基于X(X=Sc,Ce,Pr,Sm)单质原位球磨合成的NaAlH4储氢性能

为改善铝氢化钠(NaAlH_4)的储氢性能,以过渡元素和稀土元素X单质(X=Sc,Ce,Pr,Sm)、NaH和Al为反应物,基于预球磨和加氢球磨两步制备方法,原位合成被掺杂的NaAlH_4。XRD分析结果显示NaAlH_4合成效果很好,放氢也很彻底。吸放氢性能测试显示,添加Sc情况下首次放氢量最高(达5.2wt%,达到理论容量的99%),并且有最好的吸氢动力学。添加稀土单质时的容量保持率都明显高于添加Sc的情况,其中添加Sm情况最好;添加Ce情况下起始放氢温度(90℃)最低,吸氢动力学是3种稀土元素中最好的,但其最大放氢量最低。这4种单质没有一种能在所有性能都位居最优。基于本文所采用低剂量单质掺杂剂原位合成的NaAlH_4表现出良好的储氢性能,主要是因为球磨过程中单质添加剂能与基体产生反应,原位产物能与基体形成紧密耦合,甚至从体内激活基体,从而获得良好的催化效果。     

纳米Fe/Ni催化降解2,4-二氯酚的机理及过程中参数变化

采用液相还原法制备了纳米Fe/Ni双金属材料,分析了其催化降解2,4-二氯酚的机理、降解过程中Ni的作用及相关参数变化。结果表明,2,4-二氯酚被纳米Fe/Ni降解的主要途径是2,4-二氯酚直接被脱去2个氯原子生成苯酚,此外也可先脱去一个氯原子生成2-氯酚或4-氯酚,然后继续脱氯生成苯酚;纳米Ni可将纳米Fe腐蚀产生的氢气转化为活性氢原子,活性氢原子再对2,4-二氯酚进行脱氯降解。在反应初期,溶液氧化还原电位及溶解氧浓度快速降低,pH及溶解铁浓度急剧升高,随着反应的进行,上述各参数值趋于稳定。     

臭氧催化氧化含油黏土的去油效果及动力学研究

针对热化学处理罐底油泥过程中产生的高难处理含油黏土(含油率为6.5%), 开发一种以天然铝矿石为催化剂的臭氧催化氧化处理技术。在优化处理条件下, 黏土的含油率可降低到1.2%, 满足SY/T7301—2016标准规定的处理要求。为进一步研究催化剂对臭氧催化氧化体系的贡献度, 从动力学角度出发, 分别对臭氧氧化与臭氧催化氧化两个过程中的反应活化能和反应速率常数进行比较, 结果表明, 添加催化剂后油泥的去除速率提高2~3倍, 反应活化能降低近84.2%, 从而在动力学上定量地说明该催化剂的有效性。该技术作为罐底油泥含油黏土副产物的一种深度处理技术, 进一步完善了罐底油泥的资源化、无害化处理体系。     

常温下高锰酸钾系催化剂处理含酚废水效果研究

采用浸渍法制备的高锰酸钾催化剂对含酚废水在常温下进行化学法处理,结果表明,单纯使用高锰酸钾为活性组分制备的催化剂对含酚废水的处理效果不明显,而加入铜离子后催化剂对含酚废水的降解率增加,同样c(Mn)∶c(Cu)=1∶3情况下,高浓度高锰酸钾催化剂对含酚废水的降解率高于低浓度高锰酸钾催化剂.     

表面活性剂对钴矿石生物浸出的影响

研究了表面活性剂Tween-20,Tween-80与RB-1181对钴矿石生物浸出的影响.研究结果表明:添加表面活性剂使溶液与矿物的接触角显著减小,溶液对矿物表面的润湿作用增强;当质量浓度小于0.25 g/L时,表面活性剂对细菌的生长没有不利影响,添加表面活性剂试样与空白试样的亚铁离子均在72 h内被氧化完全;添加表面活性剂能够改变中间产物S的表面性质,促进细菌对S的氧化,加速矿物表面钝化层的溶解.进而矿物溶解加速,金属浸出率提高.在矿浆质量分数为10%,浸出温度为45℃,转速为180 r/min的条件下,加入表面活性剂后,钴浸出率可提高34%以上,铜浸出率提高15%以上,强化效果显著.     

环化聚丙烯腈/TiO_2纳米复合材料的制备及可见光催化活性

以钛酸四丁酯为钛源,在溶胶-凝胶法制备纳米TiO2溶胶过程中加入聚丙烯腈的二甲基亚砜溶液,制备含有聚丙烯腈的TiO2凝胶,再经热处理得到环化聚丙烯腈/TiO2纳米复合材料。采用XRD,TEM,UV-vis,DRS,PL等方法对环化聚丙烯腈/TiO2纳米复合材料进行分析表征。以甲基橙为模型污染物,考察了该类纳米复合材料的可见光催化活性。结果表明,环化聚丙烯腈/TiO2纳米复合材料具有良好的可见光催化活性和稳定性;当聚丙烯腈与TiO2质量比为1︰300、热处理时间为1h、热处理温度为270℃时,该纳米复合材料表现出最佳的可见光催化活性。     

Ru/Al_2O_3催化对苯二甲酸二甲酯合成1,4-环己烷二甲酸二甲酯

以Al2O3为载体、Ru为活性组分合成Ru/Al2O3。以Ru/Al2O3为催化剂,在反应釜中液相催化加氢催化对苯二甲酸二甲酯(DMT)制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD),考察Ru负载量、反应温度、压力、搅拌速率和反应时间对DMT加氢反应性能的影响。采用X线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附仪、H2-程序升温脱附(H2-TPD)技术和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂理化性能进行表征。结果表明:Ru质量分数为3%的Ru/Al2O3显示出良好的催化活性。适宜催化剂的活化温度为120℃,在95℃、4.5 MPa和搅拌速率1 200 r/min的条件下加氢反应3 h,DMT转化率和DMCD选择性分别高达100%和98.81%。该催化剂循环使用12次后仍未发现明显失活。     

AuNPs/PEI/GO纳米复合物修饰电极的制备及电化学应用

利用高分子聚合物壳聚糖链上富含的氨基修饰石墨烯,制备了具有独特性质的石墨烯基纳米复合材料,并利用壳聚糖对金纳米粒子良好的保护作用,使金纳米粒子固载到石墨烯纳米复合材料的表面,合成了一种具有生物相容性的金纳米粒子/氧化石墨烯纳米复合材料.同时,利用UV-vis、FT-IR、Zeta电位仪、XRD粉末衍射仪、TEM等对所制备石墨烯基纳米复合材料进行了表征.结果表明,PEI/GO/GC,AuNPs/PEI/GO/GC修饰电极对H2O2具有更好的电化学催化性能.     

气固催化反应流动的CFD-DEM模拟研究

针对复杂气固催化反应流动系统,提出一种新的气固催化反应流动的模型框架,即CFD-DEM反应流模型框架,计算流体力学（CFD）方程用于描述气相的流动和传递行为,离散单元法（DEM）用于描述颗粒相的运动。结合石油催化裂化（FCC）过程,考虑颗粒间传热和气固相间传热模型、催化剂颗粒瞬态失活模型以及FCC过程的4集总动力学模型,建立完整的CFD-DEM反应流模型。应用所建模型模拟在不同剂油比操作下高2m,宽0.05m的二维提升管和下行式反应器内的FCC过程。由于能实时追踪各个催化剂颗粒的运动、传热和化学反应行为,模拟结果直接揭示了不同的流动结构和颗粒返混行为对反应器性能（如汽油、焦炭等产物的选择性）的影响。此外,方法论本身可推广至FCC过程以外的气固相催化或非催化过程的精细描述。     

铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn（物质的量比为1∶1）的质量分数为5%～17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%～7%、CuMn（物质的量比为1∶1）质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%～3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。