原颗粒催化剂上苯胺加氢复杂反应体系的宏观动力学

采用自制的GDCH-2012圆柱状颗粒催化剂,对苯胺加氢联合制备环己胺和二环己胺反应的宏观动力学进行研究。在固定床反应器中,催化剂分3个单层,层间用石英砂均匀间隔。在高温、低苯胺流量、低苯胺与H2摩尔比的条件下消除了外扩散的影响。在温度180~240℃、压力0.3 MPa、苯胺进料流量0.013 2~0.158 mol/h、苯胺与H2摩尔比(氢胺比)(10~20)∶1条件下测定宏观动力学的实验数据,并建立宏观反应动力学模型。以苯胺的转化率、二环己胺的收率以及N-环己基苯胺收率的残差平方和为目标函数,采用Matlab软件中的非线性最小二乘法对实验数据进行拟合,估算出该模型中的各个参数,并对模型的显著性进行了检验。结果表明:模型计算值与实验测定值吻合良好,且模型是高度适定的。通过计算还得到了氢胺比(10~20)∶1、反应温度180~240℃、不同苯胺转化率下的催化剂内扩散有效因子。