镁铝复合金属氧化物负载钌纳米颗粒催化HMF选择性氧化制FDCA

采用水热-氢气还原法合成了镁铝复合金属氧化物负载Ru纳米颗粒催化剂,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、透射电镜(transmission electron microscope,TEM)、N_2物理吸附、CO_2-程序升温脱附(CO2-temperature programmed desorption,CO_2-TPD)、电感耦合等离子体发射光谱(inductively coupled plasma-optical emission spectroscopy,ICP-OES)等表征手段对催化剂进行结构、形貌和组成分析。结果表明,镁铝物质的量之比n(Mg):n(Al)=5:1的催化剂载体具有最强的碱性(142.81 mmol·g~(-1))和较大的比表面积(97.0 m~2·g~(-1)),有利于负载高分散的Ru纳米颗粒。在最佳反应条件(120℃、2 MPa O_2、5 h)下,负载量为2.0%的RO-5催化剂能够高效催化5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural,HMF)氧化制备2,5-呋喃二甲酸(2,5-furandicarboxylic acid,FDCA),HMF转化率和FDCA产率分别达到100.0%和99.0%。条件优化实验进一步证实,HMF催化氧化的反应路径为生成2,5-呋喃二甲醛(2,5-diformylfuran,DFF)和5-甲酰基-2-呋喃甲酸(5-formyl-2-furancarboxylic acid,FFCA)中间产物的过程。