCO催化材料现有研究的不足和实际应用所面临的挑战,从机理探索和材料开发两方面进行了展望.     

改性KL沸石催化合成碳酸二甲酯

采用固相研磨法制备KOH负载于KL型分子筛的非均相催化剂KOH/KL,用于催化碳酸丙烯酯和甲醇合成碳酸二甲酯反应,探索其在不同KOH负载量、焙烧温度下对催化性能的影响;采用X线衍射仪(XRD)及N2吸附仪进行表征分析。结果表明:焙烧温度为400℃、KOH负载量为30%的催化剂L型骨架结构未被破坏,活性组分很好地分散在孔道中;在反应温度为70℃,反应4 h的条件下,碳酸丙烯酯转化率达到49.5%。     

Fe3O4@NiSiO3催化剂制备及其催化芬顿氧化降解染料性能研究

通过溶剂热法和溶胶凝胶法制备Fe₃O₄@NiSiO₃纳米催化剂,并利用TEM、XRD、VSM、BET进行表征。构建非均相芬顿氧化体系,由单因素实验得出在最佳降解条件为, pH值为5.5、催化剂投加量为1.00 g.L_-1、H₂O₂投加量为2.5%时,罗丹明B的降解率达95%以上。利用磁性分离催化剂并重复利用5次,罗丹明B降解率无明显降低,证明Fe₃O₄@NiSiO₃纳米催化剂重复利用性能良好。同时,考察了该催化剂对其它四种染料：酸性大红3R、孔雀石绿、甲基橙、亚甲基蓝的催化芬顿氧化降解性能。结果表明,孔雀石绿、罗丹明B、亚甲基蓝的降解率均达95%,但偶氮类染料降解率较低。通过对比实验进一步研究表明,Ni元素对芬顿反应起促进作用。     

湿式催化氧化处理化工集装罐清洗废水的新工艺

介绍了环保领域一种湿式催化氧化处理高浓有机废水的新工艺，该处理工艺是在一定温度条件下，在填充固体专用催化剂的反应器中，利用氧化剂对高浓度工业有机废水中的COD、氨、氰等污染物进行催化氧化分解的深度处理，使之转变为CO2、N2和水等无害成分，同时脱臭、脱色及杀菌消毒，从而达到净化处理有机废水的目的。     

光Fenton反应催化剂Ce-Fe/Al_2O_3的等离子体制备及其性能表征

利用等离子体制备光Fenton催化剂Ce-Fe/Al2O3,运用扫描电镜(SEM)、紫外?可见漫反射光谱(DRS)、氢程序升温还原(H2-TPR)及光电子能谱(XPS)手段分别表征催化剂表面形貌、光吸收特性、还原性能及活性组分价态特性,同时,通过媒介黄的光Fenton脱色反应考察催化剂的活性和稳定性。研究结果表明:等离子体过程使活性组分Fe2O3分散均匀,有效抑制Fe2O3颗粒的长大,增强催化剂对光的吸收;催化剂表面铁摩尔分数从0.34%提高到0.72%,铁的首次溶出率从0.41%降低到0.28%;催化剂Ce-Fe/Al2O3在pH=6.0时,于60 min内可将质量浓度为200 mg/L的媒介黄完全脱色,反应速率常数为普通催化剂的2.8倍;采用等离子体技术能提高活性组分氧化铁在催化剂表面的分散性,增加活性位点,从而有利于有机污染物的吸附和催化氧化。     

纳米双金属Ru-Co嵌入UIO-66-NH2协同催化氨硼烷水解产氢研究

采用浸渍还原法成功制备不同比例的双金属负载型催化剂Ru Co@UIO-66-NH_2,并用于室温催化氨硼烷水解产氢性能研究.通过一系列表征手段分析了该催化剂的结构、粒径分布、元素组成及价态,并在室温下通过催化氨硼烷水解释氢实验研究其催化活性.结果表明,非贵金属Co的加入能显著提高Ru的催化活性,Ru1Co1@UIO-66-NH_2催化剂表现出最高的催化活性,其TOF值为570. 8 mol H_2min~(-1)(mol Ru)~(-1),活化能为39. 2 k J mol~(-1).     

α-Fe2O3/CuO/rGO非均相芬顿催化剂的制备及其降解苯酚的性能

采用改进的Hummers法制得氧化石墨烯(GO),与FeSO₄在120 ℃下回流还原,再通过浸渍Cu(NO₃)₂、煅烧得到α-Fe₂O₃/CuO/rGO非均相芬顿催化材料,并对材料进行扫描电子显微镜(SEM)表征和X射线粉末衍射(XRD)分析.以苯酚为目标污染物,研究α-Fe₂O₃/CuO/rGO复合材料对苯酚的催化降解性能.结果表明:在pH=5.8,双氧水的初始浓度为40 mmol/L,催化剂投加量为1.0 g/L条件下,降解90 min时,α-Fe₂O₃/CuO/rGO对0.1 g/L苯酚的去除率达到100%;在降解180 min时TOC的去除率约70%,说明α-Fe₂O₃/CuO/rGO对苯酚有较高的矿化效率,是一种具有应用前景的芬顿催化剂.