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为了探究肼类自燃型火箭推进剂热解和氧化组分中不饱和烷烃与氮氧化物间是否存在直接交互作用,对C_2H_4和N_2O混合气的自着火过程进行了实验和理论研究。利用激波管反射激波方法,测量了化学计量比C_2H_4/O_2/N_2O/Ar混合气(N_2O与(O_2+N_2O)的摩尔分数比为0%、50%、80%和100%)在温度为1 214~1 817K、压力为0.12~1.01 MPa下的点火延迟期。实验结果表明,与纯O_2作为氧化剂比较,N_2O替换部分O_2显著降低了C_2H_4的反应活性,延长其点火延迟期,随着N_2O浓度的增加,抑制影响效果变化显著,在N_2O/O_2的摩尔分数比超过50%情况下尤为突出,单O原子N_2O在氧化不饱和烷烃时并未表现出优势。数值模拟结果表明,只有Aramco-Z可在整个研究工况下合理地预测当前实验结果。N_2O和C_2H_4之间并未发生直接化学交互作用,N_2O的添加对C_2H_3与O_2反应速率及活性自由基池浓度的抑制作用是其氧化能力弱于O_2的主要动力学机制。 相似文献
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利用双膜化学激波管实验装置反射激波方法测量了丙烯/氧气/氮气混合气在温度范围为1650~1900 K、压力为0.1 MPa下的着火滞燃期.通过对理想激波管内流动状态分析,给出了合适的着火滞燃期定义.实验结果表明:随着初始温度的增加,丙烯/氧气/氮气混合气着火滞燃期缩短,着火滞燃期的对数与温度的倒数成正比,入射激波强度与着火滞燃期的对数成反比;高温条件下,混合气的着火滞燃期随着初始压力的增加而增加,随浓度的增加而缩短;利用多元线性回归方法拟合了C3H6着火滞燃期的Arrhenius型关系式,计算结果与文献中的实验数据具有很好的吻合性. 相似文献
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利用高压激波管实验装置测量了化学计量比下的C2H6/H2/O2/Ar混合气的着火延迟期,实验的温度范围为900~1 700K,压力为1.2~16倍标准大气压。实验结果表明:当混合气中C2H6的摩尔分数xC2H630%时,着火延迟期与温度和压力呈现出了典型的Arrhenius依赖性;当3%≤xC2H630%时,着火延迟期与温度仍呈现出Arrhenius关系,但是压力越高全局活化能越高;当xC2H6≤3%时,着火延迟期与温度和压力呈现出复杂的依赖关系。模拟结果表明:xC2H6对C2H6/H2混合气着火延迟期的影响是非线性的,NUIG Aramco Mech 1.3机理可以很好地预测出实验结果;通过化学反应路径分析和标准化的H自由基分析,可以解释着火延迟期对xC2H6的依赖关系。 相似文献
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煤-超临界水气化过程中重要中间产物挥发分的反应机理尚未明晰,采用反应分子动力学方法对重要挥发分组分甲烷(CH4)在超临界水氛围的反应机理及制氢机制进行了探究。系统比较了反应模拟时间和燃料分子规模对目标反应体系关键组分数时程和重要反应通道占比的影响,量化分析了反应温度、反应压力、CH4质量分数对超临界水相反应中CH4消耗路径和H2生成反应的影响规律。仿真结果表明,CH4在超临界水中氧化可转化为H2、CO及少量C基中间体,H2O+—H→—OH+H2是贡献H2生成的主导反应,反应过程中—OH自由基和—H原子的相对数量显著影响H2产量。降低反应温度和压力对CH4主要氧化路径影响较小,但H2净产量增加;降低CH4质量分数,H2净产量先增加后减少,存在“最佳质量分数”。研究结果可为优化煤-超临界... 相似文献
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为了探究大分子直链烷烃模型低温反应类速率规则的有效性,对现有模型及O2QOOH异构化重要反应类进行了速率规则优化和实验验证。本文以正癸烷为研究对象,利用激波管反射激波方法测量了不同温度(650~1 550 K)、不同压力(0.1 MPa、0.5 MPa、2.0 MPa)、两种当量比(0.5和1.0)条件下的点火延迟期;结合统计学方法推导出该反应类的理论计算值,并对其构建了新速率规则。实验结果表明,0.1 MPa工况下,由于反应竞争加剧,目标燃料两个当量比的点火延迟期存在交叉点;0.5 MPa和2.0 MPa下,正癸烷点火延迟时间均出现负温度系数(NTC)行为。对比发现,劳伦斯利弗莫尔国家实验室(LLNL)模型和蔡黎明(CAI)模型预测偏差主要集中在NTC区域,LLNL模型预测值与实验值最大偏差达11 059μs。速率分析表明,在O2QOOH异构化反应类1,4-H、1,5-H以及1,7-H氢原子迁移过程中,LLNL模型使用的速率系数与速率规则限值最大差异达3.5个数量级,说明直接类比RO2异构化方法获得目标异构化反应速率存... 相似文献
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