Titan大气中可能生成NH3的几个反应的量子力学计算

运用耦合簇理论CCSD方法和全组态CBS-Q理论对文献（Planet Space Sci，2003，51：1003-1011．）提出的Titan大气中可能生成NH3的6个链式反应进行了热化学计算和分析．发现：（a）反应（4）-（6）在Titan环境中反应能够正向进行，具有较大的自发反应趋势，反应（2）和（3）不具有反应自发性，在低温下自发反应可能性更低；（b）反应（2）的转变温度为955．14K，高于这个温度反应才有可能正向进行；（c）可以认为这6个链式反应在Titan大气的低温环境中自然合成NH3是不太可能的；（d）耦合簇理论CCSD方法和全组态CBS-Q理论的计算结果相吻合，互相印证了结论的可靠性．     

虚时演化-劈裂算符方法在谐振子中的应用研究

发展了一套以非微扰的方式求解含时薛定谔方程的理论方法(虚时演化-劈裂算符法),该方法分别选用动量表象和坐标表象作为含时波函数演化的两个表象.在坐标表象下波函数的坐标部分使用库仑函数离散变量来离散,动量表象下时间波函数展开在对应的格点上.以谐振子为例,进行了数值计算,发现在谐振势中放置两个电子,它们之间存在库仑相互作用.通过改变谐振势的强度,可以探索双电子基态波函数的定性变化.当谐振势较弱的时候,两个电子的波函数没有交叠,可作为Wigner晶格出现的证据.随着谐振势的增强,电子波函数开始发生重叠,类似于分子形成过程.     

FeO熔化曲线的分子动力学模拟

利用壳层模型分子动力学方法,研究了高温高压条件下FeO的熔化温度,同时还计算了温度在300K及压强上升到140 GPa时FeO的状态方程.作者在研究中,考虑了分子动力学模拟熔化存在的过热现象,通过晶体的现代熔化理论,对FeO的分子动力学模拟熔化温度进行了修正,获得了高温高压下FeO正确的熔化温度.因此,为常压下利用壳层模型分子动力学研究物质熔化提供了一种较好的方法,该方法亦可进一步推广应用到其它物质的高压熔化研究工作.     

硝基芳香族炸药的分子结构和撞击感度关系研究

计算并分析了18个三硝基芳香族炸药分子的原子化能以及原子化能与分子的电子结构能的比值与撞击感度的关联关系,进一步确证二级炸药分子结构性质与其撞击感度之间的相关性.结果发现分子的原子化能与撞击感度之间没有关联关系,而其原子化能与分子结构能的比值与撞击感度之间存在非常明显的线性相关性,而且分子结构的化学分类以及结构的对称性对这种关联关系有显著影响.同时进一步把研究结果与相关的文献进行分析比较,发现原子化能与分子结构能的比值与撞击感度之间存在线性相关性,这种相关性与大量文献报道的炸药分子最弱键的键离解能与撞击感度的相关性在理论意义上是可以相提并论的,前者对于问题的分析更显具体和细致.     

低温下含多硝基烷基的四种炸药材料的能量迁移率与撞击感度

采用密度泛函理论中的B3LYP方法,取6-31G(d)基组,对含多硝基烷基的四类炸药分子的结构、能量和红外振动频率进行了分析计算和理论归属.以分子晶体含能材料多声子迁移理论为基础分析了各个分子的门模式振动频率,计算了含多硝基烷基的硝铵炸药、脂类炸药、苯酸盐炸药和芳香族炸药材料共19个分子与硝基相关的门模式振动的能量迁移率,发现材料分子在与C-NO2有关的门模式振动频率上的能量迁移率与材料的撞击感度实验值没有统一的相关关系,只有在分子的化学结构相似或相同的同一类别内部,材料分子与CNO2有关的门模式振动的能量迁移率与材料的撞击感度实验值才有较好的关联关系.因此可以认为:低温下理论地计算材料的能量迁移率预测其撞击感度的方法只适用于分子结构化学类别相同的材料.