水热法制备氮、钒共掺杂TiO2及光催化性能研究

采用水热法制备了不同氮、钒掺杂量的TiO2光催化剂,采用X射线衍射(XRD)对其结构进行表征,并通过对罗丹明B的日光降解实验,评价了其光催化活性.结果表明,制备的氮、钒共掺杂TiO2光催化剂比氮掺杂TiO2具有更高的催化活性,x=4(尿素与TiCl3的摩尔比)、y=0.045%(V5 摩尔含量)的氮、钒共掺杂催化剂的催化活性最高.     

Ag/RGO@DE复合微粒的制备及光催化还原对硝基苯酚

为了有效还原污染水中的硝基化合物,采用原位法制备了具有高效催化活性的纳米银/还原氧化石墨@硅藻土(Ag/RGO@DE)复合微粒。利用SEM,XRD,XPS和FTIR等测试方法对所制备复合微粒的形貌、微观结构和组成进行了表征,采用UV-vis DRS,PL和光电流等测试分析了复合微粒的光电性能,以对硝基苯酚还原作为模型反应,考察了不同银和RGO负载量对Ag/RGO@DE复合微粒光催化性能的影响。结果显示,RGO为片层结构,纳米银颗粒分散于RGO和硅藻土DE表面及片层间,为面心立方晶型;纳米银的引入显著提高了RGO基体对可见光的吸收及其光生电子-空穴对的分离效率;当银质量分数为2.5%,RGO质量分数为26.6%时,Ag/RGO@DE表现出最佳的光催化还原活性。因此,Ag/RGO@DE复合微粒具有良好的光催化稳定性,对4-NP的还原反应具有高效催化活性。     

g-C3N4@Ag的光催化性能及原位热动力学研究

采用硼氢化钠作还原剂将吸附于石墨相氮化碳(g-C₃N₄)表面的硝酸银还原成纳米银(Ag)颗粒,通过调控在氮化碳上原位沉积时硝酸银的用量,制备了不同Ag负载量的g-C₃N₄@Ag复合催化剂.使用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)观察、X射线粉末衍射(XRD)分析、N₂吸附-脱附等温曲线(BET)分析、X射线光电子能谱(XPS)分析等方法对制备的材料进行了表征.由紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)分析和光微量热-荧光光谱联用分析研究了复合催化剂对罗丹明B降解的原位热动力学性质.结果表明:当Ag纳米颗粒的质量分数为4%时其降解罗丹明B的反应速率常数为1.55×10-2 min-1,其催化性能是未修饰g-C₃N₄的1.9倍;在光密度为10、20、32 W/m2条件下,反应均在120 s左右达到表观吸热最大值,随后放热,最终恒定放热速率依次为7.293×10-8、1.316×10-7和1.162×10-7 mJ/s.文中的研究结果对研究光催化原位过程的热力学、动力学及光谱性质具有重要意义和潜在应用价值.     

光催化材料MIL-125(Ti)/BiOI的制备及光催化性能研究

以五水硝酸铋、碘化钾、MIL-125(Ti)为原料,以乙二醇为溶剂,以柠檬酸为结构诱导剂,通过一步共沉淀法制备了异质结结构光催化剂MIL-125(Ti)/BiOI,并测试了该催化剂在可见光下对有机染料罗丹明B的光催化降解效果.通过XRD(X-ray Diffraction)、PL(Photolumiscence)、SEM (Scanning Electron Microscope)、BET和UV-Vis (Ultraviolet and Visible Spectrophotometer)等表征手段研究了其结构、形貌、光谱与催化性能间的关系,并从能带结构上分析了其催化机理.结果表明,通过调节Ti:Bi, MIL-125(Ti)/BiOI在可见光照射下对有机染料罗丹明B有很好的光催化降解效果,并且该催化剂具有良好的稳定性,具有一定的工业化应用前景.     

WO3/TiOF2-TiO2复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用水热法制备了具有太阳光光催化性能的WO₃/TiOF₂-TiO₂三元复合的系列光催化剂W∶Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）（其中X∶10为W与Ti元素的物质的量之比,下同）。为提升催化剂性能,在复合前用NaOH溶液对TiOF₂进行了改性处理,制备了W∶OH-Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）系列光催化剂。采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、扫描电子显微镜（SEM）、荧光光谱（PL）等手段对样品进行了表征。在模拟太阳光照射下,以盐酸四环素（TTCH）溶液为模拟废水,对催化剂性能进行了研究。结果表明,WO₃的加入使部分TiOF₂在高温下转变为TiO₂,W∶OH-Ti=1∶10复合光催化剂与TiOF₂相比,禁带宽度降低,可见光响应增强,电子-空穴的复合受到了抑制,并且TiOF₂经NaOH处理后,复合光催化剂增加了更多的羟基。模拟太阳光照射2.5h后,投加量为0.3g/L的W∶OH-Ti=1∶10催化剂对TTCH的降解率可达85%,说明所制备的三元复合光催化剂具有良好的催化效果。     

三维g-C3N4/NixP复合光催化剂的制备及其可见光下产氢性能的研究

以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C₃N₄（DCN）。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C₃N₄上沉积Ni_xP,制备了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等手段对样品进行了表征,结果表明,3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂上均匀负载着直径几十纳米的Ni_xP颗粒并且Ni_xP表现为无定形结构;与体相g-C₃N₄（BCN）和3D g-C₃N₄相比,复合光催化剂有着更好的可见光吸收能力。以三乙醇胺为牺牲剂,在波长λ≥420 nm的可见光下进行产氢试验,研究了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化性能。结果表明,光沉积20 min得到的3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化产氢速率可达1 720 μmol/（g·h）,远远大于纯DCN（7 μmol/（g·h））和光沉积20 min得到的BCN/Ni_xP复合光催化剂（15 μmol/（g·h））,并且在经历5个光催化循环产氢测试后其循环性能没有明显降低。     

MX@CFO,C3N4@CFO和AC@CFO复合材料的构筑及光催化性能

用有机合成乙酰丙酮盐制备CoFe₂O₄纳米颗粒, 将CoFe₂O₄纳米颗粒分别与二维过渡金属碳氮化物(MXene)、 氮化碳（C₃N₄）和粉 末活性炭（AC）复合, 构筑具有磁性功能的复合材料, 用紫外-可见分光光度计分别测量紫外光和可见光照射下4种复合材料罗丹明(RhB)在其吸收峰值处(λ=555 nm)的降解率. 实验结果表明: 获得了基体/负载复合材料, 在强磁作用下可实现光催化剂与液体环境分离; 在紫外光下, 4个样品光催化活性的高低顺序为AC@CFO>MX@CFO>CFO>C₃N₄@CFO; 在400~780 nm可见光下, 4个样品光催化活性的高低顺序为AC@CFO>C₃N₄@CFO>CFO>MX@CFO.     

一种具有光催化活性的聚偏氟乙烯膜的制备及其表征

采用TiO2共混铸膜的方法,制备了TiO2改性PVDF膜.结果表明,以2％TiO2质量比掺杂,TiO2/PVDF的牛血清白蛋白膜通量和截留率可达PVDF膜的2.32和1.33倍;在模拟太阳光条件下,具有光催化降解模拟污染物甲基橙特性,反应120 min可实现10 mg/L浓度甲基橙的完全去除.这种光催化PVDF膜制备技术为膜分离材料的开发提供了有益的参考.     

粒度和形貌对纳米CeO2吸附和光催化动力学参数的影响

纳米材料因其优异的光催化性能而被广泛应用于许多领域。而其性能与催化动力学密切相关,但粒度和形貌对纳米材料光催化动力学的影响规律以及光催化动力学机理尚不完全清楚。本文制备了不同形貌和粒度的纳米CeO₂,测定了吸附和光催化降解的动力学参数,并讨论了形貌和粒度对其吸附动力学、光催化动力学和光催化机理的影响。结果表明,粒度和形貌对纳米材料的光催化动力学有显著的影响。随着粒度的减小,相同形貌的纳米CeO₂的吸附率和吸附速率常数增加,光催化降解率和降解速率常数也增加;球形纳米CeO₂的吸附率,吸附速率常数,光催化降解率和光催化降解速率常数都大于线形纳米CeO₂的;且吸附速率常数的对数和光降解速率常数的对数分别与直径的倒数呈现较好的线性关系;但形貌和粒度对整个光催化过程的动力学级数和机理没有影响。并提出了纳米材料光催化动力学的机理,推导了机理速率方程。纳米材料的光催化动力学机理分为溶液中的被降解物在纳米颗粒表面的吸附、被吸附物质在纳米颗粒表面的光催化降解反应和反应产物的解吸三个基元步骤,其中光降解产物的解吸为光催化动力学的控制步骤,并且光催化降解的动力学级数均为1级。上述纳米材料的光催化降解动力学机理是普遍化的,也就是说,所有的纳米材料均有相同的光催化动力学机理和动力学级数。我们提出的纳米材料的普遍化光催化动力学机理以及粒度和形貌对纳米CeO₂光催化动力学的影响规律,可为其它纳米材料在光催化领域的研究和应用提供重要的指导和参考。     

络合溶胶-凝胶法制备La_(1-x)Zn_xCoO_3纳米晶及其对酸性黑10B的光催化降解

以柠檬酸为络合剂,采用络合溶胶-凝胶法合成La1-xZnxCoO3系列稀土复合氧化物纳米晶.通过TG-DTA,XRD,SEM等手段对凝胶的热分解机理,La1-xZnxCoO3的形成过程,纳米晶的物相结构,微观形貌,粒度大小等进行了研究.结果表明,前驱物在600℃焙烧时即可得到颗粒细小、组分均匀、钙钛矿型的La1-xZnxCoO3纳米晶.颗粒基本呈球形,粒径约为50nm,分散性较好.与传统的固相反应相比,用该法制得的La1-xZnxCoO3组分均匀,化学剂量比易于控制,烧成温度低.光催化性质研究发现,在适宜条件下La1-xZnxCoO3纳米晶可使染料酸性黑10B的脱色率达91.33%.