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纳米级晶种预涂层法Silicalite-1型沸石膜合成及其结构分析 总被引:1,自引:0,他引:1
在大孔-αA l2O3陶瓷管载体上采用晶种预涂层法在澄清溶液体系中水热合成了S ilica lite-1型沸石膜,用SEM和XRD表征了晶种、晶种涂层后载体和成膜后沸石膜的结构、晶形变化、晶相结构等成膜情况,并初步考查了两种不同温度(130℃和160℃)下生长成膜的结构变化.结果表明:制备的晶种呈椭球形、晶粒小(约100 nm)而均匀、纯度高,适合作晶种涂层成膜;所用载体孔径大而不均匀、表面粗糙而不平整,但经晶种涂层后表面可形成一层厚度均匀、光滑的晶种层,再水热晶化时有利于成膜,所得膜连续、清晰无裂缺,载体、晶种层和沸石膜层之间相互结合紧密;连续晶种层改善了载体表面的性能,有利于连续S ilica lite-1沸石膜的形成;合成温度不同,沸石晶粒在载体表面生长的方向不同,所形成的膜微观结构也不同.该合成方法能适合其他不同类型沸石膜的制备. 相似文献
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三种烟煤的超临界萃取研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以甲苯为溶剂在半连续装置上对神府、抚顺和大同三种年轻烟煤进行了超临界萃取研究。结果表明:提高系统压力或溶剂流量均可使萃取物生成速率和萃取率提高。通过对萃取结果和热重分析的比较,可以认为煤的超临界萃取实质上是一种在超临界流体保护下的煤热解,而且在这一过程中自由基碎片从煤到流体的扩散是速度控制步骤。对所得数据进行了动力学处理,认为这三种煤的萃取过程均可按温度区间分两段用二级反应来描述。 相似文献
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随着化石能源的日益减少,来源于木质纤维素基可再生生物质油越来越受到人们的关注.但是,与石油相比,生物质油含氧量高,导致其能量密度低、黏度高、热和化学稳定性差,因而必须进行脱氧提质才能用作发动机燃料.在生物质油提质方法中,加氢脱氧(HDO)最具应用前景.综述了木质纤维素基生物质油HDO催化剂的研究进展,包括过渡金属硫化物、磷化物、氮化物和碳化物,贵金属,金属-酸双功能催化剂,过渡金属以及非晶态合金等.过渡金属硫化物催化剂用于HDO时,会因S被氧化物或水中O逐步取代而失活;贵金属催化剂虽具有高HDO活性和选择性,但因价格高、资源受限而无法大规模应用;过渡金属氮化物、碳化物和过渡金属催化剂活性较高,但会在HDO中因结焦或氧的嵌入导致催化剂失活;非晶态合金催化剂具有较高HDO活性,但热稳定性较差;过渡金属磷化物的HDO活性高,稳定性好,是一类优良的HDO催化活性相.载体的表面性质和孔结构对其负载的HDO催化剂性能影响较大.碳沉积和结构破坏是HDO催化剂失活的主要原因. 相似文献
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通过原位程序升温还原方法制备了以MCM-41负载的Ni2P、MoP和WP催化剂,并用XRD和CO化学吸附对催化剂进行了表征.以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢蓁溶液为模型化合物,考察了3种磷化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能.结果表明,Ni2P/MCM-41催化剂在DBT的HDS反应中表现出最佳的反应性能,具有最高的反应速率常数和TOF,而WP/MCM-41最低.DBT在3种磷化物催化剂上的HDS反应路径随温度的变化表现出不同的趋势.H2S的存在显著抑制了Ni2P/MCM-41催化剂加氢路径,从而强烈抑制了其HDS反应活性.MoP/MCM-41表现出相对较好的耐硫性能. 相似文献
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柴油深度加氢脱硫催化剂载体全硅MCM-41的合成 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了水热合成反应条件对全硅MCM-41结构、结晶度的影响和产物的热稳定性。研究发现:改变合成母液的PH会改变MCM-41的孔径大小;在无氧条件下高温处理的最佳温度为600℃左右;所合成的全硅MCM-41具有很高的比表面积、均匀的孔径和较好的热稳定性,可用做制备加氢脱硫催化剂的载体。 相似文献
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通过程序升温还原制备了非负载过渡金属磷化物(MoP、Ni3P、Ni12P5、Ni2P、Fe2P、FeP、Co2P和CoP),以异丙醇为溶剂,在固定床反应器中考察其在糠醛选择性加氢反应中的催化性能.MoP表现出最佳的催化活性,糠醛转化率和2-甲基呋喃选择性分别为96.9%和91.5%.通过NH3程序升温脱附、N2物理吸附脱附、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征手段对MoP催化剂进行表征.2-甲基呋喃的高选择性与糠醛在金属位点上适宜的加氢性能以及P的引入提高了糠醇氢解能力有关.研究了反应条件(反应温度、反应压力和接触时间)对催化性能的影响,并考察了糠醛在MoP上加氢脱氧性能的稳定性,发现MoP催化剂表面积碳会导致反应活性逐渐下降. 相似文献
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Co-Mo/MCM-41上二苯并噻吩加氢脱硫反应动力学研究 总被引:5,自引:1,他引:4
以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在高压滴流床反应器上考察了以MCM-41担载不同原子物质的量比的Co-Mo催化剂的加氢脱硫(HDS)活性,并在总压5.0MPa、温度280~340℃和液时空速30~90h-1条件下,研究了HDS的反应动力学.利用假1级平推流反应模型求得了DBT加氢脱硫反应的表观反应速率常数和表观反应活化能.根据DBT加氢脱硫反应网络中氢解路径的速率常数和加氢反应路径的速率常数随Co和Mo原子物质的量比的变化关系可以看出,氢解反应和加氢反应在不同的活性中心上进行,Co的引入强化了催化剂的氢解反应活性.在不同Co和Mo原子物质的量比的催化剂上进行反应时,DBT加氢脱硫反应的表观活化能不同.Co和Mo原子物质的量比为0.25、0.50、0.75和1.0时的表观活化能分别为111.0、92.9、82.1和101.4kJ.mol-1.研究结果表明,表观活化能与反应活性有很好的相关性. 相似文献
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在大孔α—Al2O3陶瓷管栽体上采用晶种预涂层法在澄清溶液体系中水热合成了Silicalite-1型沸石膜,用SEM和XRD表征了晶种、晶种涂层后载体和成膜后沸石膜的结构、晶形变化、晶相结构等成膜情况,并初步考查了两种不同温度(130℃和160℃)下生长成膜的结构变化.结果表明:制备的品种呈椭球形、晶粒小(约100nm)而均匀、纯度高.适合作晶种涂层成膜;所用载体孔径大而不均匀、表面粗糙而不平整,但经品种涂层后表面可形成一层厚度均匀、光滑的晶种层,再水热晶化时有利于成膜.所得膜连续、清晰无裂缺,载体、晶种层和沸石膜层之间相互结合紧密;连续晶种层改善了载体表面的性能。有利于连续Silicalite—1沸石膜的形成;合成温度不同,沸石晶粒在载体表面生长的方向不同,所形成的膜微观结构也不同.该合成方法能适合其他不同类型沸石膜的制备. 相似文献
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采用氢等离子体还原法制备了体相过渡金属磷化物Ni2P、MoP、WP和CoP.新鲜制备的金属磷化物在移入固定床反应器之前,用10%Hz孓Hz或0.5%O2—Ar进行钝化,以保护其结构.研究发现,氢等离子体还原法制备的磷化物催化剂的加氢脱硫活性高于程序升温还原(TPR)法制备的催化剂.XRD表征和CO化学吸附结果表明,氢等离子体还原法制备的金属磷化物的粒度较小,活性中心较多.氢等离子体还原法制备的金属磷化物催化剂的高活性可归于其活性中心数量的增加. 相似文献