甲烷均相转化研究进展

在绿色、经济的反应条件下实现甲烷的直接转化一直是化工能源领域面临的重大挑战之一.在过去的10年中,有机合成化学家们相继发展了多种甲烷均相转化方法,为利用丰富的甲烷作为化工原料来合成高附加值的化工产品提供了新的转化途径.本文从反应作用机制方面总结了近年来甲烷均相转化领域的研究进展,包括过渡金属和主族金属参与的,以及光促进的甲烷均相转化等.在这些研究进展中,过渡金属催化的甲烷转化方法占据主要,涌现了对甲烷碳氢键进行亲电活化、氧化加成和卡宾插入等多种不同活化机制.引人注意的是,光催化模式利用清洁的光能为反应提供能量,为甲烷的均相转化提供了一种更加绿色可持续的化学转化方案.文末对发展更多高效的光促甲烷转化反应及其应用前景进行了展望.     

Ag/AgCl-LaCO3OH纳米棒可见光催化净化NO的性能增强及反应机理

采用化学沉淀法制备三元Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒光催化剂.将Ag/AgCl引入LaCO_3OH(LCO)纳米棒后,可同时实现光吸收范围紫外光区拓展至可见光吸收和光生载流子的高效分离.可见光照射下,金属Ag单质等离子共振(SPR)效应诱导电荷-空穴有效分离,使其热电子传输至LCO样品缺陷能级.随后表面O_2捕获光生电子产生超氧自由基·O_2-,该自由基对氧化NO过程起主导作用.空穴可以迁移至AgCl表面与Cl~-相互作用转化Cl~0,直接参与氧化NO后再还原为Cl~-, Cl~-再与Ag~+结合生成AgCl,有效避免了AgCl的光腐蚀.优化过后的Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒复合材料的可见光净化NO去除率高达54.0%,远高于纯的LCO(3.1%)和Ag/AgCl(8.0%)的可见光催化性能.利用原位红外光谱实时动态监测Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化氧化NO的反应过程,结合自由基捕获结果,从分子层面揭示其反应机理,并提出Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化性能增强机制.本研究结果对等离子体基半导体复合材料光催化反应机理及环境净化应用提供新的认识.     

工业源挥发性有机物治理功能材料研究进展

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)是大气中一类重要的污染物质,即使在低浓度下也会对人类的健康造成威胁。对VOCs的治理刻不容缓,而VOCs治理关键功能材料性能的优劣是整个VOCs治理技术的核心。文章总结了近年来用于吸附法、光催化法以及催化燃烧法治理VOCs的功能材料的最新科研成果,希望以此能够为将来VOCs治理材料的设计与研发提供一定的参考。     

3-异硫氰酸酯氧化吲哚在串联环化反应中的研究进展

异硫氰酸酯类化合物作为构建杂环骨架的高效合成子,引起了许多化学家的兴趣．本课题组首次设计、合成了3-异硫氰酸酯氧化吲哚类合成子,并报道了其参与的不对称反应．本文对本课题组在3-异硫氰酸酯氧化吲哚与醛、酮的Aldol/cyclization反应,与亚胺的Mannich/cyclization反应,与缺电子烯烃的Michael/cyclization反应,与缺电子苯并芳香杂环的不对称去芳构化[3+2]环化反应,以及与3-吲哚基甲醇的[3+3]环化反应方面的研究进展进行综述．     

Ⅰ掺杂TiO2纳米管阵列平面光催化燃料电池的性能研究

采用阳极氧化法制备了I掺杂TiO2纳米管阵列(I-doped TiO2 Nanotubes Arrays,ITNA)光阳极,该电极表现出比TNA更加优异的降解性能.将ITNA与Pt电极组合得到的平面光催化燃料电池(planar Photocatalytic Fuel Cell,p-PFC)在亚甲基蓝(Methylene...     

钒酸铋光电催化分解水的研究进展

光电化学(photoelectrochemical, PEC)催化分解水制氢被认为是生态友好、规模化和可持续性地转化与储存太阳能的理想途径之一,但光阳极较低的工作效率限制了PEC分解水的发展.近年来,钒酸铋光阳极因具有较高的理论光电流密度受到科学界的广泛关注.大量的工作聚焦在如何将钒酸铋光阳极所具有的理论潜力尽可能地发挥并应用至PEC分解水制氢.本文通过回顾和分析钒酸铋光阳极的吸光效率、光生载流子分离效率与表面催化产氧效率3个方面的研究进展,对高性能钒酸铋光阳极的设计思路与合成方法进行评述、总结与展望,为进一步挖掘钒酸铋光电极的潜力与开发下一代光电极提供参考和思路.     

催化臭氧净水过程中催化材料晶面的作用

非均相臭氧催化氧化(heterogeneous catalytic ozonation, HCO)技术在难降解有机物去除和提高废水可生化性方面应用广泛.非均相金属氧化物是稳定有效的HCO材料.通过晶面调控手段,可改变金属氧化物催化材料表面原子排列顺序,从而暴露出特定晶面.晶体暴露的晶面种类与比例可显著影响HCO过程中臭氧(O3)分解、污染物降解及消毒副产物生成效率.本文在实验结果和理论研究进展的基础上,系统综述了晶面调控HCO催化材料的合成方法与控制机理、强化HCO过程的增强机理以及其在水处理中的应用,如污染物降解、灭菌及副产物毒性抑制等.最后,针对晶面调控HCO催化材料现有研究的不足和实际应用所面临的挑战,从机理探索和材料开发两方面进行了展望.     

氧化石墨烯对超高性能混凝土力学性能的影响研究

通过掺入氧化石墨烯对UHPC进行增强,研究了蒸汽养护与标准养护下GO-UHPC的力学性能.研究表明:掺入氧化石墨烯会降低UHPC的工作性能,在两种养护制度下均能提高强度;掺入0.02％氧化石墨烯UHPC抗压强度与抗折强度提升幅度最为明显,为GO-UHPC的发展及可能工程应用进行了探索.     

氧化石墨烯对紫花苜蓿抗病生理生态特征的影响

为了探究氧化石墨烯(GO)对豆科植物抗病生理生态特征的影响及其作用机制,以紫花苜蓿(Medicago sativa)为材料,采用盆栽实验,将不同质量的GO添加到土壤中,使其质量分数分别为0.2％、0.4％和0.6％,测定种植60 d后紫花苜蓿的生长指标、根瘤数量、植物抗病相关酶活性和抗病物质含量.结果发现:GO处理显著...