萘满酮类化合物的合成与制备方法

通过各种苯乙酰氯与乙烯反应合成一系列2-萘满酮,通过芳香化合物琥珀酸酐的傅氏酰基化反应、Clemen-son还原、环化等步骤合成一系列1-萘满酮,并将1-萘满酮通过还原、脱水、环氧化、开环氧等步骤转化为2-萘满酮.通过核磁检测,验证目标产物的分子结构.     

H2O2为氧源Li/MgO催化苯乙烯环氧化

以H2O2为氧源,乙腈为溶剂,考察了Li掺杂MgO,Li/MgO,对苯乙烯环氧化反应的影响.并用X射线衍射、热重(TG)、扫描电子显微镜(SEM)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)对Li/MgO进行了表征.结果表明,随Li量增加(1%~5%),苯乙烯转化率和环氧化物选择性增加.5%Li/MgO,苯乙烯转化率达99.5%,环氧苯乙烷选择性为95.9%.增加Li量至11%,Li/MgO的活性和选择性基本不变.这主要归于Li/MgO碱的强度和强碱位数目的变化.     

钛硅分子筛挤条成型催化剂研究

研究了钛硅分子筛挤条成型催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能,探讨了分散剂、造孔剂及造孔剂用量对丙烯环氧化反应性能的影响．实验表明．采用不同分散剂制备的成型催化剂可以有效缓解反应热效应;在成型中加入的造孔剂有利于反应热和目的产物环氧丙垸从催化剂中导出．在催化剂成型中加入分散剂和造孔剂都能够提高环氧丙烷选择性,尤其是使用造孔剂效果更为明显．在挤条成型催化剂中加入3％聚乙二醇可以显著提高环氧丙烷选择性．由造孔剂形成的二次孔(约1．5nm)是影响环氧丙烷选择性的重要原因。     

苯乙烯环氧化反应制备氧化苯乙烯的催化剂研究进展

综述了近年来苯乙烯环氧化合成氧化苯乙烯所用催化剂的研究进展,主要包括金属配合物催化剂、金属氧化物催化剂、杂原子取代分子筛催化剂,并对各类催化剂的优缺点进行了评述.认为负载型金属Schiff碱配合物,尤其是Salen型金属配合物催化剂,具有活性较高、与产物易分离和重复使用性能优良等特点,更符合绿色化工的发展趋势,将成为今后制备氧化苯乙烯催化剂的研究重点.     

超临界CO2条件下碱性添加物对大晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应的影响

为解决在超临界CO2(scCO2)反应介质中,大晶粒钛硅分子筛(TS–1)催化丙烯环氧化制备环氧丙烷(PO)的反应存在的H2O2分解和环氧丙烷选择性较低等问题,研究了添加氢氧化钠、碳酸氢钠、尿素和碳酸铵等碱性组分对反应的影响.在加入各碱性组分后,环氧丙烷选择性均有了不同程度的提高,缓解了H2O2的分解及副产物生成,在加入0.054,1,mmol碳酸铵后,H2O2转化率、PO选择性和H2O2利用率分别达到了98.7%9、5.2%和94.3%.     

Cu催化剂上丙烯直接氧气环氧化制环氧丙烷的研究进展

 环氧丙烷是一种重要的石油化工原料。目前工业上生产环氧丙烷的方法主要有两种：氯醇法和Halcon法。氯醇法对环境造成严重污染,Halcon法又面临联产物的问题。利用分子氧为氧化剂进行丙烯气相催化环氧化是生产环氧丙烷最理想的方法,同时也是催化领域最具挑战性的课题之一,尤其在Cu催化剂上开展丙烯环氧化反应是近年来兴起的1个研究方向,相关报道并不多。本文首先简单介绍了Ag、TS-1/H₂O₂、Au体系上环氧丙烷绿色合成的研究现状,并分析了各个体系的优缺点和工业化应用前景,然后详细综述了Cu催化剂上丙烯直接氧气环氧化的研究进展,包括Cu催化剂的制备方法、修饰剂的选择、金属助催化剂等对丙烯环氧化性能的影响,并对其前景进行了分析展望。     

钛硅催化剂的酸碱改性处理

在甲醇－水体系中进行丙烯环氧化反应时，丙烯与双氧水在骨架钛上生成环氧丙烷，TS－1中含有的微量酸中心能够导致环氧丙烷与溶剂反应生成丙二醇，1－甲氧基－2－丙醇和2－甲氧基－1－丙醇，还能促进双氧水的分解，降低双氧水的有效利用率，这种酸中心主要来自于TS－1中硅羟基，配位不饱和的Ti^4 产生的L酸中心与微量铝产生的B酸中心，考察了TS－1催化的丙烯与双氧水环氧化过程中的酸碱效应，以及微量添加物的作用，结果表明：添加微量钠盐（Na2CO3或NaSO4)或NH4OH可以明显提高环氧丙烷选择性，采用氨水作为微量添加物能够明显提高催化剂的稳定性，酸处理无法脱除催化剂中微量铝，反而引入了部分酸中心，结果导致环氧丙烷选择性下降。     

苯并-10-氮杂-15-冠-5取代的单Schiff碱的合成及其锰(Ⅲ)配合物的催化环氧化性能

由苯并-10-氮杂-15-冠-5经Mannich反应、还原和缩合制得了含单氮杂冠醚的水杨醛亚胺单Schiff碱HL^1和HL^2。研究了它们的锰(Ⅲ)配合物MnL2^1Cl和MnL2^2Cl的仿酶催化性能，并与非冠醚类似物MnL2^3Cl比较，考察了配体芳环上挂接氮杂冠醚环对锰(Ⅲ)配合物的催化环氧化性能的影响。结果表明，在常温常压下，MnL2^1Cl和MnL2^2Cl比MnL2^3Cl的催化活性。其中，具有正庚氧基的MnL2^2烯转化率52．6％，环氧化选择性96．2％，摩尔转化频率(TOF)17．5h^-1。     

β-蒎烯环氧化重排制水芹醛

以松节油中分出的β－蒎烯为原料,经过氧乙酸环氧化和固体酸催化重排合成了水芹醛,考察了催化剂、溶剂、反应时间等反应的影响。优化条件下β－烯可完全转化,其环氧化的选择性达８２％。     

钛硅沸石的制备及其选择氧化性能

采用水热晶化法和气固相同晶取代法成功地合成了Ｔｉ－ＺＳＭ－５和Ｔｉ－ＺＳＭ－１１型分子筛;应用苯酚羟基化,苯乙烯氧化和丙烯环氧化反应为探针,详细考察了不同方法合成的钛硅沸石的催化性能。