含氟有机超强酸的制备

<正>一、含氟有机超强酸开发进程1927年Conant和Hall发现,硫酸或高氯酸的冰醋酸溶液比它们的水溶液具有更强的酸性,因此他们把这些溶液称作超酸(superacids)溶液。由于这些超强酸溶液的酸性已经不方便使用PH值来度量,Hammett等人提出了Hammett酸度值(Hammett acidity fune-tion,用H0表示)。     

β分子筛负载SO42- /FeaO3固体超强酸的制备及酯化性能研究

利用浸渍法将Fe2(SO4)3溶液负载到β分子筛上,经过焙烧制得β分子筛负载SO2-4-/Fe2O3固体超强酸催化剂.并以乙酸丁酯的酯化反应为探针,考查了β分子筛与Fe2(SO4)3的质量比、焙烧时间、焙烧温度对催化剂酯化性能的影响,得到了较佳的制备条件:Fe与β分子筛质量比为5:2,焙烧温度550C,焙烧时间4h.用指示剂法测其酸强度H0≤12.7,为固体超强酸.     

CuZnAl双功能催化剂上一步法合成二甲醚的工艺研究

探讨TC301／γ-Al2O3和C207／γ-Al2O3双功能催化剂上合成气一步法制取二甲醚的反应,考察了催化剂浓度、原料气氢碳比和搅拌转速对一氧化碳转化率和二甲醚收率的影响．结果表明：在浆态床反应器内,催化剂C301的催化效果优于C207,且催化剂最佳浓度为7．27％;在300r／min搅拌转速下,外扩散阻力的影响基本可以消除;当原料气氢碳比为1．0时,二甲醚收率最大,进而提出利用富碳合成气生产二甲醚是缓解能源问题和减少能源污染的一条新途径．     

腐植酸负载钯催化剂对Heck反应的催化性能

研究了腐植酸负载钯催化剂对碘苯、溴苯及其芳基卤衍生物与丙烯酸的Heck芳基化反应的催化性能.在氮气保护下,讨论了时间、温度、催化剂用量、碱和溶剂对反应产率的影响.结果表明:以溴苯与丙烯酸的反应为例,催化剂在130℃反应12 h,三丁胺作为碱,催化剂用量为0.44 mol%的钯含量,四丁基溴化铵作为溶剂的条件下具有较好的催化性能;对碘苯及溴苯的衍生物与丙烯酸的反应也有很高的催化活性.     

低温等离子体协同制备高分散性铁基催化剂催化还原NO性能研究

采用浸渍法协同低温等离子体还原制备出负载在椰壳活性炭上的高分散铁基催化剂xFe/AC-φNH₃-(t)。采用固定床反应器探究催化剂制备中金属负载量、等离子体处理过程中NH₃浓度以及处理时间对催化剂分散性和催化还原NO能力的影响,利用XRD、XPS、SEM、TEM等方法表征催化剂的物化性质,并对反应机理进行推测。结果表明,随着金属负载量、等离子体处理过程中NH₃浓度及时间的提升,高分散铁基催化剂催化还原NO的能力逐渐增强,催化剂活性组分数目及分散性协同作用主导催化剂活性。5Fe/AC-10%NH₃-(1)催化剂表面Fe₃O₄均匀分散在活性炭表面,该催化剂在375℃时催化还原NO效率可达97.0%。随着催化还原NO反应的进行,Fe₃O₄逐渐被氧化成Fe₂O₃,导致催化剂失活。     

三相淤浆床中合成气直接合成二甲醚双功能混合催化剂的失活研究

用双功能混合催化剂在三相淤浆床反应器中进行合成气直接合成二甲醚,考察双功能混合催化剂在三相床中的稳定性和失活现象。探讨了合成气含水蒸气对合成二甲醚以及合成甲醇的影响。分析了三相淤浆床反应器中直接合成二甲醚催化剂的失活原因,认为反应中生成的水是催化剂活性降低的原因之一。氨的程序升温脱附、X射线衍射、X光电子能谱表征结果证实甲醇合成催化剂中活性组分Cu晶粒的长大及甲醇合成催化剂中Cu元素流失导致双功能催化剂活性降低。     

渣油加氢微膨胀床反应器中的气液流动状态及床层膨胀率

在常温常压下用模拟渣油和模拟氢气近似模拟了微膨胀床渣油加氢处理反应器内的气液流动状态,考察了催化剂粒径和堆密度、虚拟气液流速以及催化剂装填高度对催化剂床层膨胀率的影响。实验结果表明:大粒径、低堆密度的催化剂床层膨胀率较高;虚拟气速与床层膨胀率关系曲线上存在拐点,拐点值随催化剂装填高度增加而增大;虚拟液体流速对催化剂床层膨胀率影响较小;在工业操作条件下,微膨胀床渣油加氢处理反应器的催化剂床层膨胀率小于10%;催化剂装填高度对床层膨胀率有明显的影响,催化剂装填量较大时,需要采用较高的气油比才能保证催化剂床层处于微膨胀状态。     

溶液共沸法直接合成较高分子量的聚乳酸

采用溶液共沸法直接缩聚制备聚乳酸。探讨了复合催化剂、溶剂用量、反应时间及反应装置对聚乳酸相对分子质量的影响。结果表明:以乳酸质量分数w=0.01的复合催化剂(其中氯化亚锡与对甲苯磺酸质量比为1∶1)为催化剂,溶剂与乳酸的体积比为0.75∶1.00,在氮气氛保护下反应35 h左右,能得到重均分子量为6.6×104的聚乳酸。     

钴氮共掺杂金属有机骨架碳化物的电催化活性研究

以钴螯合物为钴源制备的钴掺杂金属有机骨架(MOFs)为前驱体制备了一系列钴/氮共掺杂碳基多功能电催化剂,研究了碳化温度对材料氧还原反应(ORR)和析氢反应(HER)催化性能的影响.通过SEM、BET和XPS等表征手段,进一步分析了材料的形貌结构、比表面积以及表面元素化学态等.结果 表明,当碳化温度为800℃时,材料具有...     

碱性甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展

综述了直接碱性甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展.由于采用碱性电解质,甲醇电化学氧化催化剂的选择可不再受只有铂才会表现较高的电催化活性的限制.指出了研究比较多的非铂催化剂Au,Pd,Ni和钙钛矿型稀土氧化物的研究机理,为进一步发展新型催化剂提供了新方向.