水滑石与氢氧化镁纳米晶的液相法制备及其生成机制

研究了纳米晶镁铝水滑石Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O与 Mg(OH)2 的液相法制备及其物相变化.X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)分析表明,在制备温度分别为30 ℃的低温和190 ℃的高温,可获得纯度大于99%的氢氧化镁针状纳米晶,在45~150 ℃的中间温度范围,可获得纯度大于 99%的镁铝水滑石针状纳米晶.合成温度由35 ℃提高到45 ℃时,生成物相由氢氧化镁变成镁铝水滑石相;合成温度由 170 ℃提高到190 ℃时,生成物相由镁铝水滑石相变成氢氧化镁相.提出低温时生成物的变化与瞬间生成无定形态的Mg(OH)2 有关,无定形态的Mg(OH)2 沉淀为Al13(OH)7 32 中铝离子以及CO2-3 扩散进入Mg(OH)2提供了更为有利的条件.高温时生成物的变化,是由于温度的升高,使含结晶水的镁铝水滑石纳米晶中间层中的高极性水分子堆积所要求的一定的物理条件受到破坏所致.     

γ-Al2O3载体孔内原位合成水滑石

以尿素为沉淀剂,利用γ-Al2O3的内孔表面铝源原位合成水滑石. 考察了晶化时间、晶化温度、初始溶液浓度、原料配比对原位合成水滑石的影响. 实验中发现晶化6 h,MgAlCO3-LDH的晶体结构已趋于完整,晶化时间大于6 h时会有NH4Al(OH)2CO3*H2O杂相生成.在实验条件范围内,生成的一次粒子大小随着晶化时间的延长逐渐增大,随着晶化温度的升高、初始溶液浓度的增大而减小.     

类水滑石限域空间中聚合反应的研究

用共沉淀法制备了单体4-乙烯基苯磺酸钠插层水滑石(SS-LDHs), 通过UV和NMR对单体在水滑石层间的原位聚合反应进行了跟踪. SS-LDHs在100℃下反应24 h后仍有部分单体未发生聚合反应, 当温度提高到150℃并反应24 h后, 层间的单体全部聚合, 得到了聚合物插层水滑石产物, 聚(4-乙烯基苯磺酸)/LDHs 复合物(PSS-LDHs). 研究发现, 单体在层间发生聚合反应后, 由于本体系反应温度较低, 生成的聚合物没有发生重排, 并且PSS易吸水, 随生成的聚合物增多, 聚合物溶涨程度增加, 导致水滑石层间距增大.     

水滑石类化合物的研究现状及进展

水滑石类化合物(hydrotalcite-like compounds，简称HTLcs)是一类具有广阔应用前景的层柱状化合物，因其特殊的结构而具有特殊的性能，具有广泛的应用前景及研究范围．针对目前的研究，系统的介绍了水滑石类化合物主要的制备方法，包括盐—氧化物合成法盐—碱制备法、诱导水解法、热处理的重新水合法等，并对水滑石类化合物在催化领域的应用和发展作了展望．     

L-(-)-酒石酸柱撑水滑石的插层组装及超分子结构

用返混沉淀方法实现了L-(-)-酒石酸柱撑水滑石(LDHs)超分子结构手性层柱材料的插层组装, 得到结晶度高、晶相单一,且L-(-)-酒石酸在层间有序排列的超分子结构手性层柱材料.用X射线衍射、红外光谱及差热分析表征了超分子结构手性层柱材料的结构.     

MgCoAl类水滑石的合成、表征及催化性能研究

采用共沉淀法合成了不同摩尔比的MgCoAl类水滑石,应用XRD、IR 手段进行表征,考察了它们在苯甲醛氧化成苯甲酸反应中的催化活性.研究表明,MgCoAl类水滑石具有很高的催化活性,在温度60℃时,当V(苯甲醛)∶V(乙酸)＝3∶9,催化剂n(Mg2+)∶n(Co2+)∶n(Al3+)=0.4∶1.6∶1.0的用量为0.1 g时,反应60 min,苯甲醛的转化率近100%,苯甲酸的选择性为100%.     

锌镁铝类水滑石催化臭氧氧化降解吡啶废水的工艺研究

通过尿素水热共沉淀法制备了一种锌镁铝类水滑石（LDHs）,将其煅烧制得焙烧态锌镁铝类水滑石（LDOs）,使用鼓泡搅拌反应器,以吡啶降解率和出水化学需氧量（COD）为评价指标研究了LDOs在臭氧氧化降解吡啶中的催化潜力,并分析了其催化臭氧氧化动力学。结果表明,与单独臭氧氧化相比,LDOs催化臭氧氧化可显著提升对吡啶的降解效果。对于初始质量浓度为300 mg/L的吡啶废水,在反应时间为40 min、催化剂用量为0.6 g/L和初始pH为10的条件下,吡啶降解率和出水COD可分别达到96.9%和71.7 mg/L,并且初始吡啶的质量浓度越低,降解速率越快。此外,LDOs还表现出优异的催化稳定性。单独臭氧和催化臭氧氧化降解吡啶的过程都近似符合伪二级反应动力学模型,同时结果表明·OH是LDOs催化臭氧氧化降解吡啶的主要自由基。吡啶的主要降解产物可能为N-甲基乙酰胺或N,N-二甲基甲酰胺有机物以及硝酸根离子、二氧化碳和水等小分子无机化合物。     

微量吸附量热法研究Zn-Al水滑石及其衍生复合氧化物的酸碱性质

由共沉淀法合成了Ｚｎ／Ａｌ摩尔比为１、２、３和６的Ｚｎ－Ａｌ水滑石．热重－差热结果显示其分解经两个过程,分别对应１８０和２２０℃的吸热峰．经４００℃焙烧,生成Ｚｎ－Ａｌ复合氧化物,ＸＲＤ测定仅显示ＺｎＯ物相（除Ｚｎ／Ａｌ比为６的样品）,表明组成成分均一．微量吸附量热结果表明Ｚｎ－Ａｌ复合氧化物的表面酸碱性介于γ－Ａｌ２Ｏ３和ＺｎＯ之间,碱性（酸性）随着Ｚｎ（Ａｌ）含量的增加而增强．     

乙酸存在下钴铝类水滑石催化氧化苯甲醛合成苯甲酸

采用共沉淀法制备了晶相单一、结晶度良好的钴铝类水滑石,借助XRD、FT-IR对其物化性能进行了表征;在乙酸存在下,将其应用于苯甲醛液相空气氧化合成苯甲酸的反应当中,详细考察了搅拌速度、乙酸用量、反应温度及时间、催化剂组成结构及其用量等因素对该反应活性及选择性的影响。实验结果表明:CoAl-HTLcs在乙酸为介质的条件下能够很好地催化氧化苯甲醛至苯甲酸。在敞开体系下,当反应温度为65℃,反应时间为45 min,实验搅拌速度为800 r/min,V(苯甲醛)∶V(乙酸)=5∶15,CoAl类水滑石(n(Co)/n(Al)=2)催化剂用量为0.1 g时,苯甲酸的选择性为100%,苯甲醛的转化率近100%。     

ZnFe~Ⅲ类水滑石制备过程研究

以ZnSO4、FeSO4为原料,采用共沉淀和氧化的两步法合成了ZnFeⅢ二元类水滑石化合物,详细探讨了原料配比、pH及氧化处理条件等因素对合成产物物相的影响,借助XRD,FTIR,N2吸附等手段对合成物物化性能进行表征。研究结果表明:以Zn(NO3)2、Fe(NO3)3为原料,改变合成条件只能得到碱式碳酸锌或碱式硝酸锌;而以FeSO4、FeSO4为原料,采用共沉淀和氧化的两步法可得到晶相单一、结晶度良好的ZnFeⅢHTLcs。两步法制备ZnFeⅢ类水滑石的最适宜的条件为:n(Zn2+)/n(Fe2+)=2.0～3.0,pH=6.0～7.0,氧化温度为25℃,该条件下合成的ZnFeⅢHTLcs有较高的热稳定性,热分解温度为600℃;有较窄的粒径分布,中值粒径为1.24μm,平均粒径为1.28μm;吸附等温线类型为Ⅱ型,比表面积为23.08m2/g。