填充床/沿面复合放电等离子体降解苯的研究

研究填充床/沿面复合放电等离子体反应器,用于对挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)的降解.该反应器以置于石英介质管内的不锈钢弹簧为高压电极,以附着在有机玻璃管内壁的不锈钢网为低压电极,将石英介质管放于有机玻璃管中央,并于石英介质管外与低压电极间填充玻璃珠.采用交流高压电源供电,实现在石英介质管内发生沿面放电,同时在石英介质管外发生填充床放电.含污染物的气体首先通过沿面放电区域,然后经填充床放电区域排出.以苯为目标物,考察了高压电极弹簧外径、玻璃珠尺寸对苯降解的影响,通过引入MnO2/γ-Al2O3催化剂参与反应,进一步提高了苯的去除率.结果表明:在玻璃珠直径6 mm、高压电极弹簧外径12 mm、放电间距12 mm、放电电压27 kV、苯的初始体积分数为0.011 4%的条件下,苯的处理效率高达75%.MnO2负载量为MnO2/γ-Al2O3催化剂质量的10%,并填充于反应器底部,苯的降解率达85%,去除效果提高.     

二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究进展

碳酸二甲酯是一种重要的绿色化工原料,其合成路线正朝着简单化、无毒化和无污染化的方向发展,以二氧化碳和甲醇一步法直接合成碳酸二甲酯在合成化学、碳资源循环利用和环境保护方面都具有重要意义。该文综述了近年来二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究开发最新进展,对不同催化体系的设计理论基础、催化反应机理、催化工艺技术以及催化性能等进行了评述。二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯反应过程中受热力学和反应物有效活化程度的影响存在着催化剂活性或选择性不高,产率低等技术屏颈,着眼于将来产业化的可能性,重点讨论了目前不同催化体系的优缺点,为今后寻找更加合适的催化活性组分及载体进行理论分析,不断提高催化剂的活性和选择性。     

有机-无机能源矿产相互作用及其共存成藏(矿)

油、气、煤、铀同盆共存富集存在普遍,其形成、分布关联密切;有机-无机相互作用是多种能源矿产共存成藏(矿)的成因机理和联系纽带。有机油、气、煤所提供的强大的吸附作用、还原环境和络合作用等,对无机铀的沉淀、富集和成矿具有重要的积极作用。在烃类生成过程中,无机组分具有重要的催化作用,如铀因其特殊的原子结构,具有独特良好的配位性能,因而具有良好的络合催化及氧化还原催化特性。铀的存在,为生物的繁殖提供能量,使之勃发繁衍,利于优质烃源岩的形成;可导致烃源岩在温度较低阶段液态烃提前生成,并使总烃产量增加;同时在高温阶段可减缓有机质过度成熟,利于所生烃类的保存。铀应为低(未)熟油、气生成的重要因素之一。这种少量烃类的提前生成和运移,可使成岩早期阶段孔渗性能良好的储层较大范围变为亲油性,为后期大规模生成的油气运移和成藏创造了有利条件,使得即使是致密储层也有形成大规模商业油气藏(田)的可能。     

钌催化1,6-烯炔环化反应的研究进展

五元环和六元环是许多药物及生物活性分子中的基本结构单元,广泛存在于各种天然产物中.因此,开发高效的合成方法构筑五元/六元环一直是有机合成的热点课题之一.其中,由于过渡金属钌(Ru)催化1,6-烯炔的环化反应具备原子经济、反应条件温和、对官能团兼容性好、产率和选择性高等特点,近年来得到了研究者的广泛青睐.基于反应机理及产物的多样性,简要综述了Ru催化1,6-烯炔环化反应的发展历程和最新进展.     

尖晶石铁氧体催化还原CO_2的研究进展

尖晶石型铁氧体是一类性能优良的磁性材料,其在实际中被广泛用作为微波吸收剂、磁记录材料和其它功能材料;同时在催化、电子信息和生物技术等领域具有良好的应用前景.由于温室效应日益严重,如何使温室效应的主要成分CO2气体固定化已成为当今世界各国研究关注的主要课题.本文重点概述了尖晶石型铁氧体(MFe2O4)的制备方法以及催化CO2还原为C和CH4的研究进展.     

手性希夫碱的合成及其催化不对称硅氢插入反应的研究

合成了结构中同时含有氮和磷的新型手性希夫碱,将希夫碱与金属配合物结合催化α-苯基-α-重氮乙酸甲酯与硅氢化合物的不对称硅氢插入反应,考察了不同的金属铜配合物和希夫碱对反应的影响,探讨了手性希夫碱／金属配合物催化体系对不同硅氢底物的适应性．当采用希夫碱4与Cu（CH3CN）4PF6的催化体系催化α-苯基-α-重氮乙酸甲酯与二甲基苯基硅烷的不对称硅氢插入反应时,反应具有优良的产率（100％）和对映选择性（76％）．     

DNA分子链的耦合-复制模型的研究

本文提出了一个3种类聚集体问基于催化复制的耦合模型,通过该模型近似模拟DNA分子链在RNA催化酶的催化下的复制和聚合过程。在平均场理论下,利用反应速率方程方法研究了系统的动力学演化行为,获得了DNA分子链的集团总数量、集团总质量以及浓度分布随时间的具体演化规律的解析解。结果表明：DNA分子链集团的总数量N（f）在长时间下会达到一个与其初始值无关的常数;集团总质量M（f）随时间呈指数性增加;浓度分布ak（f）在长时间下也趋于常数,即系统最终会达到平衡态。     

Au-Pt合金枝状纳米线无酶过氧化氢传感器

通过交流电沉积的方法,在Au微电极表面制备Au-Pt合金枝状纳米线,采用扫描电子显微镜和X射线能谱表征了合金纳米线的形貌和成分.用枝状纳米线构筑成H2O2传感器,研究结果表明,该传感器具有很好的电化学催化性能,对H2O2响应线性范围为20×10-6～8.38×10-3mol.dm-3,检出限可达1.5×10-6mol.dm-3,灵敏度达到129.2μA.dm3.mmol-1.cm-2.对比文献报道同类传感器的性能,该传感器对H2O2传感性能卓越,有良好的应用前景.     

H3 PW12 O40/ZrO2-WO3催化合成己酸正丁酯

采用浸渍法制备了H3 PW12 O40/ZrO2-WO3催化剂,并通过FT-IR、XRD对其进行了表征.探讨了该催化剂对合成己酸正丁酯的催化活性,研究了不同因素对产品收率的影响.在n(正丁醇)∶n(己酸)=1.5∶1,催化剂用量为反应物总质量的1.0%,带水剂环己烷4mL,反应时间75min的条件下,己酸正丁酯的收率为84.1%.     

H4SiW6Mo6O40／SiO2在H2O2催化氧化环己酮合成己二酸中的应用

采用溶胶一凝胶法制备了二氧化硅负载硅钨钼酸催化剂．以二氧化硅负载硅钨钼酸（H4SiW6M06040／SiO2）为催化剂,30％H202为氧源,催化氧化环己酮合成己二酸．探讨H4SiW6Mo6O40／SiO2对氧化反应的催化活性,较系统地研究了二氧化硅负载硅钨钼酸用量、反应温度、H。02用量、反应时间等因素对产物收率的影响．实验表明：H4SiW6Mo6O40／SiO2是合成己二酸的良好催化剂;在n（环日酮）：n（H2O2）：n（H4SiW6Mo6O40／SiO2）=100：198：0．124,反应温度为110℃,反应时间3．5h的最佳条件下,己二酸的收率可达86．7％．